多孔分布板對氣升式環(huán)流反應器內(nèi)流動和傳質(zhì)的影響

方國棟，周興貴，束忠明

華東理工大學，化學工程聯(lián)合國家重點實驗室，上海 200237

氣升式環(huán)流反應器具有結構簡單、能耗低和傳質(zhì)能力強等優(yōu)點，氣相的噴射動能以及上升段和下降段混合相密度差的存在，為反應器內(nèi)液相的循環(huán)提供良好的推動力和較好的混合效果。氣升式環(huán)流反應器在化學工業(yè)中有著廣泛的應用，已用于環(huán)己烷氧化法生產(chǎn)環(huán)己酮的工藝路線中。為了提高反應器內(nèi)氣含率，大多數(shù)研究[1-4]集中在反應器結構的改造和優(yōu)化，而對內(nèi)構件多孔分布板的關注較少。Luo等[5-6]對多孔分布板的環(huán)流反應器進行了研究，發(fā)現(xiàn)多孔分布板能夠增強氣泡破碎能力以及氣相分布均勻性，從而提高反應器傳質(zhì)性能。目前多孔分布板的研究主要集中在實驗規(guī)模的環(huán)流反應器，而對工業(yè)規(guī)模的環(huán)流反應器認識較少，因此需要對多孔分布板在工業(yè)規(guī)模環(huán)流反應器中的作用加以關注。

計算流體力學（CFD）技術對氣升式環(huán)流反應器的流場模擬取得了良好的進展[7-9]，有助于分析流場的時空分布和微觀特征，然而多孔分布板的環(huán)流反應器的氣泡破碎和聚并更為劇烈，采用群體平衡模型能夠較好地模擬氣泡的破碎和聚并過程。

本工作通過冷模實驗考察了多孔分布板對反應器內(nèi)整體氣含率和液相速度的影響，利用Fluent軟件，采用CFD-PBM耦合模型模擬考察了工業(yè)規(guī)模氣升式環(huán)流反應器內(nèi)流動和傳質(zhì)情況，分析了多孔分布板對環(huán)流反應器內(nèi)流場、氣泡粒徑分布和局部傳質(zhì)特性的影響規(guī)律，并研究了不同開孔率對整體氣含率和液相傳質(zhì)系數(shù)的影響，為氣升式環(huán)流反應器的生產(chǎn)、優(yōu)化和放大設計提供了理論指導。

1 冷模實驗研究

1.1 實驗裝置

冷模實驗裝置如圖1所示。反應器外筒壁由有機玻璃制成，反應器內(nèi)徑為377 mm，高度為1 900 mm，導流筒內(nèi)徑為150 mm，高度為1 200 mm，喇叭口內(nèi)徑為230 mm，高度為150 mm，氣體分布器位于導流筒底部上方20 mm處，其管徑為25 mm，上表面均布有?2 mm的出氣孔，多孔分布板開孔孔徑為4.8 mm，開孔率為55%。在反應器上升段為分布板提供了兩個安裝位置，分別位于導流筒的三等分處。實驗所有操作均在室溫和常壓下進行，氣相選用空氣，液相選用自來水，選取進氣流量為2.0～6.0 m3/h，共5組，所對應的上升段表觀氣速為5.9×10-3～17.9×10-3m/s，分別在不同進氣量下測量整體平均氣含率和上升段平均液相速度。將未裝配分布板的環(huán)流反應器稱為ALR，裝配有分布板的環(huán)流反應器稱為ALR-PP。

圖1 氣升式環(huán)流反應器冷模實驗裝置Fig.1 Cold model experiment setting of the airlift loop reactor

1.2 冷模實驗結果

圖2和圖3分別為分布板對反應器內(nèi)整體平均氣含率（αGO）與上升段平均液相速度（VLR）的影響。從圖可以看出，設置分布板后，反應器內(nèi)整體平均氣含率有了明顯的提升，但是上升段平均液相速度有一定的下降。以表觀氣速（uGR）為14.8×10-3m/s為例，對比未設置分布板時，在上升段底部和頂部設置分布板后，反應器內(nèi)氣含率分別增加了15.38%和10.77%，而液相速度分別降低了7.74%和9.52%。因為分布板能有效破碎氣泡，延長氣泡停留時間，從而提高了氣含率，又由于分布板對流體的阻塞作用，液相循環(huán)流動的阻力增大，使得上升段平均液相速度有所降低。對比分布板在上升段不同安裝位置的數(shù)據(jù)，可以得到多孔分布板安裝在上升段底部時更有利于提高反應器性能。

