微型旋流器溢流口結(jié)構(gòu)參數(shù)對SCR廢催化劑分離性能的影響

袁惠新 ，吳敏浩 ，付雙成 ，方 勇

（1.常州大學(xué)機(jī)械工程學(xué)院，江蘇 常州 213164；2.常州大學(xué)江蘇省綠色過程裝備重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇 常州 213164）

1 引言

TiO2（鈦白）以其優(yōu)越的白度和穩(wěn)定的物理化學(xué)性質(zhì)被廣泛應(yīng)用于涂料、橡膠、塑料、日化等行業(yè)[1-2]。國內(nèi)現(xiàn)行使用的SCR（Selective Catalytic Reduction）系統(tǒng)絕大部分是商用SCR 催化劑。商用SCR 催化劑以釩鈦系脫硝催化劑為主，一般以TiO2為載體，其含量在（80～90）%[3]。目前有關(guān)SCR 廢棄催化劑中有價(jià)金屬回收的實(shí)驗(yàn)研究大多數(shù)集中在浸出法的研究上，即有機(jī)物或無機(jī)物溶液的浸出和生物浸出。此外，還包括堿性物質(zhì)的焙燒、氯化法和電解槽電解法[4]。上述的方法只能得到粗制TiO2，由含量在89%左右的TiO2、9%的SiO2和1%的其他雜質(zhì)組成。由于微型旋流器具有超重力作用和剪切分散作用，所以微型旋流器可以對SCR廢催化劑回收產(chǎn)物粗制TiO2進(jìn)行分離提純，得到較高純度的TiO2。另外，旋流分離器具有體積小、結(jié)構(gòu)簡單、安裝方便等優(yōu)點(diǎn)。采用直徑為20mm 微型旋流器對SCR 廢催化劑回收產(chǎn)物粗制TiO2進(jìn)行分離性能的研究，采用CFD 技術(shù)考察溢流口的結(jié)構(gòu)參數(shù)的變化，主要包括溢流口直徑和溢流管插入深度，為微型旋流器結(jié)構(gòu)和操作的優(yōu)化提供一定的技術(shù)基礎(chǔ)和依據(jù)。

2 SiO2 和TiO2 分離效率的評價(jià)

旋流分離的目的是為了將TiO2和SiO2的混合物分離，從而得到更高純度的TiO2，這與洗滌過程是以流體為介質(zhì)將兩種顆粒分離的過程是相似的。這里參考洗滌效率的定義來定義SiO2和TiO2的凈化效率。

2.1 SiO2 的凈化效率

溢流中SiO2的凈化效率公式：

2.2 TiO2 的凈化效率

底流中TiO2的凈化效率公式：

2.3 固固分離效率

SiO2和TiO2的分離為固固分離。

澄清效率和增濃效率這兩種方法無法同時(shí)反映分離過程的質(zhì)和量，所以在這里使用牛頓效率來反映分離程度。牛頓效率公式為：

式中：Rf—旋流分離器的底流分率—底流固體中TiO2的體積濃度——進(jìn)料固體中TiO2的體積濃度。

3 研究方法

采用試驗(yàn)研究和CFD 數(shù)值模擬的方法來研究溢流口結(jié)構(gòu)對旋流器分離性能的影響。

3.1 試驗(yàn)研究方法

3.1.1 試驗(yàn)裝置流程

試驗(yàn)裝置流程，如圖1 所示。料桶中TiO2和SiO2的混合物被攪拌器連續(xù)攪拌后形成了均勻分布的懸浮液，料液由料桶進(jìn)入離心泵后分為兩路，一路經(jīng)旁路回到料桶，旁路上的閥門Ⅰ可調(diào)節(jié)管路流量，穩(wěn)定流量；一路經(jīng)電磁流量計(jì)、壓力表后進(jìn)入微型旋流器，物料經(jīng)過微型旋流器的分離作用后，SiO2從溢流排出，TiO2從底流排出，最后回到料桶重新混合。

圖1 試驗(yàn)裝置流程圖Fig.1 Test Flow Chart

3.1.2 旋流器

試驗(yàn)所用的微型旋流器，如圖2（a）所示。制造材料為金屬銅，分為有著進(jìn)口的柱段、有著底流口的錐段和有著溢流口的頂蓋三段，各段通過O 型密封圈密封，組合完成后放入套筒內(nèi)，如圖2（b）所示。旋流器結(jié)構(gòu)簡圖，如圖3 所示。旋流器的具體尺寸，如表1 所示。

