中子周圍劑量當(dāng)量率測量技術(shù)的發(fā)展與現(xiàn)狀

謝樹青，安 寧，吳 磊，莫?，?，羅 鵬,*

（1.廣州泰和腫瘤醫(yī)院，廣州 510045；2.陜西秦洲核與輻射安全技術(shù)有限公司，西安 710054）

在電離輻射場所中，常需要開展中子周圍劑量當(dāng)量率監(jiān)測。由于中子注量劑量轉(zhuǎn)換因子與能量有關(guān)，且差異很大，給中子周圍劑量當(dāng)量率儀的設(shè)計增加了困難［1］。目前對中子周圍劑量當(dāng)量儀的設(shè)計需要考慮不同能量中子的靈敏度參數(shù)、角響應(yīng)參數(shù)、易用性等，需要通過對儀器結(jié)構(gòu)的改進提高各項主要參數(shù)指標。用于中子探測的基本過程包括核反應(yīng)法、核反沖法、核裂變法與核活化法［2］。本文對不同結(jié)構(gòu)探測器的設(shè)計和探測原理進行綜合分析，為探索不同適用領(lǐng)域的中子周圍劑量當(dāng)量率監(jiān)測儀表的使用提供參考。通過對新型探測元件的分析，為新產(chǎn)品的開發(fā)提供思路。

1 發(fā)展與現(xiàn)狀

中子探測通常利用核反應(yīng)法產(chǎn)生的次級帶電粒子進行探測，常用的反應(yīng)是:BF3正比計數(shù)管10B(n，α)，3He 正比計數(shù)管3He(n，p)，和LiI閃爍計數(shù)器6Li(n，α)。探測器用慢化材料包裹，使較高能量的中子充分慢化。為了改善中子周圍劑量當(dāng)量儀的能量響應(yīng)特性，需要對儀器結(jié)構(gòu)進行改進。能量響應(yīng)問題是目前中子周圍劑量當(dāng)量儀研究工作所面臨的難題之一，尤其在1.0 keV～1.0 MeV 能量范圍內(nèi)，中子的周圍劑量當(dāng)量轉(zhuǎn)換系數(shù)［3］大約從10.0 pSv·cm2增加到400 pSv·cm2。ICRP74 號報告給出了不同能量的中子以及單位注量中子對應(yīng)的周圍劑量當(dāng)量率值［3］，如圖1所示。

為了改善中子周圍劑量當(dāng)量率儀表能量響應(yīng)特性，研究人員對慢化體設(shè)計、探測器選擇、數(shù)據(jù)處理、伴生射線修正等方面進行了研究。

1.1 單探測器單慢化體中子劑量當(dāng)量率儀

Andersson 和Braun 設(shè)計的慢化型中子周圍劑量當(dāng)量率儀:A-B 雷姆儀［4］，其結(jié)構(gòu)為圓柱形聚乙烯慢化體和一個BF3正比計數(shù)器，由于熱中子效率過高，因此，在慢化體內(nèi)襯加裝了一層打孔硼塑料，以降低熱中子探測效率，從而改善了0.025 eV～10.0 MeV 能量中子的響應(yīng)曲線。其結(jié)構(gòu)如圖2所示。

圖1 中子注量劑量轉(zhuǎn)換因子［3］Fig 1 Neutron flux-dose conversion factor

1966年，Leake［5］采用球形慢化體結(jié)構(gòu)，使用1.0 mm 的鎘層來改善熱中子效率。球形結(jié)構(gòu)可以有效改善探測器的角響應(yīng)指標，但其采用的6LiI 晶體中高原子數(shù)密度的碘導(dǎo)致其受6 MeV的γ射線影響較為嚴重。因此，1968 年Leake［6］在雷姆儀中使用3He正比計數(shù)器，使其在熱能區(qū)和高能區(qū)的中子能量響應(yīng)改善，并且其耐γ輻射特性良好。其結(jié)構(gòu)如圖3所示。

圖2 A-B型中子周圍劑量當(dāng)量率儀結(jié)構(gòu)圖Fig.2 Structure diagram of A-B type neutron peripheral dose equivalent rate instrument

1990 年，Birattai 等［7］將1 cm 的 鉛層加入SNOOPY 圓柱形聚乙烯慢化球體中，設(shè)計了中子周圍劑量當(dāng)量率儀——LINUS 劑量儀。高能中子在鉛材料中發(fā)生（n，2n）反應(yīng)，降低了中子能量，進而提高了高能中子的能量響應(yīng)，使其能量響應(yīng)范圍拓展到400 MeV。其結(jié)構(gòu)如圖4所示。