圖2 分布板對整體平均氣含率的影響Fig.2 Effect of perforated plate on the overall average gas holdup

圖3 分布板對上升段平均液相速度的影響Fig.3 Effect of perforated plate on the average liquid velocity in the riser

2 工業(yè)規(guī)模氣升式環(huán)流反應器CFD模擬

2.1 幾何模型與網(wǎng)格劃分

以工業(yè)規(guī)模環(huán)己烷氧化氣升式環(huán)流反應器為研究對象，反應器結構如圖4（a）所示，反應器總體積為129 m3，具體結構參數(shù)見表1。氣相從3個環(huán)形氣體分布器進入反應器，氣體分布器位于導流筒底部上方50 mm處，其管徑為100 mm，上表面均布有?2 mm的出氣孔。導流筒內(nèi)外混合相密度差的存在為液相循環(huán)提供推動力，在反應器頂部，液相進入導流筒實現(xiàn)循環(huán)流動，絕大部分氣體被分離，從頂部排出，只有極少量氣體隨液體夾帶進入下降段。多孔分布板安裝于上升段底部位置，開孔孔徑均為6 mm，各孔呈正三角形排列。

圖4 工業(yè)規(guī)模氣升式環(huán)流反應器結構Fig.4 The structure of industrial airlift loop reactor

表1 工業(yè)規(guī)模氣升式環(huán)流反應器結構參數(shù)Table 1 Geometry parameter of industrial airlift loop reactor

由于工業(yè)規(guī)模反應器模型體積大，網(wǎng)格數(shù)量多，為了簡化計算，考慮到幾何模型的對稱性，選取中心角為15°片狀模型作為計算模型，如圖4（b）所示。采用ANSYS ICEM軟件，選用非結構化網(wǎng)格對反應器進行網(wǎng)格劃分。為考察網(wǎng)格無關性，基于氣體分布器和多孔分布板處網(wǎng)格的疏密程度，對同一反應器模型進行了4種網(wǎng)格尺寸的劃分，如圖5所示，網(wǎng)格數(shù)量分別為1.27×106，2.05×106，3.20×106和6.38×106。

圖5 網(wǎng)格示意Fig.5 The diagram of mesh

表2所示為4種網(wǎng)格尺寸下計算得到的整體平均氣含率、上升段平均液相速度和下降段平均液相速度，結果見表2。從表2可以看出，當網(wǎng)格數(shù)從3.20×106增加至6.38×106時，計算所得的整體平均氣含率、上升段平均液相速度和下降段平均液相速度基本保持不變，所以采用3.20×106時的網(wǎng)格已能保證計算精度要求。

表2 網(wǎng)格無關性考察結果Table 2 Results of grid independence test

2.2 數(shù)值計算模型

2.2.1 多相流模型

氣升式環(huán)流反應器內(nèi)的氣液兩相流動采用基于歐拉–歐拉方法的雙流體模型[10]：

連續(xù)性方程：

動量守恒方程：

2.2.2 湍流模型

氣升式環(huán)流反應器內(nèi)流型較為復雜，選用標準k-ε模型作為湍流模型，標準k-ε兩方程湍流模型[10]可表示為：

式中：ε為湍流耗散率；k為湍流動能；μt為渦黏性；Gk為湍流動能生成項；σk，σε，C1ε和C2ε均為常數(shù)，其取值分別是σk為1.0，σε為1.3，C1ε為1.44，C2ε為1.92。

2.2.3 相間作用力模型

相間作用力模型主要考慮了曳力（FDF）、升力（FLF）以及湍流分散力（FTD）。曳力是氣泡與周圍液相之間存在相對運動而受到的阻力，曳力的計算表達式為：

式中：CDF為曳力系數(shù)，本研究采用Schiller-Naumann模型[11]計算曳力系數(shù)；db為初始氣泡直徑，mm。升力是氣泡徑向運動的關鍵作用力，對氣液兩相分布影響較大，升力的計算表達式為：

式中：CLF為升力系數(shù)，本研究中升力系數(shù)取值[12]為0.5。

湍流分散力考慮了氣相在液相中的分散效應，湍流分散力的公式為：

式中：CTD為湍流分散力系數(shù)，一般取值[13]在0.1～0.5，本研究中湍流分散系數(shù)取0.5。

2.2.4 群體平衡模型

氣泡的破碎與聚并直接影響到氣泡直徑分布，而氣泡直徑分布又會引起氣泡表面積的變化，進而影響相間傳質(zhì)過程。群體平衡模型用于描述連續(xù)流體中具有尺寸分布的分散相，可以確定氣泡尺寸分布因破碎和聚并作用隨時間和空間的變化。群體平衡方程式[14]由下式表示：

