成都市某辦公場所室內(nèi)氡活度濃度水平調(diào)查及污染研究

徐立鵬，葛良全，王 猛，王 亮，李 斌，余 強，王 茜，郭旭影，谷 懿

(1.四川省輻射環(huán)境管理監(jiān)測中心站，成都 611139； 2.成都理工大學 地學核技術四川省重點實驗室，成都 610059)

氡是一種化學性質(zhì)不活潑的惰性氣體，在自然環(huán)境中無處不在，極具擴散性、溶解性和吸附性。氡及子體對人體輻射劑量的貢獻占人體所受天然輻射源的一半以上[1]，被世界衛(wèi)生組織(WHO)列為19種致癌物質(zhì)之一[2]，高濃度氡照射會增大患肺癌的概率[3]。天然輻射的氡氣已經(jīng)引起人們的廣泛關注。

由于室內(nèi)氡活度濃度水平高于室外，并且人類在室內(nèi)的居留時間較長，接受氡及子體照射的強度較大，因此對居室和辦公場所室內(nèi)氡的監(jiān)測具有重要意義。調(diào)研文獻發(fā)現(xiàn)，近些年國內(nèi)外室內(nèi)氡活度濃度有所增加[4-5]。本次調(diào)查通過了解辦公場所室內(nèi)氡活度濃度水平，研究辦公場所室內(nèi)氡活度濃度變化的影響因素，為降低氡對工作人員的輻射損傷和測試分析的干擾提供科學依據(jù)。

1 實驗方法與設備

1.1 實驗現(xiàn)場選擇

研究對象為坐落于成都市溫江區(qū)的某7層辦公大樓。調(diào)查區(qū)域覆蓋辦公大樓的每一層，包括地下負一層的車庫和低本底實驗室，1至4層的辦公區(qū)域、5層和6層的實驗室區(qū)域。辦公大樓采用現(xiàn)代化的設計理念和新型裝修裝飾材料，樓頂能實現(xiàn)可見光的可控調(diào)節(jié)，中央空調(diào)調(diào)節(jié)室內(nèi)溫度，特殊條件下能完成辦公區(qū)域和實驗區(qū)域的有效隔離。大樓建筑主體為鋼筋混凝土結(jié)構(gòu)，南北朝向的大樓表面采用鋼化玻璃實現(xiàn)樓內(nèi)樓外的隔離。同時，實驗室內(nèi)安裝有強力抽氣設備。

依據(jù)《住房內(nèi)氡濃度控制標準》GB/T 16146—2015的規(guī)定，在辦公大樓各樓層的室內(nèi)選取監(jiān)測點位，按期進行樣品采集、測量和實驗分析。

1.2 方法及設備

《環(huán)境空氣中氡的標準測量方法》(GB/T 14582—1993)中的固體徑跡蝕刻法因不受季節(jié)和氣象因素的干擾，可實現(xiàn)環(huán)境氡活度濃度水平的累積測量，能夠獲得監(jiān)測點位的氡活度濃度平均值，并且測量結(jié)果穩(wěn)定、重現(xiàn)性好、方便寄存，已逐漸成為環(huán)境氡測量的主要手段。所以，本次調(diào)查主要采用固體徑跡蝕刻法(累積法)，連續(xù)測氡法作為異常點位的補充測量手段。

固體徑跡蝕刻法所選用的設備為Radosys固體徑跡蝕刻系統(tǒng)，該系統(tǒng)主要包括蝕刻單元(RSB41 N)、徑跡分析單元(RSV10)、分析應用軟件(RSW10)和標準型氡探測器(RSKS)，如圖1和圖2 所示。

圖1 蝕刻單元(a)和徑跡分析單元(b)

圖2 標準型氡探測器及內(nèi)部結(jié)構(gòu)

