新型光伏儲(chǔ)電原位集成電池研究進(jìn)展

于守武, 趙澤文,, 趙晉津, 肖淑娟, 師巖, 高存法, 蘇曉, 胡宇翔, 趙智勝, 王婕, 王連洲

新型光伏儲(chǔ)電原位集成電池研究進(jìn)展

于守武1, 趙澤文1,2, 趙晉津2, 肖淑娟1, 師巖3, 高存法3, 蘇曉2, 胡宇翔4, 趙智勝5, 王婕2, 王連洲4

(1. 華北理工大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院, 唐山 063009; 2. 石家莊鐵道大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院, 石家莊 050043; 3. 南京航空航天大學(xué) 機(jī)械結(jié)構(gòu)強(qiáng)度與振動(dòng)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 南京 210016; 4. 昆士蘭大學(xué) 化工學(xué)院, 納米材料研究中心, 澳大利亞生物工程與納米科技研究所, 布里斯班 QLD 4072, 澳大利亞; 5. 燕山大學(xué) 亞穩(wěn)材料制備技術(shù)與科學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 秦皇島 066004)

隨著光伏智能電子產(chǎn)品日益融入到日常生活, 人們不僅對(duì)高性能光伏發(fā)電設(shè)備的需求增加, 同時(shí)對(duì)智能化、可持續(xù)和快速充電/放電能源集成設(shè)備的需求也急劇增加, 將能量產(chǎn)生部件和能量存儲(chǔ)部件結(jié)合成獨(dú)立設(shè)備已經(jīng)成為一種極具有吸引力和挑戰(zhàn)性的前沿技術(shù)。原位逐層制備光電轉(zhuǎn)換功能薄膜與儲(chǔ)電功能薄膜并組裝, 獲得光伏儲(chǔ)電原位集成電池的技術(shù), 既減少了太陽(yáng)光波動(dòng)對(duì)能量輸出的影響, 又可以實(shí)現(xiàn)光伏自供電、弱光緩沖和可穿戴等功能, 因此具有良好的發(fā)展前景。本文綜述了硅基光伏儲(chǔ)電原位集成電池、敏化光伏儲(chǔ)電原位集成電池、鈣鈦礦光伏儲(chǔ)電原位集成電池的最新研究成果, 介紹了此類(lèi)新型電池性能的評(píng)價(jià)方法, 分析了其工作原理、構(gòu)造特點(diǎn)和性能參數(shù), 并對(duì)此新興研究領(lǐng)域的發(fā)展趨勢(shì)進(jìn)行了展望。

硅基太陽(yáng)能電池; 敏化太陽(yáng)能電池; 鈣鈦礦太陽(yáng)能電池; 能量?jī)?chǔ)存; 光伏儲(chǔ)能; 原位集成; 綜述

太陽(yáng)能具有清潔、取之不盡用之不竭、不受地域限制的優(yōu)點(diǎn), 是最具開(kāi)發(fā)潛力的可再生能源之一[1]。近年來(lái), 太陽(yáng)能加熱[2]、光伏發(fā)電[3-4]、光催化[5-6]等太陽(yáng)能利用技術(shù)不斷發(fā)展, 其中將太陽(yáng)光轉(zhuǎn)化為電能的太陽(yáng)能電池技術(shù)日新月異, 迄今已開(kāi)發(fā)出了多種類(lèi)型的太陽(yáng)能電池, 例如硅基太陽(yáng)能電池(SiSC)、敏化太陽(yáng)能電池(SSC)、鈣鈦礦太陽(yáng)能電池(PSC)等。提供穩(wěn)定持續(xù)的電能是對(duì)電池的基本要求, 然而太陽(yáng)能電池夜間不工作, 弱光轉(zhuǎn)換效率低, 因此集成太陽(yáng)能電池模塊和存儲(chǔ)電能模塊(如電容器和鋰電池等)是解決持續(xù)供電問(wèn)題的必要措施。目前光伏儲(chǔ)電集成器件制備工藝主要有光伏儲(chǔ)電物理線(xiàn)路串聯(lián)[7-10]和光伏儲(chǔ)電原位集成兩種[11-13], 其中物理線(xiàn)路串聯(lián)的光伏儲(chǔ)電系統(tǒng), 即非原位集成系統(tǒng), 存在功率密度低、能量密度低、總能量轉(zhuǎn)換效率低, 價(jià)格昂貴, 體積碩大, 需要外部電路接通等問(wèn)題[14-15]。將光電轉(zhuǎn)換功能薄膜部件與儲(chǔ)電功能薄膜部件原位逐層制備并組裝, 獲得光伏儲(chǔ)電原位集成電池技術(shù), 具有高效、能量輸出穩(wěn)定、可持續(xù)、環(huán)保、可穿戴等優(yōu)點(diǎn), 可適應(yīng)當(dāng)前生命科學(xué)、信息科學(xué)、電子工業(yè)等領(lǐng)域?qū)δ茉措姵匦⌒突?、功能化和智能化的發(fā)展要求。而目前還未有關(guān)于光伏儲(chǔ)電原位集成電池的綜述報(bào)道。本文詳述了以硅基太陽(yáng)能電池、敏化太陽(yáng)能電池、鈣鈦礦太陽(yáng)能電池為光電轉(zhuǎn)換層, 超級(jí)電容器和鋰電池等為能量存儲(chǔ)層的“三明治”結(jié)構(gòu)光伏儲(chǔ)電原位集成電池的最新研究進(jìn)展, 討論了性能評(píng)價(jià)方法、工作原理、構(gòu)造特點(diǎn)和性能參數(shù), 并對(duì)光伏儲(chǔ)電原位集成電池的發(fā)展趨勢(shì)進(jìn)行了展望。