圖2 旋流器實(shí)物圖及設(shè)備外觀圖Fig.2 Cyclone Physical Drawing and Equipment Appearance Drawing

表1 旋流器的主要結(jié)構(gòu)參數(shù)Tab.1 Designl Parameters of the Hydrocyclone Tested

圖3 旋流器結(jié)構(gòu)簡圖Fig.3 Sketch of the Hydrocyclone Tested

3.1.3 試驗(yàn)物料

（1）固相顆粒準(zhǔn)備

試驗(yàn)所用的固相顆粒為TiO2和SiO2混合物，其中TiO2密度為 4260kg·m-3，SiO2密度為 2200kg·m-3，通過馬爾文 2000 激光粒度分析儀得到混合物的粒度分布，如圖4 所示?；旌衔锪６确植挤秶牵?～56）μm，平均粒度是 7.9μm。

圖4 混合物的粒度分布圖Fig.4 Particle Size Distribution of the Mixture

（2）液相介質(zhì)準(zhǔn)備

密度差是兩種固體顆粒產(chǎn)生分離的內(nèi)在驅(qū)動(dòng)力[5-6]，本試驗(yàn)采用溴化鈣配置溴化鈣水溶液作為介質(zhì)，使其密度介于TiO2和SiO2這兩種固體顆粒之間。溴化鈣溶液的密度為2800kg/m3，黏度為21.2cP。

2.1.4 樣品分析

分別從溢流口和底流口取部分樣品，然后使用XRF（X 射線熒光光譜分析）測試儀對樣品進(jìn)行分析，得到樣品中成分含量。

3.2 模擬研究方法

3.2.1 湍流模型

采用CFD 軟件Fluent 研究微型旋流器的分離性能，由于旋流器內(nèi)流場為不穩(wěn)定、高度各向異性的強(qiáng)旋湍流流場[7-10]，運(yùn)用雷諾應(yīng)力模型（RSM）能夠更好地模擬湍流地各向異性。計(jì)算時(shí)，湍流模型選用RSM 模型。

3.2.2 離散相模型

在數(shù)值模擬的過程中，當(dāng)顆粒體積濃度較低（<10%）時(shí)，應(yīng)當(dāng)采用離散相模型（DPM）。首先獲得穩(wěn)定的單相流場（此時(shí)不考慮分散相），再加載顆粒相求解顆粒運(yùn)動(dòng)方程，并在旋流器進(jìn)出口進(jìn)行顆粒捕捉，最終可得到微型旋流器的分離效率。

3.2.3 網(wǎng)格劃分

利用Gambit 軟件創(chuàng)建幾何模型并劃分網(wǎng)格，微型旋流器結(jié)構(gòu)參數(shù)與試驗(yàn)所用的旋流器一樣。為保證生成網(wǎng)格的質(zhì)量及計(jì)算精度，采用六面體結(jié)構(gòu)化網(wǎng)格劃分，采用Cooper 方法，網(wǎng)格數(shù)為19.8 萬個(gè)。

3.2.4 邊界條件

進(jìn)口條件設(shè)置為速度入口：分散相顆粒由入口截面均勻入射，速度和液相相同。

出口條件設(shè)置為自由出口：溢流出口設(shè)置為逃逸（Escape），和底流出口設(shè)置為捕捉（Trap），當(dāng)顆粒達(dá)到逃逸面或捕捉面時(shí)，停止對顆粒的追蹤，終止計(jì)算。

4 結(jié)果與討論

4.1 兩相模擬可靠性驗(yàn)證

由于存在物理模型的近似、網(wǎng)格的劃分、邊界條件的設(shè)置以及其他的一些因素，數(shù)值模擬的結(jié)果會(huì)與實(shí)際結(jié)果偏離，存在一定的誤差。因此在分析模擬結(jié)果前，需要對數(shù)值模擬的可靠性進(jìn)行驗(yàn)證。

圖5 處理量與壓力降的關(guān)系Fig.5 Relationship Between Throughput and Pressure Drop

不同處理量下壓力降的模擬值和試驗(yàn)值的比較，如圖5 所示。模擬值總體上比試驗(yàn)值略大一些，這是由于在數(shù)值模擬過程中進(jìn)行了一定的簡化，如假定所有顆粒為球體、忽略一些微觀力等，并且在試驗(yàn)中使用的旋流器存在加工誤差。但是數(shù)值模擬得到的曲線與試驗(yàn)結(jié)果值在趨勢上是一致的，反映了數(shù)值模擬具有較好的可靠性。