標準型氡探測器(RSKS)按照《環(huán)境空氣中氡的標準測量方法》(GB/T 14582—1993)要求在監(jiān)測點位懸掛或安放3個月。監(jiān)測過程中，環(huán)境空氣中的氡氣通過探測器擴散室縫隙擴散至擴散室內(nèi)部，氡及子體衰變產(chǎn)生的α粒子在探測材料PADC芯片上產(chǎn)生潛徑跡，經(jīng)過蝕刻單元(RSB41 N)化學蝕刻后的放大徑跡可通過徑跡分析單元(RSV10) 的自動顯微鏡進行徑跡分析統(tǒng)計。分析應用軟件(RSW10)利用氡活度濃度和徑跡數(shù)之間的刻度系數(shù)，可換算得出探測器所測點位的氡活度濃度數(shù)據(jù)。

連續(xù)測氡法選用的Alpha GUARD PQ2000是一種新型的連續(xù)測氡設備，如圖3所示。Alpha GUARD PQ2000探測器采用體積為0.26 L的脈沖電離室。當測試的氡氣經(jīng)過濾進入電離室后，氡及子體衰變產(chǎn)生的α粒子在電場的作用下被陰極收集形成電壓脈沖，基于脈沖電離室-α譜儀原理，被計數(shù)器記錄的脈沖數(shù)與α粒子數(shù)以及氡活度濃度呈正比關系。Alpha GUARD PQ2000不但具有測量周期短、受環(huán)境相對濕度影響較小和讀取環(huán)境氣象數(shù)據(jù)等特點，而且擁有較高的探測效率、濃度梯度的快速響應和較高的穩(wěn)定性等優(yōu)點，現(xiàn)已廣泛應用于氡的計量傳遞。

圖3 AlphaGUARD PQ2000測氡儀

1.3 質(zhì)量保證

Radosys固體徑跡蝕刻系統(tǒng)與AlphaGUARD PQ2000測氡儀均通過具有法定資質(zhì)的鑒定機構(gòu)的檢定/校準，調(diào)查實驗均在檢定周期內(nèi)開展，實驗過程完全符合相關質(zhì)量控制的要求。

2 結(jié)果及討論

2.1 辦公場所環(huán)境空氣氡活度濃度水平的總體情況

從2017年8月開始，歷經(jīng)4個季度展開為期一年的室內(nèi)環(huán)境空氣累積氡的監(jiān)測。4批次的監(jiān)測結(jié)果如圖4所示。圖中的“戶外”為參照點位，是國家輻射環(huán)境質(zhì)量控制——環(huán)境空氣累積氡的戶外監(jiān)測點位，設在辦公大樓旁的地面停車場內(nèi)。

圖4 4個季度的監(jiān)測結(jié)果

統(tǒng)計發(fā)現(xiàn)，該辦公場所室內(nèi)環(huán)境空氣氡活度濃度(非特別說明文中出現(xiàn)的氡活度濃度均指累積氡活度濃度)的范圍為10.82～102.50 Bq/m3，算術平均值為(36.56±17.38)Bq/m3，低于2006年成都地區(qū)和溫江區(qū)室內(nèi)氡活度濃度調(diào)查值39.4 Bq/m-3和62.8 Bq/m3[6]，亦低于世界水平[7]。利用SPSS軟件分析發(fā)現(xiàn)，氡活度濃度數(shù)據(jù)服從對數(shù)正態(tài)分布(p=0.32>0.05)，頻數(shù)分布圖見圖5。

圖5 室內(nèi)氡活度濃度對數(shù)轉(zhuǎn)換值的頻數(shù)分布圖

觀察圖4發(fā)現(xiàn)，各監(jiān)測點位在同期的氡活度濃度有所差異；同一點位在不同時期的氡活度濃度亦各不相同；不同點位的氡活度濃度年均值相差甚大。其中，戶外的年均值最低為13.96 Bq/m3，接近全國室外氡活度濃度均值14 Bq/m3[8]；控制室的氡活度濃度年均值最高為57.35 Bq/m3；所有監(jiān)測得到的氡活度濃度均低于Ⅱ類民用建筑室內(nèi)氡污染限量值400 Bq/m3[9]。