1 光伏儲(chǔ)電原位集成電池性能評(píng)價(jià)

光伏儲(chǔ)電原位集成電池由太陽(yáng)能電池模塊和儲(chǔ)能電池模塊兩部分組成, 如圖1所示。其綜合性能

圖1 光伏儲(chǔ)電原位集成電池的示意圖

與太陽(yáng)能電池的光電轉(zhuǎn)換單元性能和能量?jī)?chǔ)存單元性能有關(guān)[16-19]。

太陽(yáng)能電池模塊性能可使用公式(1, 2)來(lái)計(jì)算:

solar=ocsc/in(1)

solar=in·solar(2)

其中,solar、oc(V)、sc(mA/cm2)、和in(mW/cm2)分別是太陽(yáng)能電池轉(zhuǎn)換效率、開(kāi)路電壓、短路電流密度、填充因子和入射光功率密度(國(guó)際標(biāo)準(zhǔn)為 100 mW/cm2);solar(W)為光電轉(zhuǎn)換功率,(s)為太陽(yáng)光照射時(shí)間,solar為太陽(yáng)能電池光吸收面積。

評(píng)估儲(chǔ)能電池模塊的性能, 一般進(jìn)行不同掃描速率下的循環(huán)伏安測(cè)試, 可從曲線(xiàn)中獲得儲(chǔ)電裝置電容storage(F)的值, 根據(jù)公式(3)可計(jì)算出能量?jī)?chǔ)存性能:

storage= 0.5?storage?2(3)

其中,storage(W)為存儲(chǔ)的能量,(V)是儲(chǔ)能電池模塊的電壓。理想狀態(tài)下, 儲(chǔ)能電池模塊的電壓可以達(dá)到太陽(yáng)能電池oc, 將其帶入公式(3)得到理想儲(chǔ)能電池能量(max)。故儲(chǔ)能電池效率storage可根據(jù)等式(4)確定:

storage=storage/max(4)

綜上, 光伏儲(chǔ)電原位集成電池的總能量轉(zhuǎn)換效率overall可以根據(jù)等式(5)獲得[11-18]:

overall=output/input=storage/solar=

0.5storage?2/(in?solar?)=solar·storage(5)

其中,output和input分別為儲(chǔ)能電池模塊的電能量輸出和太陽(yáng)能電池模塊的光能量輸入。

2 光伏儲(chǔ)電原位集成電池

2.1 硅基光伏儲(chǔ)電原位集成電池

自1954年第一個(gè)硅基太陽(yáng)能電池問(wèn)世以來(lái)[20], 其制備技術(shù)蓬勃發(fā)展, 目前在國(guó)內(nèi)外實(shí)際應(yīng)用與工業(yè)生產(chǎn)中占據(jù)市場(chǎng)份額90%左右[21-24], 原因主要有兩點(diǎn): 第一, 硅基太陽(yáng)能電池容易制備大面積器件, 易于推廣應(yīng)用; 第二, 硅基太陽(yáng)能電池具有較高的solar和相對(duì)較低的制備成本。然而硅基太陽(yáng)能電池存在對(duì)原料純度要求苛刻、制造工藝復(fù)雜、耗電量大, 并且存儲(chǔ)電能裝置鉛酸蓄電池笨重, 能量密度低, 溢酸等問(wèn)題[25]。硅基太陽(yáng)能電池是由硅基體摻雜n型(磷等)或者p型(硼等)半導(dǎo)體形成PN結(jié), 構(gòu)建內(nèi)建電場(chǎng), 內(nèi)建電場(chǎng)方向由N型層指向P型層。當(dāng)外界光照時(shí), 硅基體吸收太陽(yáng)光能量, 產(chǎn)生大 量的光生電子和光生空穴。光生電子向N型層移 動(dòng), 光生空穴向P型層移動(dòng), 形成光生伏特電勢(shì), 將兩端連成電路則會(huì)生成光生電流, 也就是直流 電[26-28]。

