響應(yīng)曲面法優(yōu)化金浸出條件試驗(yàn)研究

盧臣 張化武 喬永平 白云龍 馬忠凱 李沛 曹釗

摘要：內(nèi)蒙古某金礦采用全泥氰化工藝，因原礦性質(zhì)發(fā)生變化，需進(jìn)行浸出條件優(yōu)化試驗(yàn)研究。在工藝礦物學(xué)研究的基礎(chǔ)上，采用響應(yīng)曲面法考察了氧化鈣用量、氰化鈉用量、充氣量3種因素對金浸出率的影響，建立了擬合方程與響應(yīng)曲面。結(jié)果表明：氧化鈣用量、氰化鈉用量、充氣量對金浸出率影響較大，且三者間有明顯的交互作用;在磨礦細(xì)度-74 μm占90 %的條件下，最優(yōu)浸出條件為氧化鈣用量3.330 kg/t、氰化鈉用量1.040 kg/t、充氣量0.076 m3/h，此時(shí)金浸出率預(yù)計(jì)可達(dá)94.75 %。該研究為現(xiàn)場工藝優(yōu)化提供了技術(shù)依據(jù)。

關(guān)鍵詞：金;氰化浸出;響應(yīng)曲面法;回歸分析;浸出率

中圖分類號：TD953 TF831文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A開放科學(xué)（資源服務(wù)）標(biāo)識碼（OSID）：

文章編號：1001-1277（2020）04-0054-05doi：10.11792/hj20200412

引 言

全泥氰化工藝是近半個(gè)世紀(jì)以來最重要的黃金選礦工藝，其具有處理量大、回收率高等特點(diǎn)，在國內(nèi)得到了廣泛的應(yīng)用與發(fā)展[1]。該工藝的操作條件主要包括磨礦細(xì)度、浸出劑用量、石灰用量、充氣量、浸出溫度和浸出時(shí)間等[2-3]。已有研究表明，金浸出速度不僅與溶液中氰化物和氧的濃度相關(guān)，還與氰化物與氧的濃度比密切相關(guān)，為達(dá)到最佳溶解速度，合理的氰化物和氧的濃度比是必要的，單純提高其中某一因素，不但不會(huì)提高金的溶解速度，反而會(huì)造成資源浪費(fèi)[4-5]。此外，高石灰用量不僅用于維持礦漿堿度，保護(hù)游離CN-，也會(huì)影響氧氣溶解、礦漿流變性，還會(huì)與部分雜質(zhì)發(fā)生反應(yīng)生成沉淀，進(jìn)而影響浸出效果[6-7]。

隨著礦區(qū)資源的擴(kuò)充及采礦生產(chǎn)，內(nèi)蒙古某金礦全泥氰化廠原礦性質(zhì)發(fā)生了變化，需要通過工藝礦物學(xué)和小型浸出試驗(yàn)研究為工藝優(yōu)化提供依據(jù)。首先對現(xiàn)階段生產(chǎn)的原礦進(jìn)行工藝礦物學(xué)研究，初步判斷工藝流程的合理性和優(yōu)化的可能性;之后著重研究氧化鈣用量、氰化鈉用量、充氣量3個(gè)重要工藝條件對金浸出率的影響。由于上述3種因素中兩兩均被發(fā)現(xiàn)有交互作用，采用單因素試驗(yàn)不易找到最優(yōu)浸出條件組合，因此采用響應(yīng)曲面法設(shè)計(jì)多因素多水平的試驗(yàn)方案[8-9]。本文擬在小型浸出試驗(yàn)結(jié)果上建立金浸出率對3種因素的回歸方程和響應(yīng)曲面，以此找到試驗(yàn)范圍內(nèi)的最優(yōu)浸出條件組合。

1 礦石性質(zhì)

為保證本次研究的樣品具有代表性，從球磨機(jī)給礦皮帶取9個(gè)班的礦樣，合計(jì)240 kg，采用X射線熒光光譜（XRF）法、X射線衍射光譜（XRD）法、礦物表征自動(dòng)定量分析系統(tǒng)（AMICS）等多種手段進(jìn)行工藝礦物學(xué)研究。原礦化學(xué)成分分析結(jié)果見表1。從表1可以看出：原礦中主要有價(jià)元素金品位為1.92 g/t，伴生元素銀品位為12.2 g/t，其他有價(jià)元素品位都較低，無回收利用價(jià)值。生產(chǎn)實(shí)踐認(rèn)為，銀品位在20 g/t以上才考慮提銀工藝[10]，因此現(xiàn)階段僅考慮全泥氰化提金。

將原礦破碎到粒度為-0.038 mm占98.00 %，采用選擇性化學(xué)溶解法進(jìn)行金化學(xué)物相分析，結(jié)果見表2。從表2可以看出：原礦中裸露金分布率較高，為92.82 %，其次為硫化物包裹金，為5.52 %，硅酸鹽包裹金僅為1.66 %。

