花椒籽復(fù)合露酒配方優(yōu)化

曾萍霞，王琪*，劉琨毅, ，張正艷，李崇萍

1.宜賓職業(yè)技術(shù)學(xué)院五糧液技術(shù)與食品工程學(xué)院（宜賓 644003）；2.云南農(nóng)業(yè)大學(xué)龍潤普洱茶學(xué)院（昆明 650201）

露酒作為我國一種傳統(tǒng)的酒精飲料，具有特有的“藥食同源”的理論和實(shí)踐經(jīng)驗(yàn)，但大多數(shù)露酒產(chǎn)品存在香氣不協(xié)調(diào)、風(fēng)格不突出的缺陷[1-3]。花椒籽中含有的檸檬烯與芳樟醇能在一定程度上改善白酒風(fēng)味，而且花椒籽具有調(diào)節(jié)血脂、預(yù)防心血管疾病的功效，但因其具有一定辛麻味，故在作為釀酒原料時(shí)需與其他原料復(fù)配[4-6]。菊芋作為一種藥食兩用的草本植物，含有大量β-苯乙醇與苯乙酸乙酯，能為酒精飲料提供愉悅的香氣[7-9]。甘草酒具有解毒、消腫、通竅的功效，但其與大多數(shù)露酒產(chǎn)品一樣存在香氣不協(xié)調(diào)的缺點(diǎn)[10-11]。甘草在加熱過程中可以釋放檸檬油精，可賦予產(chǎn)品一定柑橘香氣，能在一定程度上改善甘草酒的香氣，但利用甘草進(jìn)行高溫露酒研制的報(bào)道較少[12]。桂花中含有大量的芳樟醇與紫羅蘭酮，利用其制作露酒，能賦予產(chǎn)品優(yōu)雅的果香與花木香[13-14]?；诖?，試驗(yàn)利用清香型白酒作為酒基，選用花椒籽、菊芋、甘草、桂花為主要添加物，探究色、香、味俱佳的復(fù)合型露酒，為露酒原料的選用效果提供思路，從而滿足消費(fèi)者健康飲酒的需求。

1 材料與方法

1.1 材料與試劑

53%vol清香型白酒、95%vol食用酒精（宜賓安寧燒酒業(yè)有限公司）；花椒籽（水分10.23%）、菊芋粉（水分6.61%）、甘草（水分8.97%）、桂花（水分7.58%）（京東超市）；硅藻土（市售）；檸檬烯、芳樟醇標(biāo)準(zhǔn)品（色譜純，北京譜析科技有限公司）。

1.2 儀器與設(shè)備

FA20043型電子天平（上海越平科學(xué)儀器有限公司）；SW280H型恒溫?fù)u床培養(yǎng)箱（上海冠森生物科技有限公司）；6890N型氣相色譜（美國Agilent公司）。

1.3 花椒籽復(fù)合露酒制作工藝流程

操作要點(diǎn)：分別將花椒籽、甘草、桂花中的雜質(zhì)及異形物去除，粉碎后過60目篩，將菊芋粉過60目篩除雜；在250 mL三角瓶中加入100 mL清香型白酒，按照后續(xù)試驗(yàn)的要求將一定比例花椒籽粉、甘草粉、菊芋粉及桂花粉加入其中，棉花塞封口；將三角瓶放入恒溫?fù)u床培養(yǎng)箱中，調(diào)節(jié)溫度60 ℃、轉(zhuǎn)速50 r/min，5 d后取出將酒樣先用4層紗布過濾，用硅藻土過濾即為成品。

1.4 試驗(yàn)方法

1.4.1 花椒籽復(fù)合露酒4種原料添加量的單因素試驗(yàn)

依次考察花椒籽粉添加量（0%，0.1%，0.2%，0.3%，0.4%和0.5%，干質(zhì)量）、菊芋粉添加量（0%，0.1%，0.2%，0.3%，0.4%和0.5%，干質(zhì)量）、甘草粉添加量（0%，0.1%，0.2%，0.3%，0.4%和0.5%，干質(zhì)量）及桂花粉添加量（0%，0.1%，0.2%，0.3%，0.4%和0.5%，干質(zhì)量）對(duì)花椒籽復(fù)合露酒感官評(píng)分的影響，確定較佳的花椒籽粉添加量、菊芋粉添加量、甘草粉添加量、桂花粉添加量。

1.4.2 響應(yīng)面優(yōu)化試驗(yàn)