在硅基太陽(yáng)能電池背光面上, 加接制備超級(jí)電容器或者鋰電池儲(chǔ)電功能薄膜, 組裝成硅基光伏儲(chǔ)電原位集成電池, 如圖2(a)所示。孫寶全課題組[29]通過(guò)金屬輔助化學(xué)蝕刻精確控制納米線(xiàn)參數(shù), 并通過(guò)溶液鈍化工藝對(duì)納米線(xiàn)表面改性, 制備出solar為13.39%的高性能聚(3,4-亞乙基二氧噻吩)/聚(苯乙烯磺酸)包覆的硅基太陽(yáng)能電池。中間采用雙功能鈦膜作為公共電極與超級(jí)電容器原位相連, 電容器單元采用電化學(xué)沉積方法制備, 多孔聚乙烯薄膜和聚乙烯醇-磷酸分別作為電容器的隔膜和電解質(zhì), 得到的硅基光伏儲(chǔ)電原位集成電池的overall為10.5%, 如圖2(b)所示。隨著微制造技術(shù)的進(jìn)步, 激光刻劃工藝顯示出工藝簡(jiǎn)單且成本低的優(yōu)點(diǎn), 顧敏課題組[30]采用激光刻劃的氧化石墨烯薄膜當(dāng)作儲(chǔ)能電池模塊集成在硅基太陽(yáng)能電池之下, 構(gòu)造一種光伏儲(chǔ)電原位集成電池, 如圖2(c)所示。該光伏儲(chǔ)電原位集成電池的overall為9.72%, 其中solar、storage分別為15.69%、62%。裴啟兵課題組[19]將激光刻劃石墨烯超級(jí)電容器與硅基光伏器件集成, 并選用金(Au)作為連接兩個(gè)單元的公共電極(圖2(d)), 原位集成后的光伏儲(chǔ)電電池overall為2.92%。因?yàn)锳u公共電極的應(yīng)用, 獲得了優(yōu)異的充電/放電循環(huán)穩(wěn)定性。激光刻劃工藝制備的石墨烯儲(chǔ)能材料具有優(yōu)異的功率密度、循環(huán)壽命和穩(wěn)定性能。

圖2 硅基光伏儲(chǔ)電原位集成電池的(a~b)照片[29]和(c~d)結(jié)構(gòu)示意圖[19,30]

除了將硅基太陽(yáng)能電池與超級(jí)電容器結(jié)合外, 2017年Lee Sang-Young課題組[31]設(shè)計(jì)了一種將微型硅基太陽(yáng)能電池和固態(tài)鋰離子電池(LIB)原位集成的可充電便攜式電源設(shè)備。具有雙電極配置的固態(tài)LIB通過(guò)印刷工藝直接制造在硅基光伏模塊上, 使兩個(gè)不同的能量系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)無(wú)縫原位連接。該集成組件顯示出較好的性能, 其中solar為15.8%, 光伏儲(chǔ)電原位集成電池的overall為7.61%。

上述研究者制備的硅基光伏儲(chǔ)電原位集成電池性能參數(shù)見(jiàn)表1。硅基光伏儲(chǔ)電原位集成電池solar較高且相對(duì)穩(wěn)定,overall更多受制于storage。

2.2 敏化光伏儲(chǔ)電原位集成電池

染料敏化太陽(yáng)能電池, 簡(jiǎn)稱(chēng)DSSC。自1991年Gr?ztel課題組[32]制備出第一塊光電轉(zhuǎn)化率為7.1%的二氧化鈦納米多孔薄膜染料敏化太陽(yáng)能電池以來(lái), 因其可通過(guò)卷對(duì)卷工藝制造、成本低廉、環(huán)保等特點(diǎn), 得到了廣泛的關(guān)注并迅速發(fā)展起來(lái), 到目前DSSC經(jīng)美國(guó)國(guó)家可再生能源實(shí)驗(yàn)室(NREL)認(rèn)證的光電轉(zhuǎn)換效率最高為11.9%。典型的DSSC主要由導(dǎo)電基底、半導(dǎo)體納米多級(jí)孔薄膜(TiO2、ZnO)、染料敏化劑(N719、C101等)、含有氧化還原電對(duì)的電解質(zhì)和對(duì)電極幾個(gè)主要部分組成。目前轉(zhuǎn)換效率較高的DSSC所用的電解質(zhì)多為液態(tài)電解質(zhì)。太陽(yáng)光照時(shí), 染料分子吸收太陽(yáng)光能量, 從基態(tài)激發(fā)為激發(fā)態(tài)。激發(fā)態(tài)的染料分子將電子注入到TiO2導(dǎo)帶中, 同時(shí)染料分子失去電子變?yōu)檠趸瘧B(tài)。注入到TiO2導(dǎo)帶中的電子可快速到達(dá)膜與導(dǎo)電玻璃的接觸面并且在導(dǎo)電基底富集, 再經(jīng)外電路流向?qū)﹄姌O[33-35]。然而, 液態(tài)電解質(zhì)存在溶劑易揮發(fā)泄露、對(duì)器件的封裝技術(shù)要求高、且長(zhǎng)期使用過(guò)程中電池效率下降明顯等問(wèn)題[36]。