X射線衍射光譜分析結(jié)果見圖1。從圖1可以看出：脈石礦物主要為石英和長石類礦物。

經(jīng)AMICS分析與統(tǒng)計(jì)，原礦中金大部分為微粒自然金。在-74 μm占90 %的細(xì)度下，76.64 %的金與石英、長石等礦物連生（見圖2-a）），10 %為單體解離金（見圖2-b）），其余部分為包裹金。綜合金化學(xué)物相分析結(jié)果可以看出，進(jìn)一步提高原礦磨礦細(xì)度，可以降低包裹金的占比。

2 試驗(yàn)設(shè)計(jì)

2.1 試驗(yàn)方案

響應(yīng)曲面法又稱回歸正交設(shè)計(jì)，是對普通正交試驗(yàn)設(shè)計(jì)的改進(jìn)[11]。對連續(xù)變量使用響應(yīng)曲面法，多采用中心復(fù)合設(shè)計(jì)（Central Composite Design）[12-13]。試驗(yàn)方案為：首先，根據(jù)現(xiàn)場工藝情況，確定各因素的水平變動(dòng)范圍，并按一定的規(guī)則編碼;其次，進(jìn)行小型浸出試驗(yàn)，得到結(jié)果;最后，通過回歸分析得到擬合方程并繪制響應(yīng)曲面，以此尋找最優(yōu)的工藝條件組合。本次研究所用設(shè)計(jì)與分析軟件為Design Expert 10，方案選用常規(guī)的旋轉(zhuǎn)對稱中心復(fù)合設(shè)計(jì)，設(shè)置6組0水平對照組檢驗(yàn)隨機(jī)誤差水平，共計(jì)進(jìn)行20組浸出試驗(yàn)。因素水平設(shè)計(jì)見表3，其中氧化鈣用量、氰化鈉用量、充氣量編碼分別為A、B、C。

2.2 浸出試驗(yàn)條件及流程

試驗(yàn)條件的設(shè)置參考現(xiàn)場工藝參數(shù)，具體為：原礦金品位1.92 g/t，準(zhǔn)確稱取礦樣600 g，磨礦細(xì)度-74 μm占90 %，浸出濃度40 %，浸出4 h后添加活性炭，炭密度16 g/L，總浸出時(shí)間36 h，全程pH值平均在11以上，環(huán)境溫度20 ℃～25 ℃。浸出試驗(yàn)流程見圖3。

對上述浸出結(jié)果做二次回歸分析，得到的編碼形式擬合方程見公式（1）。其擬合優(yōu)度分析結(jié)果見圖4。從圖4可以看出：數(shù)據(jù)點(diǎn)在試驗(yàn)值-模型預(yù)測值線附近波動(dòng)，擬合優(yōu)度R2為0.927 4，大于0.9，滿足精度要求。其學(xué)生化殘差分布見圖5。從圖5可以看出：學(xué)生化殘差幾乎全部在正態(tài)分布線上，表明無系統(tǒng)誤差。綜上表明，該回歸方程可用。

3.2 響應(yīng)曲面

設(shè)定某因素為0水平，可由回歸方程得到另外兩因素對金浸出率的響應(yīng)曲面，見圖6。其中，圖6-b）、d）、f）為曲面在兩因素平面上的投影，便于觀察曲面梯度。從圖6可以看出：氧化鈣用量、氰化鈉用量和充氣量對金浸出率都有顯著的影響，且三者之間確有交互作用，驗(yàn)證了采用響應(yīng)曲面法的必要性。

從圖6-a）可以看出：充氣量在0水平時(shí)，金浸出率與氰化鈉用量呈正相關(guān)，而在氧化鈣用量接近0水平時(shí)金浸出率較低;從圖6-b）可以看出：在低用量時(shí)，增加氰化鈉用量可顯著提高金浸出率。

從圖6-c）可以看出：氰化鈉用量在0水平時(shí)，金浸出率與充氣量呈正相關(guān)，而在氧化鈣用量接近0.50水平時(shí)較低;從圖6-d）可以看出：在低用量時(shí)，減少氧化鈣用量可顯著提高金浸出率，效果甚至比增加充氣量還要明顯。

從圖6-e）可以看出：氧化鈣用量在0水平時(shí)，金浸出率與充氣量和氰化鈉用量均呈正相關(guān);從圖6-f）可以看出：增加氰化鈉用量比增加充氣量更能提高金浸出率。

雖然兩因素對金浸出率的影響趨勢較簡單直觀，但由于其關(guān)系不全是正相關(guān)（或負(fù)相關(guān)），很難據(jù)此推測三因素對金浸出率的影響趨勢，這也給尋求最優(yōu)浸出條件組合帶來了困難。