在較優(yōu)條件基礎(chǔ)上，根據(jù)響應(yīng)面試驗(yàn)設(shè)計(jì)原理，進(jìn)行相應(yīng)的優(yōu)化試驗(yàn)[15]，以確定花椒籽復(fù)合露酒原料最佳的添加量，因素水平如表1所示。

表1 花椒籽復(fù)合露酒優(yōu)化響應(yīng)面試驗(yàn)因素與水平

1.4.3 感官評(píng)價(jià)

由11位三級(jí)品酒師組成的評(píng)定小組參照GB/T 27588—2011《露酒》[1]對(duì)花椒籽復(fù)合露酒從外觀、色澤、香氣、滋味、風(fēng)格5個(gè)方面進(jìn)行感官評(píng)價(jià)，如表2所示。

表2 花椒籽復(fù)合露酒的評(píng)分標(biāo)準(zhǔn)

1.4.4 理化分析

花椒籽復(fù)合露酒的酒精度、總酸、總糖、干浸出物按GB/T 15038—2006[16]測(cè)定，總酯按GB/T 27588—2011測(cè)定[1]。

1.4.5 檸檬烯、芳樟醇含量分析

檸檬烯、芳樟醇測(cè)定方法采用氣相色譜法[4]。色譜條件：極性色譜柱DB-Wax（30.0 m×0.25 mm×0.25 μm）；進(jìn)樣口溫度230 ℃，載氣為氮?dú)猓魉? mL/min，分流比5∶1，氫氣流速30 mL/min，空氣流速400 mL/min。氣相色譜升溫程序?yàn)椋浩鹗贾鶞?0℃，保持1 min，以4 ℃/min升至120 ℃，保持5 min，以5 ℃/min升至160 ℃，保持2 min；直接進(jìn)樣，進(jìn)樣量1 μL。

1.5 數(shù)據(jù)分析處理方法

試驗(yàn)采用Origin Pro 12.1軟件進(jìn)行數(shù)據(jù)制圖，PASW Statistics 18軟件進(jìn)行數(shù)據(jù)分析，Design Expert 10.1軟件進(jìn)行響應(yīng)面設(shè)計(jì)及結(jié)果分析。

2 結(jié)果與分析

2.1 單因素試驗(yàn)

2.1.1 花椒籽粉添加量對(duì)復(fù)合露酒感官品質(zhì)的影響

控制菊芋粉、甘草粉及桂花粉添加量分別為0.3%，0.3%和0.3%，考察在花椒籽粉添加量分別為0%，0.1%，0.2%，0.3%，0.4%和0.5%時(shí)復(fù)合露酒的感官評(píng)分，結(jié)果見圖1。

由圖1可知，隨著花椒籽粉添加量增加，復(fù)合露酒的感官評(píng)分呈現(xiàn)出先升高后降低趨勢(shì)。花椒籽粉添加量0.2%時(shí)，復(fù)合露酒的感官評(píng)分到達(dá)最高的76.78±2.03分。少量花椒籽粉能提高復(fù)合露酒的感官評(píng)分，主要原因在于花椒籽中含有的檸檬烯與芳樟醇能賦予露酒愉悅的果香[4]，使其感官評(píng)分在香氣層面上獲得較高分?jǐn)?shù)。若露酒中花椒籽添加量較高，會(huì)因其固有的麻味及苦味影響復(fù)合露酒的感官特性，造成其感官評(píng)分較低的現(xiàn)象。復(fù)合露酒中的花椒籽粉添加量高于0.3%時(shí)，其感官評(píng)分顯著降低（p＜0.05）。故選用花椒籽粉添加量0.1%，0.2%和0.3%用于后續(xù)響應(yīng)面法試驗(yàn)。

圖1 花椒籽粉添加量對(duì)復(fù)合露酒感官品質(zhì)的影響

2.1.2 菊芋粉添加量對(duì)復(fù)合露酒感官品質(zhì)的影響

控制花椒籽粉、甘草粉及桂花粉添加量分別為0.2%，0.3%和0.3%，考察在菊芋粉（DW）添加量分別為0%，0.1%，0.2%，0.3%，0.4%和0.5%時(shí)復(fù)合露酒的感官評(píng)分，結(jié)果見圖2。

由圖2可知，隨著菊芋粉添加量增加，復(fù)合露酒的感官評(píng)分也呈現(xiàn)出先升高后降低趨勢(shì)。菊芋粉添加量0.2%時(shí)，復(fù)合露酒的感官評(píng)分到達(dá)最高的78.89±4.10分。菊芋中因含有大量β-苯乙醇與苯乙酸乙酯[8]，賦予復(fù)合露酒玫瑰花香與花蜜香，進(jìn)而其感官評(píng)分隨著復(fù)合露酒中菊芋粉少量增加而增加。但因菊芋自身帶有一定辛辣味，故復(fù)合露酒中若菊芋粉添加量過高，會(huì)增加露酒的辛辣味，造成其感官評(píng)分降低。因此選用菊芋粉添加量0.1%，0.2%和0.3%用于后續(xù)響應(yīng)面法試驗(yàn)。