在敏化太陽(yáng)能電池光陰極上連續(xù)疊層制備儲(chǔ)電薄膜, 得到“三明治”結(jié)構(gòu)的原位集成器件, 稱(chēng)為敏化光伏儲(chǔ)電原位集成電池, 如圖3(a)所示。2004年, Miyasaka等[12]報(bào)道了一種稱(chēng)之為“光電容器”的組件, 該組件以DSSC作為光電轉(zhuǎn)換模塊, 超級(jí)電容器作為儲(chǔ)能電池模塊。在太陽(yáng)能電池中將LiI與TiO2結(jié)合, 提高了該集成設(shè)備的整體性能, 但該類(lèi)型集成組件在穩(wěn)定照明下完全充電后無(wú)法提供連續(xù)的功率輸出。因此, 該課題組在之后一年通過(guò)在工作電極和對(duì)電極之間引入內(nèi)部雙功能電極制備出一種新型三電極配置的光伏儲(chǔ)電原位集成電池, 在公共電極一側(cè)進(jìn)行光電轉(zhuǎn)換, 在另一側(cè)進(jìn)行電荷儲(chǔ)存, 相比于雙電極系統(tǒng)具有更好的能量?jī)?chǔ)存和輸出性能[37]。Segawa課題組[38]在氟摻雜的氧化錫導(dǎo)電層上逐層制備N(xiāo)719染料層、TiO2納米顆粒層和鉑電極, 組成太陽(yáng)能電池模塊, 其中Pt電極和涂覆有聚吡咯的電荷存儲(chǔ)電極共同連接在同一個(gè)梳狀電極中, 制備得到三電極光伏儲(chǔ)電原位集成電池,overall達(dá)到3.21%。彭慧勝課題組[39]制備出一種全固態(tài)光伏儲(chǔ)電原位集成電池, 其中儲(chǔ)電功能通過(guò)將凝膠或固態(tài)電解質(zhì)夾在對(duì)準(zhǔn)的多壁碳納米管(MWCNT)中實(shí)現(xiàn), 再將摻有染料的TiO2敏化光電轉(zhuǎn)換模塊制備到其中一個(gè)MWCNT電極上, 如圖3(b)所示。當(dāng)太陽(yáng)光照射時(shí), 來(lái)自染料分子的光生成電子被注入到TiO2納米顆粒的導(dǎo)帶中, 然后由外部電路傳輸?shù)阶钔鈱拥腗WCNT電極, 進(jìn)行能量的儲(chǔ)存。MWCNT材料的高比表面積使整個(gè)集成電池的overall達(dá)到5.12%, 其中太陽(yáng)能電池模塊的solar為6.1%。公共電極材料直接關(guān)系到光伏儲(chǔ)電原位集成電池的整體性能, 不少研究者對(duì)電極材料的選用進(jìn)行了探究。江洪睿課題組[40]通過(guò)濺射工藝在聚偏二氟乙烯涂層表面制備了導(dǎo)電Au層, 然后在A(yíng)u層上電沉積Pt催化劑, 接著在上面制備TiO2/N719染料敏化太陽(yáng)能電池模塊。儲(chǔ)能電池模塊采用 ZnO納米線(xiàn)陣列復(fù)合材料來(lái)提高其儲(chǔ)存的電荷密度, 整個(gè)光伏儲(chǔ)電原位集成電池的overall為3.7%。Pint C L課題組[41]通過(guò)使用簡(jiǎn)單的晶圓級(jí)工藝從硅晶片中制備出多功能電極, 該電極取代了常規(guī)用于DSSC的Pt電極, 同時(shí)也可作超級(jí)電容器的電極, 該光伏儲(chǔ)電原位集成電池的overall為2.1%。Kulesza課題組[42]將有機(jī)染料D35改性二氧化鈦和聚3-己基噻酚基共軛聚合物層作為DSSC部件, 將氧化釕電池作為儲(chǔ)能電池部件, 并采用銀電極作為公共電極, 獲得的光伏儲(chǔ)電原位集成電池的overall為0.8%。

表1 硅基光伏儲(chǔ)電原位集成電池的性能參數(shù)

*solar,storageandoverallare the maximum values reported in the literatures

圖3 敏化光伏儲(chǔ)電原位集成電池的(a)照片[46], (b~f)結(jié)構(gòu)和線(xiàn)路示意圖[11,39,46]; (g~h)量子點(diǎn)敏化光伏儲(chǔ)電原位集成電池的結(jié)構(gòu)示意圖[48]

