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    長三角背景點夏季大氣PM2.5中水溶性無機(jī)離子污染特征及來源解析

    2020-06-28 08:15:48王心培王格慧謝郁寧薛國艷陳玉寶丁志健
    環(huán)境科學(xué)研究 2020年6期
    關(guān)鍵詞:崇明島海鹽水溶性

    王心培,王格慧,2*,謝郁寧,吳 燦,薛國艷,陳玉寶,丁志健

    1.華東師范大學(xué)地理科學(xué)學(xué)院,地理信息科學(xué)教育部重點實驗室,上海 200241 2.崇明生態(tài)研究院,上海 200062

    近年來,隨著《大氣污染防治行動計劃》的頒布執(zhí)行,我國許多地區(qū)大氣ρ(PM2.5)呈下降趨勢,但京津冀和長三角等地區(qū)大氣PM2.5污染依然嚴(yán)重,如2018年北京市、上海市ρ(PM2.5)分別為51和36 μg/m3[1],是世界衛(wèi)生組織推薦標(biāo)準(zhǔn)(15 μg/m3)的2~3倍. 由于PM2.5質(zhì)量和粒徑較小,可在大氣中長時間滯留和遠(yuǎn)距離傳輸,此外,PM2.5具有較大的比表面積,可攜帶大量有毒有害物質(zhì)(如多環(huán)芳烴、重金屬和黑碳等),因此對氣候、環(huán)境和人體健康均有重要影響[2-4]. 水溶性無機(jī)離子是PM2.5的主要組分之一,可通過吸收大氣中的水汽而潮解增大,進(jìn)而顯著提高大氣顆粒物的光散射性能[5-6];此外,由于水溶性無機(jī)離子具有良好的吸濕性能,可活化成為云凝結(jié)核,從而影響云的形成[7-8]. SO42-、NO3-和NH4+(三者統(tǒng)稱SNA)是水溶性無機(jī)離子中的三大主要組分,是氣態(tài)前體物SO2、NOx和NH3經(jīng)均相或非均相化學(xué)轉(zhuǎn)化而形成的二次顆粒物,其濃度、組成、吸濕性能和光學(xué)特性等理化特征及環(huán)境效應(yīng)均隨著大氣傳輸而不斷演化[9-10].

    長三角地區(qū)是我國重要的經(jīng)濟(jì)帶,其城市密集、工業(yè)發(fā)達(dá),人為污染物排放量大,PM2.5和O3超標(biāo)頻繁發(fā)生,有關(guān)長三角地區(qū)大氣污染研究多集中在上海市[11-12]、南京市[13-14]和杭州市[15-16]等地區(qū),而針對其區(qū)域背景點的研究相對較少. 崇明島處于長江入??冢瑢儆陂L三角城市群污染物傳輸?shù)南嘛L(fēng)向地區(qū),在區(qū)域傳輸和本地排放的共同作用下,崇明島夏季PM2.5和O3同時超標(biāo)現(xiàn)象時有發(fā)生. 根據(jù)國務(wù)院要求,上海市政府在2016年發(fā)布的《崇明世界級生態(tài)島發(fā)展“十三五”規(guī)劃》中提出建設(shè)崇明島為世界級生態(tài)島的目標(biāo),因此充分了解崇明島大氣污染特征和來源對該地區(qū)空氣質(zhì)量保障極為重要. 該研究針對崇明島夏季PM2.5和水溶性無機(jī)離子,開展其污染特征和來源研究,探討了不同時期下水溶性無機(jī)離子污染特征及其形成機(jī)制,定量解析典型灰霾事件期間PM2.5中水溶性無機(jī)離子的來源,以期為崇明島的世界級生態(tài)島建設(shè)和長三角地區(qū)污染控制與防治提供科學(xué)依據(jù).

    1 材料與方法

    1.1 采樣點與采樣時間

    該研究的采樣點設(shè)在上海市崇明區(qū)綠華鎮(zhèn)華東師范大學(xué)生態(tài)觀測站(31°44′03″N、121°12′39″E),采樣點位于觀測站的南端,周圍是農(nóng)田和村莊,視野開闊,無明顯污染源. 采樣時間為2018年5月30日—8月15日,分晝(07:00—19:00)和夜(19:50—翌日06:50)進(jìn)行,共采集147個有效樣品.