2.2 辦公場所室內(nèi)氡活度濃度的影響因素研究

對辦公場所各樓層的數(shù)據(jù)進行比較發(fā)現(xiàn)，不同樓層室內(nèi)氡活度濃度水平存在差異，結(jié)果如圖6所示。

圖6 不同樓層室內(nèi)氡活度濃度的測量結(jié)果

觀察圖6發(fā)現(xiàn)，負1層的氡活度濃度年均值最高，為48.80 Bq/m3。結(jié)合圖4可知，負1層的氡活度濃度高值主要是由低本底實驗的高異常氡活度濃度貢獻造成。其次是1層的42.77 Bq/m3。調(diào)研文獻發(fā)現(xiàn)，室內(nèi)氡活度濃度隨著樓層的增高總體上是減少的[6，10-11]，但圖6中2、3和4層的室內(nèi)氡活度濃度略低于5層和6層。根據(jù)各點位所在區(qū)域的功能，分析各樓層氡活度濃度水平的差異，發(fā)現(xiàn)該辦公場所的室內(nèi)氡受樓層的影響甚微，而受通風情況[11-12]、裝修材料[13-14]和外來干擾的影響較大。

調(diào)研辦公樓的建筑結(jié)構(gòu)和裝修發(fā)現(xiàn)，該辦公樓為鋼筋混凝土結(jié)構(gòu)，設有實驗室、辦公室和車庫。實驗室區(qū)域中，608室、604室和512室內(nèi)的裝修材料基本一致，地面為橡膠地面，鋁合板吊頂。除608室四周墻面均為鋼化玻璃外，604室和512室有一面設窗的承重墻，墻體為磚與混凝土，其余三面墻均為鋼化玻璃。辦公室區(qū)域中，402室有一面設窗的鋼化玻璃墻和三面承重墻。306室、206室和104室的墻體均為磚與混凝土，其中，104室為設備間，有門無窗、大理石瓷磚鋪地。負一層設有車庫和低本底實驗室，車庫的混凝土墻面使用白灰粉刷，橡膠漆鋪地，頂部為混凝土面；低本底實驗室各室的裝修幾乎不同：鉛實驗室和鐵實驗室的墻面均采用金屬包裹密封，墻體內(nèi)分別嵌有金屬鉛和金屬鐵；電腦控制室內(nèi)采用復合板吊頂、大理石鋪地、乳膠漆粉刷墻面。

6層的氡活度濃度年均值為26.94 Bq/m3，遠小于1層的42.77 Bq/m3。調(diào)研發(fā)現(xiàn)，608室和104室為設備間，604室為備用實驗室，三室長期處于關閉狀態(tài)，故受戶外氡源的影響甚小。由于樓層對室內(nèi)氡的影響較小[6，10-11]，所以上述導致室內(nèi)氡活度濃度差異的主要原因應來自其它方面。調(diào)查發(fā)現(xiàn)，104室室內(nèi)有大面積的磚與混凝土墻面和大理石瓷磚，各期的測量值亦呈現(xiàn)出最大，說明104室室內(nèi)氡活度濃度受建筑材料和裝修材料的影響較大。表明傳統(tǒng)的磚與混凝土墻面和大理石瓷磚的氡析出率高于新型裝飾裝修材料的玻璃墻面和橡膠地面。604室除磚與混凝土墻面面積大于608室外，兩室的其它條件基本相同。但是604室各期的氡活度濃度水平值均大于同一層的608室同期數(shù)值，氡活度濃度年均值相差10.11 Bq/m3?？梢?，建筑結(jié)構(gòu)和裝修材料對辦公樓室內(nèi)氡的影響較大，玻璃墻體和橡膠地面等含天然放射性核素少的新型裝修材料能有效降低室內(nèi)氡污染。