為了滿(mǎn)足人們對(duì)于電子產(chǎn)品便攜化的要求, 國(guó)內(nèi)外研究者開(kāi)展了柔性光伏儲(chǔ)電原位集成電池的研發(fā)工作。Bella課題組[43]提出了一種柔性可彎曲光伏儲(chǔ)電原位集成電池設(shè)備, 該設(shè)備由基于TiO2納米管的DSSC和基于石墨烯的電容器組成。太陽(yáng)能電池模塊和儲(chǔ)能電池模塊的公共電極選用鈦和不銹鋼網(wǎng)格。采用垂直排列的TiO2納米管作為DSSC光陽(yáng)極, 石墨烯納米薄片作為儲(chǔ)能電池材料。在兩個(gè)單元中間采用甲基丙烯酸酯的聚合物電解質(zhì)膜(PEM)作為公共電極和隔離膜, 通過(guò)浸泡在兩種不同液體電解質(zhì)中使之活化。PEM的使用有效防止了電解液的滲漏, 確保DSSC壽命的同時(shí), 保證了超級(jí)電容器有足夠的離子遷移率和儲(chǔ)電能力, 該柔性光伏儲(chǔ)電原位集成電池的overall為1.46%。還有一些研究人員致力于在纖維上制備光伏儲(chǔ)電原位集成電池, 這是由于纖維具有重量輕、靈活、價(jià)格低廉、適合特殊應(yīng)用并且能夠與布料結(jié)合等優(yōu)點(diǎn)。彭慧勝課題組[44]設(shè)計(jì)了一種光伏儲(chǔ)電原位集成線(xiàn)狀電池, 同時(shí)實(shí)現(xiàn)了良好的光電轉(zhuǎn)換性能和儲(chǔ)電性能。他們采用二氧化鈦納米管對(duì)Ti線(xiàn)表面進(jìn)行改性, 之后去除Ti線(xiàn)中間和兩端的改性部分, 使改性的Ti線(xiàn)分成兩部分。選擇改性Ti線(xiàn)的一部分涂覆光活性染料, 另一部分涂覆電解質(zhì), 最后將碳納米管(CNT)與其絞合得到纖維狀集成電池, 該光伏儲(chǔ)電原位集成電池overall為1.5%, 其solar為2.2%。該課題組[45]優(yōu)化工藝, 采用表面上具有垂直排列的二氧化鈦納米管的Ti線(xiàn)和水平排列的CNT作為集成器件中的兩個(gè)電極, 為電荷的傳輸提供了有效的途徑,solar可提高到2.73%,storage為75.7%。該課題組[11]進(jìn)一步研究采用化學(xué)沉積工藝合成連續(xù)、對(duì)齊的CNT薄膜作為內(nèi)部電極纏繞在彈性橡膠纖維上, 接著在其上涂覆聚乙烯醇-磷酸凝膠, 然后再次包覆相同的CNT薄膜, 得到儲(chǔ)能電池模塊。隨即在該模塊上疊層制備太陽(yáng)能電池模塊,overall達(dá)到1.83%, 如圖3(c, d)所示。鄒德春課題組[18]使用聚苯胺涂覆的不銹鋼絲作為公共電極, 將DSSC和超級(jí)電容器原位結(jié)合, 得到重量輕、靈活和價(jià)格低廉的纖維狀光伏儲(chǔ)電原位集成電池,overall、solar和storage分別為2.12%、4.56%和46%。王中林課題組[46]提出了混合自充電動(dòng)力紡織系統(tǒng)的概念, 通過(guò)使用纖維狀染料敏化太陽(yáng)能電池(用于太陽(yáng)能)和纖維狀摩擦電納米發(fā)電機(jī)(用于隨機(jī)體運(yùn)動(dòng)能量), 將收集的兩種能量較容易地轉(zhuǎn)換成電能, 然后進(jìn)一步轉(zhuǎn)換為化學(xué)能存儲(chǔ)在纖維狀儲(chǔ)能電池器件中, 如圖3(e, f)所示。

量子點(diǎn)敏化太陽(yáng)能電池(QDSSC)是在DSSC的基礎(chǔ)上發(fā)展而來(lái)的, 它采用無(wú)機(jī)半導(dǎo)體量子點(diǎn)作為敏化劑, 克服了傳統(tǒng)有機(jī)染料敏化劑吸光范圍較窄的缺點(diǎn), 并且電池的制備成本更低。目前, 經(jīng)NREL認(rèn)證, 王連洲課題組[47]制備的全固態(tài)量子點(diǎn)太陽(yáng)能電池的solar為最高記錄。俞大鵬課題組[48]使用雙面網(wǎng)狀電極作為公共電極將CdS/CdSe量子點(diǎn)敏化太陽(yáng)能電池與超級(jí)電容器原位集成, 得到一種網(wǎng)狀光伏儲(chǔ)電原位集成電池, 如圖3(g, h)所示。