式中：ud為離散相平均速度，m/s；n(L;x,t)為氣泡數(shù)密度函數(shù)；等式右邊稱為源項，Bc(L;x,t)與Dc(L;x,t)分別表示聚并引起的生長項和消亡項；Bbr(L;x,t)與Dbr(L;x,t)分別表示破碎引起的生長項和消亡項。本研究中破碎和聚并模型采用Luo破碎模型和聚并模型。

2.2.5 初始氣泡直徑的計算

氣體在噴氣口處堆積，體積逐漸增大，發(fā)生“頸縮”，并最終脫離孔口。噴氣口氣相處于氣泡流狀態(tài)，初始氣泡直徑可以通過以下公式[15]計算：

式中：σ為表面張力，N/m；di為氣體分布器開孔直徑，m；ρl為液相密度，kg/m3。

2.2.6 液相體積傳質(zhì)系數(shù)kLa的計算

根據(jù)Higbie提出的滲透理論，Dhanasekharan等[16]將該理論發(fā)展得到的kLa模型方程式為：

式中：DL為氣相在液相中的擴散系數(shù)，m2/s；μc為液相的動力黏度，Pa·s；d32為氣泡的Sauter平均直徑，m；α為氣含率。

3 邊界條件與模擬參數(shù)設置

反應器無液相進口，僅有氣相進口，氣相為空氣，液相為環(huán)己烷。進口采用速度進口邊界，出口采用壓力出口邊界，初始化設置反應器內(nèi)充滿環(huán)己烷，兩個軸向切面選用對稱邊界條件，其他邊壁面設置為非滑移壁面邊界條件，選擇標準壁面函數(shù)，壓力–速度耦合采用SIMPLE算法，動量和體積分數(shù)離散格式采用一階迎風格式，操作壓力設為1.2 MPa。采用群體平衡模型進行模擬時，根據(jù)Luo等[17]的聚并及破碎模型所得的氣泡尺寸分布規(guī)律，將氣泡尺寸劃分為10組，其中最小氣泡尺寸為1.0×10-4m，比例因子（r）為1.98，初始氣泡直徑設置為3.9 mm。

4 結果分析與討論

4.1 模擬結果的驗證

采用上述模型對冷模實驗裝置進行了數(shù)值模擬研究。模擬計算過程中采用的數(shù)學模型均與之前所述保持一致，并采用與冷模實驗相同的物性參數(shù)條件與操作條件。不同上升段表觀氣速條件下，反應器內(nèi)整體平均氣含率和上升段平均液相速度模擬結果與冷模實驗結果見圖6和圖7。

圖6 整體平均氣含率數(shù)值模擬結果與冷模實驗結果的對比Fig.6 Comparison between simulation results and experimental data for the overall average gas holdup

圖7 上升段平均液相速度數(shù)值模擬結果與冷模實驗結果的對比Fig.7 Comparison between simulation results and experimental data for the liquid velocity in the riser

從圖6和圖7可以看出，在討論的上升段表觀氣速范圍內(nèi)，CFD-PBM耦合模型的整體平均氣含率最大相對偏差為8.49%，上升段液相平均速度最大相對偏差為7.65%，均在10%以內(nèi)，因此可以證明CFD-PBM耦合模型能夠對氣升式環(huán)流反應器內(nèi)流動和傳質(zhì)進行較為準確的模擬。

4.2 多孔分布板對反應器內(nèi)流動和傳質(zhì)的影響

為了研究設置多孔分布板前后工業(yè)規(guī)模反應器內(nèi)流場和傳質(zhì)的變化情況，在上升段表觀氣速為15×10-3m/s，分布板開孔率為50%的情況下，對反應器進行了數(shù)值模擬研究。