2層至4層的辦公室區(qū)域，雖然墻體面積大于實驗室，但是辦公室的門窗長期敞開，保持自然通風，致使辦公室室內(nèi)氡活度濃度均值低于5層和6層。

為了研究通風條件對辦公室內(nèi)氡活度濃度的影響，實驗選取512室和402室的4組數(shù)據(jù)進行分析。發(fā)現(xiàn)，磚與混凝土墻面較少的512室的氡活度濃度年均值為26.20 Bq/m3，高于402室的23.01 Bq/m3；處于門口的402室A點位和512室A點位的各期氡活度濃度值均高于對照點位402室B點和512室B點。觀察圖4發(fā)現(xiàn)，402室A點位的氡活度濃度水平值最低，年均值僅為18.49 Bq/m3，遠低于402室B點位的27.53 Bq/m3。主要原因在于402室A點位距離門和窗戶的距離較近，通風效果優(yōu)于深處室內(nèi)的402室B點位。綜上可見，通風條件對辦公場所室內(nèi)氡的影響效果尤為顯著[10]。

2.3 霾天對氡活度濃度的影響研究

觀察圖4發(fā)現(xiàn)，相較其它點位，4個季度的戶外氡活度濃度水平值都最低，年均值僅為13.96 Bq/m3。統(tǒng)計除低本底實驗室以外的室內(nèi)氡活度濃度數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn)，在同一點位的 “2018年第2季”對應的數(shù)據(jù)均最大。資料顯示，“2018年第2季”的監(jiān)測時間段為2018/02/22—2018/05/18，正值春季。對不同監(jiān)測時期的氡活度濃度值進行統(tǒng)計，結(jié)果列于表1。由表1可見，“2018年第2季”的年均值為36.66 Bq/m3，高于“2017年第4季”秋季的28.67 Bq/m3、“2018年第1季”冬季的28.22 Bq/m3和“2018年第3季”夏季的23.95 Bq/m3。

表1 不同季節(jié)室內(nèi)和戶外氡活度濃度的監(jiān)測結(jié)果

查閱成都市溫江區(qū)的氣象歷史資料發(fā)現(xiàn)，“春季”是溫江地區(qū)陰雨天較多、空氣相對濕度較大的時期，亦是空氣污染最嚴重、霾天天數(shù)最多的時期，統(tǒng)計結(jié)果見表2。因本次調(diào)查的辦公樓屬于二類區(qū)，依據(jù)《環(huán)境空氣監(jiān)測標準》(GB 3095—2012)中24小時平均的二級濃度限值，分別對環(huán)境空氣質(zhì)量進行統(tǒng)計，結(jié)果列于表2。表中同期的環(huán)境空氣質(zhì)量數(shù)據(jù)來源于成都美國總領事館空氣污染公布網(wǎng)站。統(tǒng)計發(fā)現(xiàn)，表2中“春季”的輕度污染及以上天數(shù)比例占同期的57.69%，PM2.5濃度大于75 μg/m3的天數(shù)比例占同期的57.69%，PM10濃度大于150 μg/m3的天數(shù)比例占同期的33.65%，均高于其它時期；同時，“春季”的PM2.5濃度和PM10濃度日均值亦遠高于其它時期。對門窗長期處于敞開狀態(tài)的室內(nèi)氡活度濃度數(shù)據(jù)進行統(tǒng)計，結(jié)果也列于表2，發(fā)現(xiàn)“春季”的室內(nèi)氡活度濃度為33.99 Bq/m3，也高于其它時期。

表2 不同季節(jié)戶外氡活度濃度和環(huán)境空氣質(zhì)量的結(jié)果

1)為門窗長期處于敞開狀態(tài)的室內(nèi)氡活度濃度。

研究表明，地表空氣中大量的放射性核素(222Rn、220Rn、7Be和40K)會附著在大氣顆粒物的表面形成放射性氣溶膠[15]。霾天空氣中PM2.5和PM10的濃度較高，為以上核素提供了有效載體，使得單位體積氣溶膠的放射性(如222Rn和220Rn)升高。同時，霾天有利于空氣中未結(jié)合態(tài)氡子體的結(jié)合，使得未結(jié)合態(tài)份額降低，從而升高氡與子體的平衡因子[16]，最終導致可探測到的氡及子體濃度高于空氣質(zhì)量指數(shù)較低時期。