除了上述將敏化太陽(yáng)能電池與超級(jí)電容器原位集成外, 還可將其與鋰離子電池(LIB)、氧化還原液流電池(RFB)原位集成。王中林課題組[49]提出在具有雙面TiO2納米管陣列(TiO2NT)的鈦箔上原位制備DSSC和LIB, 上部是使用TiO2NT作為電子收集器制造的DSSC, 下部是基于TiO2NT的LIB, 用于存儲(chǔ)DSSC產(chǎn)生的電能。當(dāng)太陽(yáng)光照射時(shí), 產(chǎn)生的電子從染料分子注入到TiO2NT的導(dǎo)帶中, 并沿著Ti箔傳輸?shù)絃IB的陽(yáng)極, 而產(chǎn)生的空穴在Pt電極處積聚, 此時(shí)LIB部分處于充電狀態(tài)。來(lái)自DSSC的電子與鋰離子在陽(yáng)極發(fā)生化學(xué)過(guò)程為T(mén)iO2+Li++e–→LiTiO2, 陰極LiCoO2→Li1–xCoO2+Li++e–, 釋放的自由電子將通過(guò)外電路流到DSSC的對(duì)電極, 以與Pt電極中的空穴結(jié)合, 完成了電荷生成、分離和儲(chǔ)存的整個(gè)過(guò)程, 該光伏儲(chǔ)電原位集成電池的overall為0.82%。Ho Kuo-Chuan課題組[50]采用電泳沉積法將TiO2沉積到基板上并使用染料N719作為光活性層組成太陽(yáng)能電池模塊。并通過(guò)公共Pt電極來(lái)連接厚度約為0.5 mm 的聚(3,4-乙烯二氧噻吩)薄膜鋰電池。該課題組在同一年, 將N3染料(雙(異硫氰基)釕(II)-雙-2,2-聯(lián)吡啶-4,4-二羧酸)敏化太陽(yáng)能電池與聚(3,3-二乙基-3,4-二氫-2H-噻吩并[3,4-B][1,4]二氧雜環(huán)庚烯)導(dǎo)電聚合物薄膜(作為存儲(chǔ)電能模塊)原位集成了光伏儲(chǔ)電電池[51]。李東棟課題組[52]設(shè)計(jì)了一種新型光伏儲(chǔ)電原位集成電池, 由DSSC與基于一維氧化鈦納米管陣列構(gòu)建的鋰電池組成, 儲(chǔ)能電池單元制備過(guò)程中采用選擇性等離子體輔助氫化處理, 通過(guò)該工藝處理的集成電池overall為1.64%。高學(xué)平課題組[53]采用I3–/I–和[Fe(C10H15)2]+/Fe(C10H15)2氧化還原電解液作為兩個(gè)循環(huán)回路, 原位集成DSSC/RFB電池, 實(shí)現(xiàn)了光–化學(xué)–電能的轉(zhuǎn)換和存儲(chǔ)。該課題組[54]進(jìn)一步采用喹喔啉水溶液作為RFB陽(yáng)極電解液, 得到DSSC與RFB光伏儲(chǔ)電原位集成電池,overall為1.2%。

上述研究者制備的敏化光伏儲(chǔ)電原位集成電池性能參數(shù)見(jiàn)表2。該類(lèi)型集成電池受制于相對(duì)較低的solar, 導(dǎo)致其overall也普遍偏低。

表2 敏化光伏儲(chǔ)電原位集成電池的性能參數(shù)

*solar,storageandoverallare the maximum values reported in literatures.

2.3 鈣鈦礦光伏儲(chǔ)電原位集成電池

鈣鈦礦太陽(yáng)能電池(PSC), 其鈣鈦礦材料具有特征化學(xué)式ABX3, 20世紀(jì)90年代Mitzi及其同事[55-56]首次將其應(yīng)用于發(fā)光二極管和晶體管, 其中的A為有機(jī)陽(yáng)離子(CH3NH3+(MA+)、NH2CH=NH2+(FA+), B為金屬陽(yáng)離子(Sn2+、Pb2+), X為鹵化物陰離子(Cl–、I–、Br–)。2009年, Miyasaka課題組[57]報(bào)道了將鈣鈦礦材料作為敏化劑組裝到太陽(yáng)能電池中, 得到太陽(yáng)能電池轉(zhuǎn)換效率為3.81%。隨后的研究揭示了鈣鈦礦材料的更多優(yōu)勢(shì), 包括帶隙可調(diào)、吸收系數(shù)高、載流子遷移率高等[58]。由于液態(tài)電解質(zhì)存在漏液等問(wèn)題, 鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的研究方向轉(zhuǎn)向固態(tài)電池。該電池分為正式(n-i-p)和反式(p-i-n)兩種結(jié)構(gòu), 其中正式n-i-p結(jié)構(gòu)為導(dǎo)電層(p型層)/電子傳輸層(n型層)/鈣鈦礦吸光層/空穴傳輸層/電極, 反式p-i-n結(jié)構(gòu)為導(dǎo)電層/空穴傳輸層/鈣鈦礦吸光層/電子傳輸層/電極。光照時(shí)鈣鈦礦層吸收光能并且激發(fā)出大量的電子–空穴對(duì), 電子、空穴分別由n型層和p型層收集并傳輸給電極, 形成電路[59-69]。到目前為止, 鈣鈦礦太陽(yáng)能電池經(jīng)NREL認(rèn)證的solar最高達(dá)到25.2%[57-70]。