圖8和圖9分別為氣升式環(huán)流反應器內(nèi)氣相分布及液相速度分布。從圖中可以看出，未設置分布板時，下降段中的液相從導流筒底部流出后會先靠近反應器外筒壁運動，然后在上升段轉而靠近導流筒壁面向上運動。在上升段的中上部存在液相的回流作用，這一部分液相不參與反應器內(nèi)的循環(huán)運動，最終形成一個大的渦流。由于受到液相流場的影響，氣相經(jīng)氣體分布器噴射進入反應器后會產(chǎn)生偏流現(xiàn)象，絕大部分氣相會偏向于導流筒一側上升，而靠近反應器外筒壁的氣相很少，進而造成了氣相在徑向分布不均勻的現(xiàn)象。設置分布板后，由于分布板的堵塞作用，液相在氣體分布器和分布板之間形成一個小漩渦，使得氣相在分布板上分布十分均勻，而且分布板增大了氣泡運動的阻力，延長了氣泡停留時間，使得氣含率在分布板附近會有較大的提升。分布板上方區(qū)域因為液相回流同樣形成了一個大的渦流，出現(xiàn)氣相偏流現(xiàn)象，但由于液相速度降低，偏流程度明顯弱于未設置分布板的情況。在ALR上升段上部，少部分氣相會隨著液相回流而在導流筒頸口對應的外筒壁處聚集，設置分布板后，由于分布板對液相回流的抑制作用，聚集現(xiàn)象減弱。因此設置分布板一定程度上會遏制大渦流的生成，提高氣相徑向分布的均勻性，進而從整體上提高氣含率。

圖8 ALR和ALR-PP氣相分布Fig.8 Distribution of gas in ALR and ALR-PP

圖9 ALR和ALR-PP液相速度分布Fig.9 Distribution of liquid velocity in ALR and ALR-PP

圖10和圖11分別為反應器上升段截面平均氣含率和氣泡Sauter直徑的軸向分布情況。

圖10 分布板對上升段截面平均氣含率軸向分布的影響Fig.10 Effect of perforated plate on axial distribution of cross-sectional average gas holdup in the riser

圖11 分布板對上升段截面氣泡Sauter直徑軸向分布的影響Fig.11 Effect of perforated plate on axial distribution of cross-sectional bubble Sauter diameter in the riser

從圖中可以看出，在H（考察截面與出氣孔口截面之間的高度）為0.0～2.0 m，氣泡直徑從初始直徑3.9 mm急劇增大至6.0 mm左右，氣相從氣體分布器噴射而出后，氣泡直徑較小，氣泡密度大，氣泡之間接觸機率大，后續(xù)多個氣泡在前導氣泡的拖拽作用下迅速和前導氣泡接觸與合并，所以氣泡在脫離孔口后迅速膨脹，直徑迅速變大，這也是氣含率在該范圍內(nèi)迅速降低的原因。

未設置分布板時，由于上升段中上部大渦流的形成，在H為2 m處的導流筒壁面附近的液相速度逐漸增大，兩相流湍動程度增強，氣泡破碎加快，因此氣泡直徑從H為2 m處開始緩慢下降并在上升段上部趨于穩(wěn)定。而隨著反應器軸向位置高度的增加，氣相在徑向位置分布的更為均勻，使得氣含率從H為2 m處開始緩慢上升并最終趨于穩(wěn)定。

設置分布板后，由于分布板的阻塞作用，一定量的氣體會聚集在分布板下方，且由于分布板下方小渦流的存在，氣相在分布板下方分布更廣，液相速度更大，所以H為0.0～1.5 m時，ALR-PP氣含率較ALR氣含率有所增大，ALR-PP氣泡平均直徑較ALR泡平均直徑有所減小。氣相在通過分布板后，由于分布板的節(jié)流作用，小孔處液相速度很大，湍動程度大，大氣泡被強制破碎為小氣泡，所以在H為2 m處氣泡平均直徑較小。從H為2 m處開始，氣泡直徑開始逐漸增大直至趨于穩(wěn)定，但由于氣泡在徑向分布較為均勻，氣泡直徑增大速率會小于氣體分布器附近的氣泡直徑增長速率。因為分布板的堵塞作用，反應器中上段液相循環(huán)速度降低，湍動程度減弱，H為5.5～7.0 m時，ALR-PP氣泡直徑較ALR有所增大。從整體上來看，分布板能夠顯著提升氣相分布均勻性，有效破碎氣泡，降低氣泡直徑，增加反應器內(nèi)氣含率。

圖12為設置分布板前后反應器內(nèi)液相傳質(zhì)系數(shù)的分布。從圖12可以看出，傳質(zhì)系數(shù)的分布趨勢與氣含率分布基本相同，在分布板上方大約1 m的范圍內(nèi)，由于分布板對氣泡的破碎作用和氣相分布的均勻性，液相傳質(zhì)系數(shù)會急劇增大，又因為在分布板上方大渦流的存在，在液相流場的影響下，靠近導流筒筒壁一側的傳質(zhì)系數(shù)會遠遠大于靠近反應器外筒壁的傳質(zhì)系數(shù)。

