熔鹽冷卻空間堆的初步中子學(xué)設(shè)計(jì)

李 婷 莊 坤 尚 文 湯曉斌

（南京航空航天大學(xué)材料科學(xué)與技術(shù)學(xué)院 南京 211106）

隨著航天技術(shù)的發(fā)展，深空探測(cè)任務(wù)中對(duì)空間電源的要求越來(lái)越高，傳統(tǒng)太陽(yáng)能和化學(xué)燃料電池?zé)o論在功率密度、體積以及在光照條件不足的深空區(qū)域的適用性方面都受到一定限制，而空間核反應(yīng)堆（Space Nuclear Reactor，SNR）作為一種空間電源具有傳統(tǒng)電源無(wú)法比擬的優(yōu)勢(shì)而受到廣泛關(guān)注。1970年代以來(lái)，美國(guó)和前蘇聯(lián)都對(duì)空間堆作了深入研究，擁有豐富設(shè)計(jì)經(jīng)驗(yàn)和技術(shù)基礎(chǔ)［1-2］。近年來(lái)，我國(guó)空間堆的研究工作已提上日程，在“十三五”計(jì)劃中明確指出發(fā)展核動(dòng)力［3］。

空間核反應(yīng)堆設(shè)計(jì)準(zhǔn)則非常強(qiáng)調(diào)：盡量長(zhǎng)的壽命、盡可能小的反應(yīng)堆體積與質(zhì)量、盡量大的剩余反應(yīng)性［2］。目前國(guó)內(nèi)外關(guān)于SNR的設(shè)計(jì)大多基于液態(tài)金屬冷卻、氣冷或熱管冷卻方式，其在長(zhǎng)壽命、小型化方面存在限制。隨著第四代核能系統(tǒng)熔鹽堆的發(fā)展［4］，熔鹽冷卻成為一種新的冷卻方式，它可以溶解裂變材料并同時(shí)充當(dāng)冷卻劑，這對(duì)SNR的設(shè)計(jì)提供了新思路。雖然目前關(guān)于熔鹽空間堆的參考文獻(xiàn)還不是很多，但前期已經(jīng)積累了大量熔鹽堆的研究基礎(chǔ)（核飛機(jī)實(shí)驗(yàn)ANP、熔鹽堆實(shí)驗(yàn)），也可以為熔鹽堆在空間堆中的應(yīng)用提供參考。2002年，美國(guó)阿拉巴馬大學(xué)亨茨維爾分校（UAH）推進(jìn)技術(shù)研究中心提出熔鹽堆在空間堆中應(yīng)用的可行性［5］。俄亥俄州立大學(xué)的NASA Steckler Space Grant項(xiàng)目中熔鹽空間堆［6］應(yīng)用的初步研究表明，熔鹽空間堆可以設(shè)計(jì)為緊湊型反應(yīng)堆，且具有高功率密度、高燃耗深度和高熱電轉(zhuǎn)換效率等優(yōu)點(diǎn)，近年來(lái)，東京都市大學(xué)提出了10年運(yùn)行壽命、輸出電功率8 kW的熱管冷卻熔鹽空間堆［7］，實(shí)現(xiàn)了比功率大于16 W·kg-1。熔鹽空間堆中熔鹽的流動(dòng)特性可以將堆芯135Xe和83Kr持續(xù)帶出，達(dá)到較高的燃耗深度，提高了燃料利用率，可以有效解決核擴(kuò)散以及安全問(wèn)題；其堆芯布置簡(jiǎn)單、緊湊有助于減輕屏蔽體質(zhì)量；熔融燃料的膨脹效應(yīng)擁有極負(fù)的溫度反應(yīng)性系數(shù)，堆芯安全性更高；由于熔鹽蒸氣壓很低，相比液態(tài)金屬冷卻劑（Li、NaK）可以實(shí)現(xiàn)低壓、高溫的運(yùn)行環(huán)境。本文利用SERPENT［8］蒙特卡羅程序和ENDF/B-Ⅶ.1數(shù)據(jù)庫(kù)，探究SNR中不同類型的燃料、包殼、冷卻劑及反射層等堆芯關(guān)鍵設(shè)計(jì)參數(shù)對(duì)SNR重要物理參數(shù)（包含kinf、keff）的影響規(guī)律，在此基礎(chǔ)上提出一種熔鹽7LiFBeF2-UF4（66.4-32.7-0.9 mol%）冷卻的空間堆初步堆芯方案設(shè)計(jì)。結(jié)果表明：反應(yīng)堆中不同材料類型對(duì)kinf、keff較為敏感，燃料中235U的富集度以及棒間距對(duì)kinf的影響不可忽略，冷卻劑中235U的富集度對(duì)keff的影響可以忽略。