利用SPSS分析軟件對表2中的數(shù)據(jù)進行相關性分析，發(fā)現(xiàn)戶外氡活度濃度值與PM2.5高于75 μg/m3的天數(shù)比例和PM10高于150 ug/m3的天數(shù)比例的相關系數(shù)分別為0.89和0.80，相關性極強；與PM2.5濃度日均值和PM10濃度日均值之間的相關系數(shù)分別為0.90和0.92，表現(xiàn)出極強正相關性?！笆覂?nèi)”氡活度濃度與PM2.5濃度日均值和PM10濃度日均值之間的相關系數(shù)分別為0.97和0.95，也表現(xiàn)出極強正相關性?？梢娹k公場所室內(nèi)和戶外環(huán)境氡活度濃度水平與環(huán)境空氣質(zhì)量相關性非常顯著。表明較差的環(huán)境空氣質(zhì)量，特別是霾天，將導致室內(nèi)和戶外的氡活度濃度水平的增加。這與之前學者的研究結(jié)論完全相符，為霧霾中的放射性研究提供了有利的科學依據(jù)。

2.4 低本底實驗室的氡活度濃度變化規(guī)律及污染研究

辦公樓的地下車庫與低本底實驗室都位于地下負1層。由于低本底實驗室與地下車庫的內(nèi)部裝修材料和通風狀態(tài)完全不同，二者在各季度的監(jiān)測數(shù)據(jù)亦存在差異，結(jié)果列于表3。

表3 不同季節(jié)低本底實驗室的氡活度濃度

車庫長期依靠車輛出入口進行自然通風，而一直處于密閉的低本底實驗室采取階段性充/抽氣模式進行換氣。根據(jù)通風條件的設計，低本底實驗室的通風效果應當優(yōu)于地下車庫，但是4個季度的監(jiān)測結(jié)果顯示低本底實驗室內(nèi)的氡活度濃度水平值高于同期的車庫。說明低本底實驗室內(nèi)的通風狀況較差。從表3發(fā)現(xiàn)，戶外、車庫和低本底實驗室在“春季”的氡活度濃度數(shù)值均最高；車庫在“夏季”的氡活度濃度值已恢復到前期“秋季”和“冬季”時期的正常水平。說明“春季”的環(huán)境空氣質(zhì)量對車庫氡的影響較大，霧霾增大了氡及子體的擴散能力，導致車庫內(nèi)的氡活度濃度水平升高；低本底實驗室在“夏季”的氡活度濃度仍高于“秋季”和“冬季”時期的監(jiān)測值，且“夏季”與“秋季”的氡活度濃度差值高于車庫和戶外，表明低本底實驗室內(nèi)存在影響室內(nèi)氡的其它干擾因素。

為了監(jiān)控低本底實驗室室內(nèi)氡活度濃度水平的變化情況，本次調(diào)查使用Alpha GUARD PQ2000對實驗室開展瞬時氡活度濃度測量，不同時間的測量數(shù)據(jù)列于表4，表中“累積氡活度濃度”為瞬時氡測量時所處在累積氡測量時間段內(nèi)的累積氡活度濃度值。

表4 低本底實驗室室內(nèi)瞬時和累積氡活度濃度的測量結(jié)果

由表4可見，“2018.03”時低本底實驗室各點位處的瞬時氡活度濃度和累積氡活度濃度均偏高，瞬時氡活度濃度值和累積氡活度濃度值是“2017.11”的2.20倍和1.93倍。特別是控制室，前后兩次的監(jiān)測數(shù)據(jù)相差2.63倍和1.70倍。調(diào)查結(jié)果進一步佐證了采用累積法測量室內(nèi)和戶外環(huán)境空氣氡的正確性，證實了低本底實驗室在“春季”受到了外界較大氡源的干擾。