在鈣鈦礦太陽(yáng)能電池基礎(chǔ)上原位制備電容器或鋰電池薄膜, 得到鈣鈦礦光伏儲(chǔ)電原位集成電池, 如圖4(a)所示。在2015年, 王鳴魁課題組[71]將鈣鈦礦太陽(yáng)能電池和聚吡咯超級(jí)電容器原位集成光伏儲(chǔ)電電池, 該鈣鈦礦太陽(yáng)能電池模塊結(jié)構(gòu)為FTO/TiO2/CH3NH3PbI3/Spiro-OMeTAD/Au, 獲得鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的solar為13.6%。在標(biāo)準(zhǔn)太陽(yáng)光(100 mW/cm2)照射下器件具有1.45 V的高輸出電壓,overall達(dá)到了10%。金鐘課題組[72]利用碳電極原位集成光電轉(zhuǎn)換模塊與能量存儲(chǔ)模塊, 該光伏儲(chǔ)電原位集成電池結(jié)構(gòu)為FTO/致密TiO2(c-TiO2)/介孔TiO2(m-TiO2)/ CH3NH3PbI3/碳電極/凝膠電解質(zhì)/碳電極。在太陽(yáng)光照射過(guò)程中, CH3NH3PbI3層吸收光并產(chǎn)生電子–空穴對(duì), 之后電子–空穴對(duì)快速分離, 電子被轉(zhuǎn)移到超級(jí)電容器單元的外電極, 空穴存儲(chǔ)在光伏和超級(jí)電容器共用碳電極上。以這種方式, 光伏單元上的連續(xù)光照射可以有效地實(shí)現(xiàn)光電荷的產(chǎn)生和轉(zhuǎn)移, 給超級(jí)電容器單元提供快速充電。該裝置結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、緊湊,overall達(dá)到7.1%。廖廣蘭課題組[13]采用刮涂法制備碳電極作為公共電極, 在公共碳電極上制備鈣鈦礦太陽(yáng)能電池來(lái)進(jìn)行光電轉(zhuǎn)換, 在另一面制備非對(duì)稱(chēng)MnO2電容器進(jìn)行能量?jī)?chǔ)存, 如圖4(b)所示, 該光伏儲(chǔ)電原位集成電池的overall為5.26%。除了采用常見(jiàn)的碳電極作為公共電極, Lee Kwanghee課題組[73]制備出基于聚乙烯醇–磷酸的固態(tài)超級(jí)電容器, 并在其上制備鈣鈦礦太陽(yáng)能電池模塊。由于采用含銀環(huán)氧樹(shù)脂電極將鈣鈦礦太陽(yáng)能電池與超級(jí)電容器原位互連, 光伏儲(chǔ)電原位集成電池表現(xiàn)出高的storage和overall, 分別為80.31%和10.97%, 如圖4(c)所示?？紤]到鈣鈦礦材料遇水會(huì)降解, 劉長(zhǎng)虹課題組[74]通過(guò)在鈣鈦礦太陽(yáng)能電池和電容器之間制備超級(jí)碳納米管層(SACNT)來(lái)提高集成電池的穩(wěn)定性, SACNT能減少電容器中凝膠電解質(zhì)對(duì)鈣鈦礦材料的降解。鈣鈦礦光伏原位集成電池在可穿戴技術(shù)領(lǐng)域也取得了可喜的進(jìn)展, Thomas Jayan課題組[75]報(bào)道了一種能量收集和存儲(chǔ)色帶, 其通過(guò)銅(Cu)色帶作為公共電極與PSC集成得到光伏儲(chǔ)電原位集成電池, 其中Cu色帶不僅用作太陽(yáng)能電池的電子收集電極, 還用作生長(zhǎng)超級(jí)電容器的氫氧化銅納米管(CuOHNT)的基板。通過(guò)將含有氫氧化鉀凝膠電解質(zhì)的聚乙烯醇粘合到公共Cu電極的CuOHNT生長(zhǎng)側(cè), 開(kāi)發(fā)儲(chǔ)能電池模塊。利用Cu公共電極, 柔性薄膜PSC產(chǎn)生的電荷直接傳輸并存儲(chǔ)在超級(jí)電容器中。在銅帶上開(kāi)發(fā)柔性光伏儲(chǔ)電原位集成電池可以為可穿戴設(shè)備和其他便攜式設(shè)備提供靈活的自給能量系統(tǒng), 如圖4(d)所示。趙晉津課題組[76]致力于柔性透明耐高溫?zé)o機(jī)云母(Mica)為基底的鈣鈦礦太能電池的研究, 目前該型電池的solar達(dá)到18%。同時(shí), 王連洲課題組[77]將鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的Al電極擴(kuò)展, 制備了鈣鈦礦太陽(yáng)能電池集成鋁離子電池薄膜能量組,overall達(dá)到12.04%。上述研究有望推進(jìn)便攜、高效的柔性鈣鈦礦光伏儲(chǔ)電原位集成電池的發(fā)展。

圖4 鈣鈦礦光伏儲(chǔ)電原位集成電池的(a)照片[75], (b~d)結(jié)構(gòu)和線(xiàn)路示意圖[13,73,75]

表3 PSC-SPC型鈣鈦礦光伏儲(chǔ)電原位集成電池的性能參數(shù)

*solar,storageandoverallare the maximum values reported in the literatures

上述研究者制備的鈣鈦礦光伏儲(chǔ)電原位集成電池性能參數(shù)見(jiàn)表3。近年來(lái)PSC異軍突起, 實(shí)驗(yàn)室階段的光電轉(zhuǎn)化效率快速提高, 但目前鈣鈦礦太陽(yáng)能電池還存在一些需要攻克的難點(diǎn), 例如穩(wěn)定性、界面問(wèn)題和成本等。