1 空間堆燃料棒中子學(xué)設(shè)計(jì)

燃料棒的設(shè)計(jì)是關(guān)系到SNR堆芯物理特性的關(guān)鍵因素之一，與傳統(tǒng)地面反應(yīng)堆不同，SNR在運(yùn)行過(guò)程中具有較高的工作溫度（1 000～1 800 K），因此需要選擇耐高溫、耐腐蝕、傳熱性能良好以及物理性能穩(wěn)定的燃料和包殼；本節(jié)在充分調(diào)研國(guó)內(nèi)外SNR方案的基礎(chǔ)上，基于SERPENT［8］蒙特卡羅程序和ENDF/B-VII.1數(shù)據(jù)庫(kù)分析不同燃料、包殼類型以及棒間距對(duì)燃料棒kinf的敏感性。

1.1 燃料棒幾何

燃料棒幾何是燃料棒設(shè)計(jì)的重要參數(shù)之一，燃料棒幾何主要包括三個(gè)參數(shù)：燃料棒直徑、間隙厚度、包殼厚度。國(guó)際上不同空間堆方案中燃料棒直徑如表1所示，可以看出，液態(tài)金屬冷卻方式相比熱管冷卻或氣冷燃料棒直徑稍大，主要是因?yàn)槠鋫鳠釞C(jī)制不同所致。液態(tài)金屬冷卻和熔鹽冷卻的從熱工水力方面來(lái)講，冷卻劑工質(zhì)都是通過(guò)在堆芯吸熱后將熱量帶出堆芯，如表2所示在1 000 K下兩者的粘性系數(shù)、比熱容等熱物性相似，故擬定燃料棒直徑2.8 cm?？紤]減小包殼厚度可以減小傳熱路徑，且SNR中常用包殼的厚度范圍在1 mm左右，故本文中包殼厚度選擇為0.7 mm。

表1 SNR方案中燃料棒直徑和冷卻方式Table 1 The diameter of fuel rod and coolant system of SNR

燃料棒間隙的確定主要考慮燃料的徑向熱膨脹，材料體積膨脹系數(shù)β滿足公式［12-13］：

式中：T為溫度，K；β為體積膨脹系數(shù)，10-3?℃-1；V1、V2分別為溫度T1、T2時(shí)材料的體積，cm3；L1為溫度T1時(shí)材料的長(zhǎng)度，cm；α為線性熱膨脹系數(shù)，10-6?K-1。線性熱膨脹系數(shù)α一般較小，近似的認(rèn)為體積膨脹系數(shù)β=3α。

表2 液態(tài)金屬冷卻劑和熔鹽冷卻劑物性參數(shù)Table 2 The physical parameter and type of liquid metal-cooled and molten salt-cooled

式中：r為燃料半徑，cm；h為燃料高度，cm。燃料溫度T=1 500 K，UN、UO2、UC線性熱膨脹系數(shù)α列于表3中，其半徑變化分別為0.022 61 cm、0.029 23 cm、0.029 16 cm，取間隙0.05 cm滿足燃料棒安全設(shè)計(jì)要求。

表3 SNR燃料類型及物理參數(shù)[13,15]Table 3 The physical parameter and type of SNR fuel[13,15]