為查找出外界較大氡源，對低本底實驗室內(nèi)造成氡活度濃度升高的原因進行逐一排查。調(diào)查發(fā)現(xiàn)，低本底實驗室于2018年12月開展了某普查項目的測試實驗。該普查項目的大部分固體樣品中的天然放射性核素濃度遠高于低本底實驗室的日常測試水平值。同時，在測試的過程中，上述樣品暫存于電腦控制室內(nèi)的樣品暫存柜中。當確認該批樣品為導致低本底實驗室內(nèi)氡活度濃度增高的主要因素后，實驗人員按照需求對實驗室內(nèi)的天然放射性濃度較高的樣品進行有序地撤出。通過與撤樣后“2019.01”的監(jiān)測數(shù)據(jù)對比發(fā)現(xiàn)，低本底實驗室內(nèi)的瞬時氡活度濃度基本恢復至“2017.11”的水平。調(diào)研發(fā)現(xiàn)，低本底實驗室在“2017.11”與“2019.01”時的瞬時氡活度濃度低于國內(nèi)外眾多地下實驗室[18-22]，說明實驗室內(nèi)的氡活度濃度恢復至正常水平。

調(diào)查研究表明，天然放射性核素濃度較高的樣品對低本底實驗室內(nèi)的氡活度濃度水平影響較大，必須作為污染隱患加以考慮。為了進一步有效降低氡活度濃度，避免氡對放射性核素測試分析的干擾和對工作人員不必要的輻射，建議對低本底實驗室的新風系統(tǒng)進行升級改造[17]。

2.5 有效劑量估算

根據(jù)本次調(diào)查的結(jié)果，取辦公場所室內(nèi)氡活度濃度為36.56 Bq/m3。設每天的工作時間8小時，選取0.3作為辦公場所室內(nèi)居留因子，即調(diào)查年內(nèi)的室內(nèi)時間為2 088 h。由公式(1)計算辦公場所室內(nèi)氡及其子體所產(chǎn)生的人均年有效劑量(He)：

He=Ceq·f·t

(1)

式中，Ceq為平衡等效氡活度濃度，其值為室內(nèi)氡活度濃度與平衡因子的乘積，室內(nèi)平衡因子根據(jù)報告取世界平均值0.4[1]；f為氡子體劑量轉(zhuǎn)換因子，根據(jù)UNSCEAR 2000年報告取9 nSv/(Bq·h·m-3)[23]；t為居留因子。得到調(diào)查年內(nèi)該辦公場所內(nèi)的工作人員吸入室內(nèi)氡及其子體所致年均有效劑量為0.28 mSv，不及2006年成都地區(qū)室內(nèi)環(huán)境氡活度濃度調(diào)查值的1/3[6]。

3 結(jié)論

(1)采用累積法(固體徑跡蝕刻法)對成都某辦公場所室內(nèi)氡活度濃度水平進行了研究發(fā)現(xiàn)，辦公場所室內(nèi)氡活度濃度的范圍為10.82～102.50 Bq/m3，算術平均值為(36.56±17.38)Bq/m3，低于全國和世界平均水平。計算得到工作人員吸入室內(nèi)氡及其子體所致年均有效劑量為0.28 mSv，低于2006年成都地區(qū)的調(diào)查水平。

(2)研究證實了玻璃墻體和橡膠地面等含天然放射性核素較低的新型裝修材料能有效降低室內(nèi)氡，以及通風是降低室內(nèi)氡的有效措施。

(3)研究發(fā)現(xiàn)辦公場所室內(nèi)和戶外氡活度濃度受環(huán)境空氣質(zhì)量的影響，與PM2.5和PM10濃度呈非常顯著的正相關性。

(4)為了降低對測試分析實驗的干擾，放射性核素濃度較高的樣品不宜暫存于測試設備附近；為了有效降低低本底實驗室內(nèi)的氡活度濃度水平，提高放射性核素分析的準確度，建議對實驗室內(nèi)的通風設備進行升級改造。

由于此次調(diào)查僅選取了具有代表性的部分辦公室和實驗室進行了相關實驗，數(shù)據(jù)量有限，結(jié)果僅供參考。