圖3 Leake劑量儀結(jié)構(gòu)示意圖Fig.3 Structural diagram of leake dosimeter

圖4 LINUS劑量儀結(jié)構(gòu)圖Fig.4 Structural diagram of LINUS dosimeter

2013 年，楊國召［8］提出了一種中子周圍劑量當(dāng)量率儀結(jié)構(gòu)［7］，包括球形3He 正比計數(shù)器、聚乙烯慢化體、鉛層、鎘層以及空氣通道。利用MCNP程序優(yōu)化探測器結(jié)構(gòu)，得到了理想的能量響應(yīng)曲線。

圖5 4種商用型中子周圍劑量當(dāng)量率儀Fig.5 Four types of neutron dose equivalent meter

1.2 單探測器多慢化體中子劑量當(dāng)量率儀

2004 年，陳軍［9］提出利用多球譜儀可以測量核動力堆安全殼內(nèi)外的中子能譜和劑量。中心探測器為球形3He正比計數(shù)管，對安全殼外中子進行測量；中心探測器為球形金箔，對安全殼內(nèi)中子進行測量。采用MIEKEB軟件解譜后求得的11 個點的中子周圍劑量當(dāng)量率與校準過的雷姆儀的測量結(jié)果非常接近。2015 年，胡慶東等人［10］利用一個3He球探測器、8個聚乙烯球殼慢化體組成的探測器系統(tǒng)以及基于遺傳算法自主開發(fā)的解譜程序測量了北京室內(nèi)環(huán)境中子能譜和周圍劑量當(dāng)量率。從中子能譜信息中獲取了環(huán)境中子注量率為3.54×10-3cm2/s、經(jīng)注量劑量換算因子換算后的中子周圍劑量當(dāng)量率為（2.1±0.1）nSv/h，與中子周圍劑量當(dāng)量率儀測量值基本一致，與相近緯度的測量結(jié)果［11］比較，相差不是很大，表明測量結(jié)果真實可信。2016年，李冠稼等［12］在聚乙烯球中加入鉛層以擴展多球譜儀的量程。采用FLUKA 軟件模擬得到了裸探測器以及增加慢化球（直徑分別為10.16 cm、15.24 cm、20.32 cm 和30.48 cm）的5 組響應(yīng)矩陣，探測上限可達100 MeV。2017 年，N.Ghal-Eh［13］提出了可利用“多柱”代替?zhèn)鹘y(tǒng)的多球進行能譜測量。采用LiI 閃爍體作為熱中子探測器，分別用多球方法和多柱方法計算得到響應(yīng)函數(shù)，對Am-Be 中子源能譜進行解譜。結(jié)果表明:同等慢化體厚度下，多球響應(yīng)高于多柱響應(yīng)；多球和多柱解出的譜均和實際譜很相似，表明了多柱方法的可行性。

1.3 多探測器集成中子劑量當(dāng)量率儀

多探測器集成中子周圍劑量當(dāng)量率儀是將多個探測器放入同一個慢化體中，獲得不同慢化厚度的多條能量響應(yīng)曲線，然后采用在線解譜或修正計算的方法求取更精確的劑量當(dāng)量值。

2007 年，李桃生等［14］設(shè)計的多球中子能譜儀如圖6 所示。其慢化體為球體，球中按兩兩垂直的方法插入3 根圓柱形一維位置靈敏3He正比計數(shù)器，該探測器具有兩路信號輸出，可根據(jù)需要對不同位置入射的射線信號進行單獨輸出。為了實現(xiàn)一個探測器的不同位置信號的輸出，對每個正比計數(shù)器進行切割計數(shù)，其中用于測量中低能中子的兩個計數(shù)器采用等分法切割，一根用于測量高能中子的計數(shù)器采用不等分法切割，這樣可以虛擬出5 個球殼，每個球殼6 小段位置靈敏計數(shù)器，利用多道實現(xiàn)30道能譜分析，并使用解譜軟件進行解譜，得到中子能譜。

2010 年，夏文明等［15］提出用3 個3He 計數(shù)器分別放入3種不同厚度的聚乙烯慢化球中心組成中子周圍劑量當(dāng)量率儀。將3條響應(yīng)曲線用最小二乘解法與劑量-注量轉(zhuǎn)換曲線擬合，得到3個探測器計數(shù)的乘子，進而模擬推算不同中子能量下該探頭對于單位中子注量的中子劑量當(dāng)量測量值的預(yù)期值。結(jié)果表明，從熱中子到7 MeV區(qū)間都與標準值偏差很小，但對于大于9 MeV能量的中子，將低估兩倍以上。