1.2 燃料選擇

自1970年代以來(lái)，美國(guó)和前蘇聯(lián)通常采用4種燃料類型進(jìn)行空間反應(yīng)堆電源的設(shè)計(jì)，表3中列出了燃料類型及相應(yīng)的物性參數(shù)。本節(jié)基于如圖1所示的二維單柵元模型和前文確定的幾何參數(shù)，分別選取UN、UO2、UC以及TRISO包覆燃料顆粒作為燃料，研究不同燃料類型對(duì)kinf的影響，計(jì)算時(shí)采用全反射邊界條件，模擬120代，每代10 000個(gè)粒子，剔除前20代，誤差＜0.000 34。

圖1 燃料棒示意圖(a)燃料棒（內(nèi)層：燃料，外層：包殼+惰性氣體），(b)填料分?jǐn)?shù)5%TRISO燃料棒，(c)填料分?jǐn)?shù)50%TRISO燃料棒，內(nèi)層：燃料，外層：包殼Fig.1 Schematic of fuel rod(a)Fuel rod(inner layer:fuel,outer layer:cladding+inert gas),(b)TRISO fuel rods with 5%packing fraction,(c)TRISO fuel rods with 50%packing fraction,inner layer:fuel,outer layer:cladding

首先針對(duì)TRISO燃料填料分?jǐn)?shù)對(duì)燃料棒kinf敏感性進(jìn)行分析，其中TRISO燃料核心半徑250 μm，燃料為UO2，基底材料為ZrC，整個(gè)包覆顆粒半徑460 μm。在計(jì)算過(guò)程中，保持燃料棒柵元幾何不變，僅改變?nèi)剂咸盍戏謹(jǐn)?shù)及235U富集度。結(jié)果如圖2所示，可以看出當(dāng)富集度小于40%時(shí)較低填料分?jǐn)?shù)可獲得更高的中子效益，富集度大于40%時(shí)高填料分?jǐn)?shù)更為合適，所以SNR選用TRISO燃料時(shí)，要根據(jù)所需富集度的不同選擇合適的填料分?jǐn)?shù)。圖3為不同燃料下燃料棒kinf隨235U富集度變化的曲線?？梢钥闯?，燃料棒kinf隨著燃料中易裂變核素235U富集度的增加而增加。相同235U富集度下，燃料棒UC、UN和UO2中235U的核子密度大于TRISO包覆燃料顆粒，其中UC燃料棒kinf最大，此外，UC導(dǎo)熱率18.8 W·m-1·K-1遠(yuǎn)大于 UO2。在 SNR中子學(xué)設(shè)計(jì)中為減小堆本體臨界質(zhì)量常采用高富集度燃料，通過(guò)對(duì)SNR設(shè)計(jì)方案調(diào)研富集度選擇范圍在33%～97%，本文選初步選擇富集度80 wt%的UC作為燃料，密度13.6 g·cm-3。

圖2 TRISO燃料棒的不同填料分?jǐn)?shù)下kinf隨富集度的變化Fig.2 Variation of the kinffor different fraction with different enrichment based on TRISO-coated fuel

圖3 單個(gè)燃料棒的不同燃料的kinf隨富集度變化曲線Fig.3 Variation of the kinffor different fuel with different enrichment based on fuel rod

