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    吹掃捕集-氣相色譜-質(zhì)譜法測(cè)定地表水中苯胺

    2020-07-31 08:16:04高翔宇李婧張華馬怡飛
    化學(xué)分析計(jì)量 2020年4期
    關(guān)鍵詞:二氯苯液液苯胺

    高翔宇,李婧,張華,馬怡飛

    (西安西北有色地質(zhì)研究院有限公司,西安 710054)

    苯胺是一種應(yīng)用廣泛的化工原料[1],是印染工業(yè)中最重要的中間體之一[2],也可作為殺蟲(chóng)劑及殺菌劑的原料,同時(shí)也作為磺胺類藥物應(yīng)用于醫(yī)藥行業(yè)[3]。苯胺及其衍生物具有毒害作用,對(duì)血液和神經(jīng)具有毒性,可使人產(chǎn)生神經(jīng)系統(tǒng)癥狀和內(nèi)窒息,嚴(yán)重的甚至可以引發(fā)肝癌和膀胱癌[4],因此苯胺是我國(guó)規(guī)定的優(yōu)先控制污染物之一,GB 3838-2002 《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》中規(guī)定了地表水中苯胺的檢測(cè)方法為氣相色譜法,限值為0.1 mg/L,最低檢出限為0.002 mg/L。

    目前檢測(cè)水質(zhì)中苯胺的常用方法有光度法[5],氣相色譜法[6],離子色譜法[7],氣相色譜-質(zhì)譜法[8-9]和高效液相色譜法[10-12]。使用液液萃取法對(duì)水樣進(jìn)行前處理,經(jīng)過(guò)富集凈化后,苯胺的回收率難以令人滿意,因此直接進(jìn)樣法受到了越來(lái)越多人的關(guān)注,比如頂空氣相色譜法[13]。在對(duì)實(shí)際樣品的檢測(cè)中,由于樣品基質(zhì)復(fù)雜,干擾多,對(duì)于假陽(yáng)峰的判別能力有限,單純使用色譜的局限性較大。吹掃捕集儀作為頂空儀的動(dòng)態(tài)升級(jí)儀器,其穩(wěn)定性及檢出靈敏度得到了提高[14]。目前使用吹掃捕集-氣相色譜-質(zhì)譜法的研究較少,有文獻(xiàn)報(bào)道使用吹掃捕集-氣相色譜-質(zhì)譜法測(cè)定廢水中的苯胺化合物[15]。筆者在此基礎(chǔ)上應(yīng)用該法測(cè)定地表水中苯胺,以內(nèi)標(biāo)法定量,并優(yōu)化了水質(zhì)pH 值,吹掃時(shí)間條件,同時(shí)對(duì)比了液液萃取氣相色譜-質(zhì)譜法測(cè)定地表水中苯胺,并針對(duì)實(shí)際樣品研究了保存時(shí)間。筆者所建立的方法檢出限低,穩(wěn)定性好,不僅滿足《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》分析要求,同時(shí)回收率也高于液液萃 取法。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 主要儀器與試劑

    氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀:8890-5977B 型,美國(guó)安捷倫科技有限公司;

    吹掃捕集儀:ATOMX-xyz 型;美國(guó)泰克瑪公司;

    快速溶劑萃?。篎LEX-HPSE 型,北京萊伯泰科有限公司;

    氮吹儀:MultiVap-10 型,北京萊伯泰科有限 公司;

    苯胺標(biāo)準(zhǔn)溶液:編號(hào)為010064-08-1 mL,1 000 mg/L,美國(guó)O2 si 公司;

    1,4-二氯苯-d4 標(biāo)準(zhǔn)溶液:1 000 mg/L,編號(hào)為CDAA-M-690055-AE-1 mL,上海安譜有限公司;

    甲醇:色譜純,德國(guó)CNW 公司;

    二氯甲烷:色譜純,成都科隆化學(xué)品有限公司;

    無(wú)水硫酸鈉、氯化鈉、鹽酸、氫氧化鈉:分析純,天津科密歐化學(xué)試劑有限公司;

    實(shí)驗(yàn)用水為去離子水。

    1.2 儀器工作條件

    1.2.1 吹掃捕集條件

    吹掃管:5 mL;捕集阱:#10(Tenax/硅膠/碳分子篩);吹脫氣:高純氮?dú)猓淮祾吡髁浚?0 mL/min;吹掃時(shí)間:25 min;吹掃溫度:40℃;干吹時(shí)間:1 min;預(yù)脫附溫度:180℃;脫附溫度:190℃;連接線溫度:200℃;脫附時(shí)間:2 min;烘烤溫度:230℃;烘烤時(shí)間:6 min。