3.3 最優(yōu)浸出條件組合

求解多元函數(shù)最大值有2種方法：

1）解析法，即對所得回歸方程求偏導(dǎo)，找出范圍內(nèi)的所有駐點(diǎn)，將這些駐點(diǎn)對應(yīng)的數(shù)值與邊界上的極大值相比較，所得到的最大值即為回歸方程的最大值。該方法可通過人工計(jì)算實(shí)現(xiàn)，但難度大、工作量大;也可通過計(jì)算機(jī)程序?qū)崿F(xiàn)，但需針對不同變量數(shù)、不同階數(shù)進(jìn)行編程。

2）模擬法，即用計(jì)算機(jī)模擬求數(shù)值解。一般是在一定范圍內(nèi)按一定分布生成很多“種子”，再命令這些“種子”按一定算法（梯度法、基因算法等）尋求其小范圍內(nèi)的最大值，之后列舉出來供挑選或放在一起比較后給出最大值，所得數(shù)值解能滿足一般工程需要，且該方法的通用性較強(qiáng)。

綜合考慮，本次研究選用模擬法。通過計(jì)算機(jī)模擬，Design Expert 10可提供若干優(yōu)化條件組合，并且根據(jù)回歸方程的擬合情況提供相應(yīng)的可靠度等級。本次研究選取了可靠度等級最高的結(jié)果作為最優(yōu)浸出條件，見表5。

從表5可以看出：根據(jù)最優(yōu)浸出條件，金浸出率預(yù)計(jì)可達(dá)94.75 %。氧化鈣用量可進(jìn)一步降低到3.000～3.200 kg/t，但為了保證操作安全，本次研究選擇氧化鈣用量為3.330 kg/t。需要說明的是，現(xiàn)場所用石灰中氧化鈣質(zhì)量分?jǐn)?shù)約為80 %，則對應(yīng)優(yōu)化后的石灰用量為4.170 kg/t。充氣量應(yīng)換算為強(qiáng)度量，即單位時(shí)間內(nèi)單位體積礦漿中的充氣體積，試驗(yàn)中礦漿體積為1.10 L，因此充氣量為69 m3/（m3礦漿·h）。

3.4 交互作用下單因素分析

交互作用下單因素趨勢線（置信度為95 %）見圖7。其中，虛線為置信區(qū)間的上界與下界，實(shí)線為金浸出率平均值。

從圖7可以看出：

1）金浸出率隨著氧化鈣用量增大先逐漸減小，達(dá)到最低點(diǎn)后又緩慢上升。

2）在低氰化鈉用量下，金浸出率隨著氰化鈉用量的增加迅速提高，在1.000 kg/t左右（對應(yīng)水平0.50）達(dá)到最大并趨于穩(wěn)定，超過1.200 kg/t（對應(yīng)水平 1.00）后開始緩慢下降。該趨勢與文獻(xiàn)[14]中所得趨勢相近。

3）在試驗(yàn)區(qū)間內(nèi)，金浸出率隨著充氣量的增加不斷增大，而增大的速度逐漸減小，在達(dá)到0.110 m3/h（對應(yīng)水平1.00）后幾乎不再變化，符合工程經(jīng)驗(yàn)。

4 結(jié) 論

1）通過對某金礦全泥氰化廠原礦工藝礦物學(xué)研究，確認(rèn)了生產(chǎn)中磨礦細(xì)度-74 μm占90 %～92 %的合理性，并認(rèn)為現(xiàn)階段原礦的可浸性較好，初步判斷金浸出率有進(jìn)一步提高的空間。

2）利用響應(yīng)曲面法獲得了在一定因素水平下氧化鈣用量、氰化鈉用量和充氣量對金浸出率的回歸方程。該方程精度較高，無系統(tǒng)誤差。據(jù)此推斷，在小型浸出試驗(yàn)中，當(dāng)磨礦細(xì)度為-74 μm占90 %時(shí)，最優(yōu)的生產(chǎn)條件為氧化鈣用量3.330 kg/t、氰化鈉用量1.040 kg/t、充氣量0.076 m3/h，此時(shí)金浸出率預(yù)計(jì)可達(dá)94.75 %。本次研究可為現(xiàn)場工藝優(yōu)化提供理論依據(jù)。

[參 考 文 獻(xiàn)]

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Abstract：The experimental research on the optimization of leaching conditions is necessary for the all-sliming cya-nide leaching operation in a gold mine in Inner Mongolia due to the change of raw ore properties.Based on the results of process mineralogy，the effects of CaO dosage，NaCN dosage and aeration rate on gold leaching rate were investigated by Response Surface Methodology and fitting formula and response surface are established.The results show that CaO dosage，NaCN dosage and aeration rate could affect gold leaching rate significantly and these three factors had serious interaction effect.The leaching rate is estimated to reach 94.75 % under the optimized conditions that particles smaller than 74 μm accounts for 90 %，CaO dosage is 3.330 kg/t，NaCN dosage is 1.040 kg/t and aeration rate is 0.076 m3/h.This study provides technical basis for the practical process optimization.

Keywords：gold;cyanide leaching;Response Surface Methodology;regression analysis;leaching rate