1.3 燃料包殼選擇

包殼的選擇是反應(yīng)堆設(shè)計(jì)中關(guān)鍵問(wèn)題之一，它直接影響反應(yīng)堆的安全性和經(jīng)濟(jì)性。結(jié)構(gòu)材料的選擇需要考慮諸多因素，例如堆芯工作溫度、運(yùn)行時(shí)間長(zhǎng)短、高溫蠕變強(qiáng)度、輻照環(huán)境中機(jī)械性能的變化以及和冷卻劑、核燃料（UO2、UC或UN）的化學(xué)兼容性［24-25］。SNR緊湊型堆芯使得包殼材料體積占比份額較高，從經(jīng)濟(jì)性角度出發(fā)，選取的材料應(yīng)具有較小的密度、較小中子吸收截面。本文在充分考慮物性參數(shù)的基礎(chǔ)上，探究不同包殼材料對(duì)燃料棒kinf的影響，表4為SNR歷史方案中的包殼材料及相應(yīng)物性參數(shù)?；趫D1所描述的二維柵元模型、UC（質(zhì)量分?jǐn)?shù)80%235U）燃料以及全反射邊界條件下，計(jì)算不同包殼材料類型下的燃料棒柵元kinf，結(jié)果如表4所示?？梢钥闯觯g合金熔點(diǎn)高，但材料密度大且中子經(jīng)濟(jì)性低。鈦合金密度低、中子學(xué)性能好，但相比鋯合金、鈮合金其導(dǎo)熱系數(shù)偏低。鋯合金相比鈮合金、鉭合金、鎳合金材料密度低，且中子學(xué)性能良好，同時(shí)具有良好的導(dǎo)熱性。綜上，本文選擇鋯合金（Zr-4）作為包殼材料。熔鹽空間堆中冷卻劑燃料鹽與包殼的相容性不可忽略，在未來(lái)對(duì)反應(yīng)堆堆芯的優(yōu)化工作中考慮應(yīng)用高性能合金涂層材料，在有效解決燃料鹽與包殼直接接觸的強(qiáng)腐蝕性問(wèn)題的同時(shí)提高堆芯耐事故性。

1.4 棒間距的確定

燃料棒間距對(duì)堆芯物理熱工特性有重要影響，本節(jié)基于上述選擇的UC燃料、Zr-4包殼材料和燃料棒幾何，建立如圖4所示的二維超柵元模型，并從中子學(xué)角度研究棒間距對(duì)kinf的影響，計(jì)算過(guò)程中假定冷卻劑為7LiF-BeF2-ZrF4-UF4熔鹽（質(zhì)量分?jǐn)?shù)30%235U，65-29.2-5.0-0.8 mol%）。

圖4 空間堆超柵元示意圖：燃料棒直徑相同棒間距不同（內(nèi)層：燃料，外層：冷卻劑）Fig.4 Schematic of"Supercell":different rod pitch of the same diameter(inner:fuel,outer:coolant)

計(jì)算時(shí)棒間距在2.95～3.77 cm之間變化，并始終保持超柵元模型中有效燃料棒為兩個(gè)，在全反射邊界條件下利用SERPENT蒙特卡羅卡程序計(jì)算其kinf，如圖5所示。可以看出，由于棒間距增加易裂變核素235U核子密度減小，超柵元中kinf隨棒間距增加呈線性減小。而相同堆芯尺寸下，堆芯活性區(qū)的總質(zhì)量隨棒間距增加而減小。結(jié)合歷史堆芯方案設(shè)計(jì)、以及中子經(jīng)濟(jì)性要求，以實(shí)現(xiàn)小體積、緊湊型布置下的較高初始反應(yīng)性，棒間距初步選擇3.391 cm。棒間距本文僅考慮中子學(xué)角度，還需耦合熱工水力學(xué)計(jì)算給出最優(yōu)棒間距。

表4 常用包殼材料的物性參數(shù)和k[24,26]Table 4 The physical parameter and kinfof commoinnf clad materials[24,26]

圖5 超柵元中不同棒間距的kinfFig.5 The kinf“Supercell”with different pitch

2 基于熔鹽冷卻的空間堆堆芯方案初步中子學(xué)設(shè)計(jì)

通過(guò)文獻(xiàn)調(diào)研，不同空間堆堆芯活性區(qū)尺寸列于表5中，可以看出，考慮中子泄露的影響，堆芯活性區(qū)高徑比（H/D）通常大于1，H/D成為緊湊型堆芯設(shè)計(jì)的關(guān)鍵參數(shù)之一。一方面，較高的H/D減小了徑向反射層厚度，有效提高了控制鼓價(jià)值，另一方面，較高的H/D有效縮短了傳熱路徑，增加了傳熱面積［30］。本文初步選擇直徑為29.7 cm、高度為38 cm的堆芯活性區(qū)。