    1.2.2 色譜條件

    色譜柱:DB-624 型石英毛細(xì)管色譜柱(30 m×0.25 mm,1.40μm,美國(guó)安捷倫有限公司);進(jìn)樣口溫度:200 ℃;分流比:10∶1;載氣:高純氦氣;柱流量:1.5 mL/min;色譜柱升溫程序:柱溫40℃,保持2 min,以10℃/min 升溫至200℃,保持2 min。內(nèi)標(biāo)物為1,4-二氯苯-d4。

    1.2.3 質(zhì)譜條件

    掃描模式:離子掃描;苯胺定量離子:m/z93;苯胺定性離子:m/z65,66;1,4-二氯苯-d4 定量離子:m/z150;1,4-二氯苯-d4 定性離子:m/z115,152;離子源溫度:230℃;四極桿溫度:150℃;傳輸線溫度250℃;電子轟擊能量:70 eV;溶劑延遲: 3 min。

    1.3 實(shí)驗(yàn)方法

    1.3.1 吹掃捕集-氣相色譜質(zhì)譜法

    使用棕色VOA 吹掃瓶采集水樣,用鹽酸溶液(1+1)和10 mol/L 的NaOH 溶液調(diào)節(jié)為pH 8,使水樣在樣品瓶中溢流且無(wú)任何氣泡,4℃下避光可保存7 天。然后設(shè)置吹掃捕集方法進(jìn)樣體積為5 mL,按照1.2 儀器條件進(jìn)行分析,根據(jù)苯胺的保留時(shí)間及質(zhì)譜圖定性,根據(jù)苯胺峰面積與內(nèi)標(biāo)物峰面積比值定量。

    1.3.2 液液萃取-氣相色譜質(zhì)譜法

    取1 L 水樣至分液漏斗,加入30 g 氯化鈉,用鹽酸溶液(1+1)和10 mol/L 的NaOH 溶液調(diào)節(jié)為pH 8,加入60 mL 二氯甲烷,搖動(dòng)萃取10 min,靜置5 min,收集有機(jī)相,重復(fù)2 次。在三角漏斗中加入3 g 無(wú)水硫酸鈉,將有機(jī)相過(guò)無(wú)水硫酸鈉除水,然后轉(zhuǎn)移至氮吹管中,于35℃水浴中濃縮至0.5 mL 時(shí)轉(zhuǎn)換溶劑,再到0.5 mL 時(shí)加入100μL 質(zhì)量濃度為80 μg/mL 的1,4-二氯苯-d4 內(nèi)標(biāo)溶液,再定容至1 mL,測(cè)定。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 吹掃捕集條件的優(yōu)化

    2.1.1 pH 選擇

    苯胺具有一定的水溶性,不容易被吹掃出來(lái),因此可以通過(guò)改變水樣的pH,降低苯胺與水的結(jié)合電離作用??疾煸诮o定方法下pH 值分別為4,6,8,10,12 時(shí)80 μg/L 苯胺標(biāo)準(zhǔn)溶液響應(yīng)值。由結(jié)果可知,pH=8 時(shí)苯胺響應(yīng)值最大,因此選擇pH 8 為最佳酸度。

    2.1.2 吹掃時(shí)間

    在不同的吹掃時(shí)間下,從水中捕集苯胺的效率不同。在pH 8 下,選擇60 μg/L 苯胺標(biāo)準(zhǔn)溶液,設(shè)置吹掃時(shí)間分別為10,15,20,25,30,35 min 進(jìn)行響應(yīng)值對(duì)比試驗(yàn)。由結(jié)果可知,當(dāng)吹掃時(shí)間為25 min 時(shí)苯胺響應(yīng)值最大,繼續(xù)延長(zhǎng)吹掃時(shí)間變化值不大,因此選擇25 min 為最佳吹掃時(shí)間。

    2.1.3 樣品儲(chǔ)存時(shí)間

    在實(shí)際樣品檢測(cè)中,樣品的保存時(shí)間影響檢測(cè)結(jié)果,一般揮發(fā)性有機(jī)物保存時(shí)間在7~10 天,試驗(yàn)考察了7 天內(nèi)水中苯胺的損失情況。選取15 μg/L 苯胺標(biāo)準(zhǔn)溶液,在水樣填滿棕色樣品瓶的情況下,于4℃避光保存,每隔24 h 檢測(cè)一次。由結(jié)果可知,7 天之后苯胺的回收率為96.8%,表明此保存條件下,地表水中苯胺可保存7 天。