4.2 溢流口直徑對分離效率的影響

溢流口直徑對凈化效率和牛頓效率影響的模擬曲線，如圖6所示。

圖6 溢流口直徑與凈化效率和牛頓效率的關(guān)系Fig.6 Relationship Between Overflow Diameter，Purification Efficiency and Newton Efficiency

在入口速度不變的情況下，TiO2的凈化效率隨著旋流器溢流口直徑的增大先增大然后再減小，在溢流口直徑約為4.5mm 時(shí)，TiO2的凈化效率能達(dá)到一個(gè)極大值，而SiO2的凈化效率雖然隨溢流口直徑的增大先增大后減小，但變化相對比較平穩(wěn)。牛頓效率是隨著溢流口直徑的增大，先增大后減小，在直徑為4.5mm 時(shí)，牛頓效率達(dá)到一個(gè)極大值。由此可知，溢流口直徑的改變主要是對雙固相分離中的重分散相凈化效率產(chǎn)生影響，對輕分散相凈化效率的影響不是很大。溢流口直徑的大小存在一個(gè)最佳值，在本研究條件下，4.5mm 為最佳值。當(dāng)溢流口直徑小于最佳值時(shí)，隨著溢流口直徑的增大，溢流流量變大，在軸向向上的溢流區(qū)域的范圍變大，輕、重分散相顆粒受到軸向向上的力變大，部分重分散相顆粒也被吸入溢流口，所以SiO2的凈化效率先增大后減??；當(dāng)溢流口直徑大于最佳值時(shí)，溢流流量就相對就更大，導(dǎo)致輕重分散相顆粒受到軸向向上的力更大，更多重顆粒從進(jìn)料口進(jìn)入旋流器后，進(jìn)入了溢流區(qū)域，被直接從溢流口排出，導(dǎo)致輕、重顆粒的凈化效率降低。當(dāng)溢流口直徑為4.5mm 時(shí)，TiO2底流口產(chǎn)物的純度為94.94%。

4.3 溢流管插入深度對分離效率的影響

溢流管插入深度對凈化效率和牛頓影響的模擬曲線，如圖7所示。從圖7 可以看出，SiO2的凈化效率隨著溢流管插入深度的增大，先是增大，然后開始急劇的下降，而TiO2的凈化效率也是先增大后急劇下降。牛頓效率隨著溢流管插入深度的增大，先增大后減小。由此可知，溢流管插入深度對輕、重分散相顆粒的凈化效率都有明顯的影響，也說明在雙固相旋流分離中，溢流管的插入深度存在一個(gè)最佳值。溢流管的插入深度的增加有利于旋液旋流器頂蓋短路流的減少，從而提高分離效率，但是，當(dāng)溢流管插入深度過大時(shí)，就會(huì)將部分重分散相顆粒TiO2直接吸入溢流管中，導(dǎo)致SiO2的凈化效率下降，插入深度越大，SiO2的凈化效率越低，牛頓效率也會(huì)降低。當(dāng)溢流管插入深度為10mm 時(shí)，底流口TiO2的純度為92.59%。

圖7 溢流管插入深度與凈化效率和牛頓效率的關(guān)系Fig.7 Relationship Between Insertion Depth of Overflow Pipe，Purification Efficiency and Newton Efficiency

5 結(jié)論

在這里的研究條件范圍內(nèi)，可得到以下結(jié)論：

（1）隨著溢流口直徑的增加，TiO2的凈化效率先增大后減小，SiO2的凈化效率變化相對比較平穩(wěn)。牛頓效率隨著溢流口直徑的增大先增后減小。在本研究條件下，4.5mm 為最佳值，TiO2的純度從89%提高到94.94%。

（2）隨著溢流管插入深度的增加，TiO2和SiO2的凈化效率都先增大后減小。牛頓效率隨著溢流管插入深度增大，先增大后減小。在本研究條件下，溢流管插入深度為10mm 時(shí)最佳，TiO2的純度從89%提高到92.59%。

（3）綜上所述，溢流口部分結(jié)構(gòu)對旋流器提純TiO2的影響重要性依次為：直徑、插入深度。在這里的研究條件下，最佳的溢流口結(jié)構(gòu)尺寸為：直徑4.5mm，插入深度10mm。