3 總結(jié)與展望

本文概述了各類(lèi)太陽(yáng)能電池模塊和儲(chǔ)能電池模塊原位集成的光伏儲(chǔ)電電池的發(fā)展情況, 重點(diǎn)介紹了SiSC、SSC和PSC作為光電轉(zhuǎn)換部件, 與電容器或鋰電池等儲(chǔ)能電池部件集成的光伏儲(chǔ)電原位集成固態(tài)或柔性電池。光伏儲(chǔ)電原位集成電池具有優(yōu)異的性能, 如穩(wěn)定性、靈活性和智能性等。目前硅基光伏儲(chǔ)電原位集成電池的overall已經(jīng)達(dá)到10.5%, 敏化光伏儲(chǔ)電原位集成電池的overall達(dá)到5.12%, 相比之下, 鈣鈦礦光伏儲(chǔ)電原位集成電池的overall已達(dá)到10.97%, 且效率仍有提高空間, 說(shuō)明鈣鈦礦太陽(yáng)能電池與儲(chǔ)能電池部件原位集成具有良好的發(fā)展前景。光伏儲(chǔ)電原位集成電池是由太陽(yáng)能電池模塊和儲(chǔ)能電池模塊集成的, 兩個(gè)模塊的性能直接決定了overall的高低, 兩個(gè)模塊的原位結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)也關(guān)系到整體性能。未來(lái)光伏儲(chǔ)電原位集成電池的研發(fā)應(yīng)向商業(yè)化發(fā)展, 以滿(mǎn)足傳感器網(wǎng)絡(luò)、可穿戴設(shè)備和電子產(chǎn)品等方面的實(shí)際應(yīng)用。

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Research Progress in NovelIntegrative Photovoltaic-storage Tandem Cells

YU Shouwu1, ZHAO Zewen1,2, ZHAO Jinjin2, XIAO Shujuan1, SHI Yan3, GAO Cunfa3, SU Xiao2, HU Yuxiang4, ZHAO Zhisheng5, WANG Jie2, WANG Lianzhou4

(1. College of Materials Science and Engineering, North China University of Science and Technology, Tangshan 063009, China; 2. School of Materials Science and Engineering, Shijiazhuang Tiedao University, Shijiazhuang 050043, China; 3. State Key Laboratory of Mechanics and Control of Mechanical Structures, Nanjing University of Aeronautics and Astronautics, Nanjing 210016, China; 4. Australian Institute for Bioengineering and Nanotechnology, Nanomaterials Centre, School of Chemical Engineering, The University of Queensland, Brisbane QLD 4072, Australia; 5. State Key Laboratory of Metastable Materials Science and Technology, Yanshan University, Qinhuangdao 066004, China)

As smart electronic products are increasingly applied in our daily life, there is not only an increasing demand for high-performance photovoltaic power generation devices, but also strong need forenergy storage functions in these devices. The integration of energy generating components and energy storage components into one device has become an attractive challenging technology. The basic idea is that by integration design and engineering the assembly of the photoelectric conversion layer and the energy storage layer into oneenergy conversion and storage system could not only offer multiple functions, such as self-powered ability, weak light buffer and portability, but reduce sunlight fluctuation effect on energy output. This review summarizes the research progress in novelintegrative photovoltaic-storage tandem cells, classified by silicon solar cell, sensitized solar cell and perovskite solar cell. Evaluation of methodology, operational principle, construction feature, and performance parameter are also discussed and critically reviewed, and the further development ofintegrative photovoltaic-storage tandem cell is also prospected.

silicon solar cell; sensitized solar cell; perovskite solar cell;energy storage;photovoltaic-storage;integration; review

TQ174

A

1000-324X(2020)06-0623-10

10.15541/jim20190342

2019-07-10;

2019-09-01

河北省自然科學(xué)基金杰出青年項(xiàng)目(A2019210204); 國(guó)家自然科學(xué)基金(11772207); 河北省青年拔尖人才支持計(jì)劃; 深圳孔雀團(tuán)隊(duì)計(jì)劃(KQTD20170810160424889); 機(jī)械結(jié)構(gòu)力學(xué)及控制國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(南京航空航天大學(xué))開(kāi)放課題(MCMS-E-0519G04); 亞穩(wěn)材料制備技術(shù)與科學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(燕山大學(xué))開(kāi)放基金(201919)

Natural Science Foundation of Hebei Province for Distinguished Young Scholar (A2019210204); National Natural Science Foundation of China(11772207); Youth Top-notch Talents Supporting Plan of Hebei Province; Shenzhen Peacock Team Program (KQTD20170810160424889); State Key Laboratory of Mechanics and Control of Mechanical Structures, Nanjing University of Aeronautics and Astronautics (MCMS-E-0519G04); The Open Fund of State Key Laboratory of Metastable Materials Science and Technology (201919)

于守武(1979–), 男, 博士, 副教授. E-mail: yushouwu@ncst.edu.cn

YU Shouwu (1979–), male, PhD, associate professor. E-mail: yushouwu@ncst.edu.cn

王連洲, 教授. E-mail: l.wang@uq.edu.au

WANG Lianzhou, professor. E-mail: l.wang@uq.edu.au