圖2 菊芋粉添加量對(duì)復(fù)合露酒感官品質(zhì)的影響

2.1.3 甘草粉添加量對(duì)復(fù)合露酒感官品質(zhì)的影響

控制花椒籽粉、菊芋粉及桂花粉添加量分別為0.2%，0.2%和0.3%，考察在甘草粉（DW）添加量分別為0%，0.1%，0.2%，0.3%，0.4%和0.5%時(shí)復(fù)合露酒的感官評(píng)分，結(jié)果見圖3。

由圖3可知，添加0.1%甘草粉的復(fù)合露酒的感官評(píng)分顯著高于不添加甘草粉的感官評(píng)分（p＜0.05），其主要原因是甘草在受熱過程中可以釋放出一定含量檸檬油精，賦予復(fù)合露酒柑橘的香氣[12]，令其香味豐滿而愉悅，加之自身帶有的甘甜味（甘草甜素的作用），進(jìn)而增加復(fù)合露酒的感官評(píng)分，其感官評(píng)分到達(dá)84.23±2.81分。由于甘草帶有較強(qiáng)烈的藥香味，甘草粉添加量從0.1%增加到0.5%時(shí)，復(fù)合露酒的感官評(píng)分顯著下降（p＜0.05）。甘草的藥香味較為濃郁時(shí)不僅給露酒的香氣帶來不良影響而且破壞露酒的整體風(fēng)格，故微量的甘草粉才能提高復(fù)合露酒的感官品質(zhì)，進(jìn)而選擇甘草粉添加量0%，0.1%和0.2%用于后續(xù)響應(yīng)面法試驗(yàn)。

2.1.4 桂花粉添加量對(duì)復(fù)合露酒感官品質(zhì)的影響

控制花椒籽粉、菊芋粉及甘草粉添加量分別為0.2%，0.2%和0.1%，考察在桂花粉添加量分別為0%，0.1%，0.2%，0.3%，0.4%和0.5%時(shí)復(fù)合露酒的感官評(píng)分，結(jié)果見圖4。

由圖4可知，復(fù)合露酒的感官評(píng)分隨著桂花粉添加量增加呈現(xiàn)出先升高后降低趨勢(shì)。桂花粉添加量從0增加到0.3%時(shí)，復(fù)合露酒的感官評(píng)分隨之從72.53±2.92分升高到84.23±2.79分。因桂花中含有一定量芳樟醇與紫羅蘭酮，可以賦予復(fù)合露酒一定果香與花香[13-14]，從而使復(fù)合露酒的香氣勁爽怡人。桂花粉添加量從0.3%繼續(xù)增加到0.5%時(shí)，復(fù)合露酒的感官評(píng)分反而下降，其主要原因是濃郁的桂花香反而破壞復(fù)合露酒整體的香氣結(jié)構(gòu)，造成香氣不協(xié)調(diào)。因此選擇桂花粉添加量為0.2%，0.3%和0.4%用于后續(xù)響應(yīng)面法試驗(yàn)。

圖3 甘草粉添加量對(duì)復(fù)合露酒感官品質(zhì)的影響

圖4 桂花粉添加量對(duì)復(fù)合露酒感官品質(zhì)的影響

2.2 響應(yīng)面法試驗(yàn)

根據(jù)Box-Behnken中心組合試驗(yàn)設(shè)計(jì)原理與試驗(yàn)[17-20]，對(duì)花椒籽粉添加量、菊芋粉添加量、甘草粉添加量、桂花粉添加量4個(gè)因素分析得到試驗(yàn)方案及結(jié)果見表3。

再通過Design-Expert軟件對(duì)響應(yīng)面法試驗(yàn)得到的感官評(píng)分進(jìn)行方差分析，得到結(jié)果如表4所示。

由表4可知，4個(gè)因素對(duì)復(fù)合露酒感官評(píng)分影響的強(qiáng)弱順序依次為：桂花粉添加量＞菊芋粉添加量＞花椒籽粉添加量＞甘草粉添加量。其中桂花粉添加量及菊芋粉添加量對(duì)復(fù)合露酒感官評(píng)分的影響顯著（p＜0.05）。C與D之間的交互作用與二次項(xiàng)B2對(duì)復(fù)合露酒感官評(píng)分具有顯著的影響（p＜0.05），二次項(xiàng)C2、D2對(duì)其影響極顯著（p＜0.01）。