    2.2 氣相色譜圖

    按1.2 儀器條件,采用吹掃捕集-氣相色譜-質(zhì)譜法對(duì)目標(biāo)物苯胺及內(nèi)標(biāo)物1,4-二氯苯-d4 進(jìn)行測(cè)定,其色譜圖如圖1 所示,結(jié)果表明在1.2 條件下苯胺及1,4-二氯苯-d4 能夠?qū)崿F(xiàn)基線分離,表明1,4-二氯苯-d4 可作為內(nèi)標(biāo)物,且苯胺及1,4-二氯苯-d4 色譜峰形良好,適合定量分析。

    圖1 1,4-二氯苯-d4,苯胺的氣相色譜圖

    2.3 標(biāo)準(zhǔn)曲線與方法檢出限

    取1 000 mg/L 苯胺標(biāo)準(zhǔn)溶液1 mL,用色譜純甲醇定容至10 mL,配制成100 μg/mL 標(biāo)準(zhǔn)溶液中間液。取1 000 mg/L 的1,4-二氯苯-d4 標(biāo)準(zhǔn)溶液0.4 mL,用色譜純甲醇定容至5 mL,配制成濃度為80 μg/mL 的內(nèi)標(biāo)中間液。分別取4.0,10,20,40,100,200 μL 的標(biāo)準(zhǔn)溶液中間液以及20 μL 的內(nèi)標(biāo)中間液,用去離子水定容于200 mL 容量瓶中,苯胺系列標(biāo)準(zhǔn)工作溶液濃度分別為2.0,5.0,10.0,20.0,50.0,100 μg/L,每份標(biāo)準(zhǔn)工作溶液中內(nèi)標(biāo)物質(zhì)量濃度均為8 μg/L。用1.2 方法測(cè)定該系列標(biāo)準(zhǔn)溶液,以平均相對(duì)響應(yīng)因子法計(jì)算曲線。

    計(jì)算結(jié)果得到苯胺的質(zhì)量濃度為2.0~100 μg/L 時(shí),苯胺與內(nèi)標(biāo)物的濃度比與色譜峰面積比線性關(guān)系良好,回歸方程為y=0.112 9x-0.002 6,相關(guān)系數(shù)為0.999 7,目標(biāo)物相對(duì)響應(yīng)因子的精密度為9.41。

    按照《環(huán)境監(jiān)測(cè)分析方法標(biāo)準(zhǔn)制修訂技術(shù)導(dǎo)則》[16]規(guī)定方法計(jì)算檢出限,連續(xù)分析8 個(gè)加標(biāo)質(zhì)量濃度為2.0 μg/L 的空白加標(biāo)樣,t值取2.999 8。檢出限結(jié)果見(jiàn)表1。由表1 可知,加標(biāo)濃度滿足規(guī)定的方法計(jì)算檢出限的3~5 倍。

    表1 苯胺的檢出限結(jié)果 μg/L

    2.4 精密度試驗(yàn)

    分別配制苯胺質(zhì)量濃度為2.0,10,80 μg/L 的加標(biāo)水樣各6 份,并使用1.2 方法檢測(cè),使用內(nèi)標(biāo)法定量,其精密度結(jié)果見(jiàn)表2。由表2 可知,在線性范圍內(nèi)的低、中、高三個(gè)濃度下都有良好的精密度,符合方法設(shè)計(jì)要求[17]。

    表2 不同濃度苯胺的精密度結(jié)果

    2.5 加標(biāo)回收試驗(yàn)

    配制10 L 質(zhì)量濃度為2.0 μg/L 的苯胺加標(biāo)水樣,使用液液萃取-氣相色譜-質(zhì)譜法平行測(cè)定3 次,同時(shí)使用吹掃捕集法測(cè)定3 次,精密度及回收率對(duì)比結(jié)果見(jiàn)表3。由表3 可知,吹掃捕集測(cè)定地表水中苯胺方法的回收率遠(yuǎn)大于液液萃取法的回收率,這是因?yàn)榇祾卟都瘜儆谥苯舆M(jìn)樣模式,大幅減少了樣品前處理所導(dǎo)致的樣品損失,可得到較為滿意的回收率。

    表3 吹掃捕集法法與液液萃取法的對(duì)比

    3 結(jié)語(yǔ)

    建立了吹掃捕集-氣相色譜-質(zhì)譜法測(cè)定地表水中苯胺的方法,比液液萃取法更為高效,無(wú)需樣品前處理,檢測(cè)流程大為縮短,且回收率大幅提升,在加標(biāo)量為2.00 μg/L 時(shí)回收率由68.5 %提高至98.0%。此方法的檢出限低,精密度高,線性范圍滿足《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》分析要求,適用于地表水中苯胺的分析測(cè)定。

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