空間核反應(yīng)堆緊湊的堆芯多采用控制材料與反射層一同布置的方式，反應(yīng)性控制系統(tǒng)是保證空間核反應(yīng)堆安全穩(wěn)定運(yùn)行的關(guān)鍵因素，控制著事故下臨界安全、入軌前次臨界狀態(tài)以及任務(wù)結(jié)束可靠停堆。反應(yīng)性控制系統(tǒng)的研究需要基于完善的堆芯設(shè)計(jì)方案進(jìn)行，本文重點(diǎn)在固液雙重燃料可行性方案初步研究，未考慮反應(yīng)性控制系統(tǒng)設(shè)計(jì)。

小型化空間堆設(shè)計(jì)一般采用較高的富集度，如果采用純液體燃料，并考慮到液體燃料在反應(yīng)堆運(yùn)行過(guò)程中在整個(gè)回路中循環(huán)流動(dòng)，則反應(yīng)堆中產(chǎn)生的大量放射性裂變產(chǎn)物亦會(huì)隨燃料在整個(gè)回路中流動(dòng)，這將對(duì)會(huì)對(duì)一些電子元器件產(chǎn)生損傷（如熱電轉(zhuǎn)換模塊）；如果采用純固體燃料類型的空間堆（如傳統(tǒng)冷卻方式的空間堆），裂變產(chǎn)物被固封在包殼內(nèi)，堆芯內(nèi)存在單獨(dú)的冷卻劑通道用于堆芯冷卻，這種設(shè)計(jì)則在一定堆芯體體積下降低了燃料的裝載。本文提出的液固雙重燃料空間堆則有效避免了上述兩種設(shè)計(jì)的缺點(diǎn)。

表5 SNR堆芯活性區(qū)尺寸Table 5 The size of SNR finite core

2.1 冷卻劑選擇

通過(guò)文獻(xiàn)調(diào)研可看出，傳統(tǒng)空間堆的冷卻方式通常分為三類：液態(tài)金屬冷卻、氣冷、熱管冷卻，隨著第四代核能系統(tǒng)的提出，氟化鹽冷卻成為一種新型冷卻方式。熱管冷卻堆和熔鹽冷卻堆堆芯模型如圖6所示，它們具有相同的活性區(qū)尺寸、燃料棒幾何、UC燃料富集度以及結(jié)構(gòu)材料。相比于熱管冷卻方式，熔鹽冷卻劑氟化鹽中溶解裂變核素可同時(shí)作為冷卻劑和燃料。因此，在相同的堆芯幾何、keff的前提下，熔鹽冷卻空間堆燃料布置更少、總質(zhì)量更輕，如表6所示，這更體現(xiàn)了本文熔鹽冷卻空間堆設(shè)計(jì)的優(yōu)越性。

熔融鹽大致可以分為3類：堿金屬氟化鹽（比如：7LiF-KF、7LiF-NaK-KF）、包含ZrF4的熔融鹽（比如：7LiF-ZrF4、NaF-ZrF4）、包含BeF2的熔融鹽（比如：7LiF-BeF2、NaF-BeF2）。通過(guò) Williams等［12］研究發(fā)現(xiàn)，堿金屬氟化鹽的粘稠度小于ZrF4鹽和BeF2鹽，而且混合熔融鹽的蒸氣壓、粘稠度隨著BeF2、ZrF4摩爾比增加而增大，因此在選擇熔鹽冷卻劑時(shí)控制BeF2＜35～45 mol%，ZrF4＜20～45 mol%?；谝陨线@些條件，選取如表7中所示的7種熔融鹽，其中含有較高摩爾比的NaF和7LiF具有較好的導(dǎo)熱性，包含ZrF4和RbF的熔融鹽密度較大。

表6 熔鹽冷卻方案和熱管冷卻方案參數(shù)比較Table 6 Comparison of parameters of molten salt cooling and heat pipe cooling

表7 幾種方案混合熔融鹽物性參數(shù)[12]Table 7 Comparison of physical parameter of various molten salts[12]