1.4 特征γ峰修正型中子劑量儀

2015年，Priyada［16］利用閃爍體探測器探測中子與H、C 反應(yīng)產(chǎn)生的能量分別為2.2 MeV 和4.43 MeV 特征γ峰，以此來擬合注量-劑量轉(zhuǎn)換曲線以求得中子劑量。但由于中子和C、H的反應(yīng)截面很小，導(dǎo)致響應(yīng)過低，使估算劑量值偏差很大。基于此不足，2016年P(guān)riyada［17］進一步提出用含硼聚乙烯和聚乙烯組合作為中子慢化體，利用熱中子和硼反應(yīng)生成的0.477 MeV的特征γ射線，以及和C、H反應(yīng)生成的γ射線，對不同能量入射中子的響應(yīng)曲線進行合成確定修正系數(shù)，并與注量-劑量轉(zhuǎn)換曲線擬合，擬合的曲線在低能區(qū)有很大的改善，和標準曲線近似度很高。

Cs2LiYCl6:Ce (CLYC)是一種新型閃爍體探測器，即可以探測中子，也可以探測γ射線，由Combes［18］研究團隊研制成功。William 等人研究表明，當(dāng)CLYC 晶體中6Li 的同位素豐度達95%時，可將熱中子的探測效率最高提高7 倍。由于α/β比較高，約為0.66［19,20］，且由于α能量約為4.78 MeV，經(jīng)γ能峰刻度后的等效能量約為3.24 MeV，這樣就可以在高能區(qū)α粒子能峰代表中子周圍劑量當(dāng)量率，低能區(qū)代表γ劑量率，較容易地實現(xiàn)中子-伽馬的分辨。CLYC 閃爍體對熱中子探測的能譜圖如圖7所示。

圖7 CLYC 閃爍體對熱中子探測能譜圖Fig.7 CLYC scintillation detection spectrum for thermal neutrons

2 問題探討

目前，對中子周圍劑量當(dāng)量率儀設(shè)計的4種方法各有優(yōu)缺點:單探測器單慢化體劑量當(dāng)量儀的結(jié)構(gòu)與電路設(shè)計較簡單，僅需讀出一路信號的計數(shù)即可求得劑量當(dāng)量，而且根據(jù)需求可以對特定能量范圍的入射中子劑量當(dāng)量率有比較準確的估算。但其對于寬能量區(qū)間的能量響應(yīng)與注量-劑量轉(zhuǎn)換曲線無法很好地匹配，特別是能量低于0.1 MeV的中子測量結(jié)果與實際的劑量當(dāng)量率的偏差可達10倍，如圖8所示。

多球（柱）解譜求中子周圍劑量當(dāng)量率的方法，精確度的主要決定因素是解譜的準確度。如果能給出接近實際情況的預(yù)置譜，則解譜結(jié)果會很準確，進而對劑量當(dāng)量率的預(yù)測精確度也會比較高。但對于未知的中子輻照環(huán)境無法給出準確預(yù)置譜的情況，解譜結(jié)果可能和實際的中子能譜差距很大，中子周圍劑量當(dāng)量率的推算也將不準確。

圖8 常用中子劑量當(dāng)量率儀估算的劑量-注量轉(zhuǎn)換系數(shù)與實際值之間的誤差Fig.8 Error between dose-injection conversion coefficient and actual value estimated by a commonly used neutron dose equivalent

多探測器集成中子周圍劑量當(dāng)量率儀，綜合了單探測器中子周圍劑量當(dāng)量率儀便攜、實時的特點，以及多球中子周圍劑量當(dāng)量率儀計算準確的優(yōu)點，在寬能量范圍內(nèi)的精度通常會好于單探測器中子周圍劑量當(dāng)量率儀，適用于大部分輻射場所的中子劑量當(dāng)量監(jiān)測。但這種方法目前的研究基礎(chǔ)不如前兩種方法豐富，設(shè)計成品較少，大多還處于模擬計算階段。

3 結(jié)論

目前，單探測器單慢化體中子周圍劑量當(dāng)量率儀和多球（柱）中子周圍劑量當(dāng)量率儀的研究已經(jīng)比較深入，但仍然存在不可避免的精確性或?qū)崟r性等問題。因此，中子周圍劑量當(dāng)量率儀應(yīng)該朝向多探測器集成劑量當(dāng)量率儀領(lǐng)域，研制出不同原理以及不同類型結(jié)構(gòu)的多探測器中子周圍劑量當(dāng)量率儀。設(shè)計中，首先通過蒙特卡洛模擬計算，確定中子周圍劑量當(dāng)量率儀的各項參數(shù)，并轉(zhuǎn)化為實際的產(chǎn)品，使其適用于更多輻照場所的中子周圍劑量當(dāng)量率測量。特征γ峰修正型中子周圍劑量當(dāng)量率儀需要在能峰甄別、刻度、修正算法研究方面進行進一步的研究，這也將是改變現(xiàn)有設(shè)備能響偏差較大的可能途徑之一。