表3 花椒籽復(fù)合露酒響應(yīng)面試驗(yàn)設(shè)計(jì)及結(jié)果

表4 感官評(píng)分的回歸模型方差分析

根據(jù)復(fù)合露酒感官評(píng)分回歸模型方的差分析得出不同因子的響應(yīng)面分析圖，結(jié)果見圖5。

通過響應(yīng)面分析確定復(fù)合露酒的4種原料的最佳添加量為花椒籽粉添加量0.178%、菊芋粉添加量0.145%、甘草粉添加量0.077%及桂花粉添加量0.358%，感官評(píng)分理論值為87.70分。根據(jù)所得的分析數(shù)據(jù)進(jìn)行3組驗(yàn)證試驗(yàn)，驗(yàn)證試驗(yàn)條件為花椒籽粉添加量0.18%、菊芋粉添加量0.15%、甘草粉添加量0.08%及桂花粉添加量0.36%，得到復(fù)合露酒的感官評(píng)分為87.93±2.32分。

圖5 各因素交互作用對(duì)花椒籽復(fù)合露酒感官評(píng)分的響應(yīng)面曲線

2.3 復(fù)合露酒的理化分析

測(cè)定花椒籽復(fù)合露酒在最優(yōu)原料添加量條件下的酒精度、總酸、總糖、總酯、干浸出物，其數(shù)值分別為51.6%vol，5.63 g/L，136 g/L，3.69 g/L和2.69 g/L，符合GB/T 27588—2011《露酒》中規(guī)定的數(shù)值。因其酒精度為51.6%vol，為使最優(yōu)酒樣的酒精度恢復(fù)到53.0%vol，可在100 mL的酒樣中加入3 mL 95.0%vol的食用酒精[21]，經(jīng)11名品酒師品評(píng)后酒樣的感官品質(zhì)未發(fā)生顯著變化，因此可以采用此方法保持產(chǎn)品的酒精度。

2.4 復(fù)合露酒中檸檬烯與芳樟醇分析

測(cè)定花椒籽復(fù)合露酒在最優(yōu)原料添加量條件下的檸檬烯與芳樟醇含量，用53%vol清香型白酒作為對(duì)照，測(cè)定結(jié)果見表5。

表5 檸檬烯與芳樟醇含量

花椒籽復(fù)合露酒中檸檬烯與芳樟醇含量較露酒生產(chǎn)所用的清香型白酒有顯著性增加（p＜0.05）。由此表明，花椒籽中對(duì)酒類飲品感官品質(zhì)有利的檸檬烯與芳樟醇能通過露酒的生產(chǎn)工藝帶入到基酒中，并在一定程度上改善露酒風(fēng)味，賦予露酒愉悅的果香，與董思揚(yáng)等[4,22]的研究結(jié)果相吻合。

3 結(jié)論與展望

在單因素試驗(yàn)的基礎(chǔ)上采用響應(yīng)面法對(duì)花椒籽復(fù)合露酒的原料添加量進(jìn)行優(yōu)化，確定其最優(yōu)工藝條件為：分別將花椒籽、甘草、桂花中的雜質(zhì)及異形物去除，粉碎后過60目篩，將菊芋粉過60目篩除雜；在250 mL的三角瓶中加入100 mL清香型白酒，加入0.18%花椒籽粉、0.15%菊芋粉、0.08%甘草粉及0.36%桂花粉量，棉花塞封口后將三角瓶放入恒溫?fù)u床培養(yǎng)箱中，調(diào)節(jié)溫度60 ℃、轉(zhuǎn)速50 r/min，5 d后取出將酒樣用4層紗布過濾，用硅藻土過濾，取其濾液。此條件下可獲得色澤淡黃透明、香氣怡人、酒體豐滿圓潤的花椒籽復(fù)合露酒，其感官評(píng)分為87.93分。

若需將此花椒籽復(fù)合露酒進(jìn)行工業(yè)化生產(chǎn)還需對(duì)復(fù)合露酒的工藝條件進(jìn)一步優(yōu)化，如可以利用超聲波進(jìn)行露酒香味成分的輔助提取[23-24]，酒體也可進(jìn)行加漿勾調(diào)以降低露酒辛辣感[25]，以及酒體后續(xù)的澄清處理[26-28]，使其感官特性進(jìn)一步提高以達(dá)到商品銷售的要求。