圖6 熔鹽冷卻方案和熱管冷卻方案堆芯布置示意圖（外層為BeO反射層，徑向厚度10 cm、軸向厚度5 cm）(a、c)熔鹽冷卻/熱管冷卻方案堆芯徑向，(b、d)熔鹽冷卻/熱管冷卻方案堆芯軸向Fig.6 Schematic diagrams of molten salt cooling and heat pipe cooling(outer layer is BeO reflecting layer with radial thickness of 10 cm and axial thickness of 5 cm)(a,c)Core radial of molten salt cooling and heat pipe cooling,(b,d)Core axial of molten salt cooling and heat pipe cooling

本小節(jié)基于如圖6所示的三維堆芯模型以及前文確定的幾何參數(shù)、燃料棒材料，選取不同的熔融燃料鹽作為冷卻劑，研究不同氟化鹽中235U富集度變化對(duì)堆芯keff的影響（如圖7所示），計(jì)算時(shí)采用真空邊界條件下，模擬300代，每代500 000個(gè)粒子，剔除前100代，誤差小于0.000 08?？煽闯觯煌}組成對(duì)堆芯keff影響較大，但由于氟化鹽中UF4所占摩爾比較小，其235U富集度對(duì)堆芯keff不敏感。此外，由于7Li、9Be對(duì)中子具有慢化作用，包含此兩種元素的氟化鹽冷卻堆芯方案具有更好的中子經(jīng)濟(jì)性，故本文初步選擇7LiF-BeF2-UF4（66.4-32.7-0.9 mol%）作為冷卻劑。

圖7 堆芯keff隨燃料鹽235U富集度的變化Fig.7 Variation of the kefffor different molten salts with different235U enrichment

2.2 反射層選擇

反射層可以有效減少中子泄露，從而節(jié)省燃料、堆芯體積并減輕總質(zhì)量。在地面堆反射層材料選擇中常側(cè)重于關(guān)注慢化比、中子經(jīng)濟(jì)性以及負(fù)的反應(yīng)性系數(shù)，而SNR除上述要求外還要考慮輕型化，表8中列出了幾種適合于空間堆的反射層材料及物性參數(shù)。本文基于圖6所示的熔鹽7LiF-BeF2-UF4（66.4-32.7-0.9 mol%）冷卻堆芯方案，分別計(jì)算了不同反射層材料下的堆芯keff如表8所示。結(jié)果表明：BeO相比Zr3Si2更適合長(zhǎng)壽命、輕型化堆芯，石墨雖然具有較高的熔點(diǎn)，但其受輻照后力學(xué)性能、物理性能均會(huì)下降［13］，Be具有較低的密度及較好的中子慢化性能，但Be抗輻照腫脹性較差［30-31］。綜上所述，選擇BeO作為堆芯反射層材料。

表8 反射層材料物性參數(shù)和k[31]Table 8 The physical parameter and keffof ree ffflector materials[31]

3 結(jié)語(yǔ)

本文針對(duì)SNR的需求，利用SERPENT蒙特卡羅程序和ENDF/B-Ⅶ.1數(shù)據(jù)庫(kù)開(kāi)展了基于熔鹽冷卻的空間堆方案的初步中子學(xué)設(shè)計(jì)，研究了不同燃料、包殼材料以及棒間距對(duì)燃料棒kinf的影響，以及不同熔鹽冷卻劑組成、反射層材料對(duì)SNR堆芯keff的影響。最終給出了一種基于熔鹽7LiF-BeF2-UF4（66.4-32.7-0.9 mol%）冷卻UC燃料（80 wt%235U）的SNR初步堆芯方案，堆芯包括55個(gè)UC燃料棒，直徑均為1.4 cm，棒間距3.391 cm，活性區(qū)直徑為29.7 cm、高度為38 cm。結(jié)果表明：燃料棒kinf與燃料棒材料密切相關(guān)，且隨燃料中235U富集度的增大、棒間距的減小而增大，不同的冷卻劑、反射層材料對(duì)堆芯keff有較大影響，但冷卻劑中UF4的235U富集度對(duì)堆芯keff不敏感。