圖12 ALR和ALR-PP液相傳質(zhì)系數(shù)分布Fig.12 Distribution of mass transfer coefficient in ALR and ALR-PP

圖13為設置分布板前后反應器上升段截面平均液相傳質(zhì)系數(shù)的軸向分布情況。由圖13可以看出，在H為0.0～5.0 m，ALR-PP的液相傳質(zhì)系數(shù)均明顯優(yōu)于ALR，且分布板上方H為2 m處傳質(zhì)系數(shù)會達到最大；在H為5.0～7.0 m，ALR-PP的傳質(zhì)系數(shù)會略小于ALR。從整體上來看，分布板能夠明顯提高液相體積傳質(zhì)系數(shù)，強化氣液傳質(zhì)效果。

圖13 分布板對上升段截面平均液相傳質(zhì)系數(shù)軸向分布的影響Fig.13 Effect of perforated plate on axial distribution of cross-sectional average mass transfer coefficient in the riser

4.3 多孔分布板開孔率對反應器內(nèi)流動和傳質(zhì)的影響

多孔分布板對反應器內(nèi)流動和傳質(zhì)有明顯的提升效果，需要對分布板的結構參數(shù)進行合理的設計優(yōu)化。圖14和圖15分別為在不同表觀氣速下，分布板開孔率大小對反應器內(nèi)整體平均氣含率和平均液相傳質(zhì)系數(shù)的影響。從圖可以看出，隨著表觀氣速的增大，反應器內(nèi)整體平均氣含率和液相傳質(zhì)系數(shù)均呈現(xiàn)增大趨勢；表觀氣速越大，分布板對反應器內(nèi)氣含率和液相傳質(zhì)系數(shù)的影響也越顯著，這是因為進氣量較大時，氣液兩相湍動程度劇烈，氣泡數(shù)量多，氣泡破碎與聚并加快，分布板對氣泡的破碎作用顯著。以表觀氣速為18×10-3m/s為例，對比未設置分布板，分布板開孔率為30%，50%和70%時，整體平均氣含率分別增大了5.61%，9.44%和6.89%，液相傳質(zhì)系數(shù)分別增大了25.88%，31.76%和21.18%。分布板開孔率較小時，反應器內(nèi)液相流動阻力增大，液相循環(huán)速度降低，氣含率和傳質(zhì)系數(shù)降低；開孔率較大時，分布板對氣泡的破碎作用不明顯，氣含率和傳質(zhì)系數(shù)也會降低。開孔率為50%時整體平均氣含率和液相傳質(zhì)系數(shù)均達到最優(yōu)，因此該工業(yè)規(guī)模環(huán)流反應器的多孔分布板存在最優(yōu)開孔率。

圖14 分布板開孔率大小對反應器整體平均氣含率的影響Fig.14 Effect of aperture ratio of perforated plate on the overall average gas holdup

圖15 分布板開孔率大小對反應器整體液相傳質(zhì)系數(shù)的影響Fig.15 Effect of aperture ratio of perforated plate on the overall mass transfer coefficient

5 結 論

為提高氣升式環(huán)流反應器內(nèi)氣含率，強化傳質(zhì)，在反應器上升段設置多孔分布板。通過冷模實驗研究了多孔分布板對氣含率和液相速度的影響，針對工業(yè)規(guī)模氣升式環(huán)流反應器，采用CFD-PBM耦合模型，對反應器進行了數(shù)值模擬計算，考察了多孔分布板對環(huán)流反應器內(nèi)流動和傳質(zhì)的影響，得到以下結論：

a）通過冷模實驗測試，設置分布板后，反應器內(nèi)整體氣含率增大，上升段液相速度減小；分布板安裝在上升段底部比安裝在上升段頂部更有利于提升反應器性能。

b）設置分布板后，多孔分布板對氣相的積累作用和對液相的阻塞作用能夠提高氣相徑向分布的均勻性，降低氣泡的聚并概率；分布板篩孔能夠極大提高兩相湍動程度，有效對氣泡進行強制破碎，降低氣泡直徑，增大氣泡比表面積，強化氣液兩相的傳質(zhì)效果。

c）對3種多孔分布板開孔率進行了比較，開孔率為50%時反應器內(nèi)整體平均氣含率和液相傳質(zhì)系數(shù)均達到最優(yōu)值，因此該工業(yè)規(guī)模環(huán)流反應器的分布板存在最優(yōu)開孔率。