    1.2 樣品采集與分析方法

    1.2.1PM2.5膜樣品采集

    PM2.5樣品使用武漢天虹環(huán)保產(chǎn)業(yè)股份有限公司生產(chǎn)的TE-6070VBLX-2.5型TISCH大流量采樣器(1 m3/min)采集,所用濾膜為石英纖維濾膜(Whatman,英國). 為去除濾膜上附著的有機(jī)成分,采樣前將濾膜用鋁箔紙包裹置于馬弗爐中450 ℃灼燒6 h,采樣后濾膜樣品封裝于-4 ℃下保存,采樣前、后將濾膜置于干燥罐中恒溫恒濕〔溫度為(20±1)℃,相對濕度為35%±5%〕72 h后稱量濾膜質(zhì)量,根據(jù)采樣體積計算ρ(PM2.5).

    1.2.2水溶性無機(jī)離子分析

    取一定面積的濾膜,剪碎后置于50 mL離心管中,加入15 mL超純水(電阻率18.2 M),超聲1 h后搖床振蕩1 h,隨后用0.45 μm的過濾頭過濾,并轉(zhuǎn)移至潔凈離心管中待測. 離子分析使用瑞士萬通公司生產(chǎn)的IC940型離子色譜儀,共檢測8種水溶性無機(jī)離子(Cl-、NO3-、SO42-、Na+、NH4+、K+、Mg2+、Ca2+). 陰離子色譜柱為ASupp5,淋洗液為3.2 mmol/L Na2CO3和1.0 mmol/L NaHCO3的混合溶液,流速為0.90 mL/min;陽離子色譜柱為C6,淋洗液為1.7 mmol/L HNO3和吡啶二羧酸的混合溶液,流速為0.70 mL/min.

    1.2.3O3濃度變化

    采用O3分析儀(美國賽默飛公司生產(chǎn)的49i型)在線監(jiān)測O3的小時濃度.

    1.3 質(zhì)量控制與質(zhì)量保證

    在樣品的采集和分析過程中,所有鑷子和剪刀等器具在使用前均用超純水、甲醇和二氯甲烷清洗和擦拭. 濾膜稱量兩次以上,確保連續(xù)兩次稱量之間的誤差不超過 0.000 2 mg. 樣品分析前,采用國家有色金屬標(biāo)準(zhǔn)樣品配成標(biāo)準(zhǔn)濃度樣品,上機(jī)繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線. 試驗前進(jìn)行回收率試驗,確保各離子回收率均在90%~120%. 樣品分析過程中,每10個樣品后加入一個標(biāo)樣上機(jī)測定,在離子色譜重現(xiàn)性不小于95%的情況下繼續(xù)樣品分析,該研究所有樣品的結(jié)果均扣除了空白膜背景值.

    1.4 研究方法

    1.4.1PSCF (潛在源貢獻(xiàn))方法

    PSCF是對污染來源進(jìn)行定性分析,給出污染潛在源區(qū)的空間分布信息. 該方法先將氣流軌跡所經(jīng)過的區(qū)域網(wǎng)格化,然后計算氣流軌跡在相應(yīng)網(wǎng)格單元內(nèi)的停留時間,進(jìn)而根據(jù)停留時間定量不同區(qū)域的污染排放貢獻(xiàn)[17-19],計算公式:

    PSCFk=mk/nk

    (1)

    式中:PSCFk為氣流軌跡經(jīng)過第k個網(wǎng)格后所傳輸?shù)奈廴疚锏呢暙I(xiàn);mk為污染物質(zhì)量濃度超過某限定值(該研究限定值為組分質(zhì)量濃度的75%)的軌跡在第k個網(wǎng)格中的停留時間,h;nk代表所有軌跡在第k個網(wǎng)格中的總停留時間,h. 因此,PSCF計算的是一種條件概率,目前已被廣泛應(yīng)用于確定污染物的來源路徑[20-22].

    1.4.2PCA (主成分分析)方法

    PCA是目前應(yīng)用較為廣泛的多元統(tǒng)計分析方法[23-24]. 該方法在損失較少信息的前提下,將較多的原始變量進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)化,轉(zhuǎn)化為少數(shù)幾個主成分,依據(jù)特征值>1來提取主成分?jǐn)?shù)量,之后得到由主成分表示的因子載荷矩陣,在每一主成分中僅考慮因子載荷絕對值大于0.5的變量[25-26],由該矩陣推出主成分的系數(shù),從而解釋被測變量之間的關(guān)系.

    1.4.3PMF (正交矩陣因子)源解析

    PMF是一個多變量分析方法. 該方法的基本原理是將采樣數(shù)據(jù)定義為一個n×m的矩陣X(n為樣本數(shù),m為物種數(shù)),該矩陣可以分解為源譜分布矩陣(F)和源貢獻(xiàn)矩陣(G),通過尋找目標(biāo)函數(shù)(Q)最小化的解來確定F和G,最終得出顆粒物的主要污染源及其貢獻(xiàn)率[27-29],計算公式:

    (2)

    (3)

    式中:i為樣本,i∈[1,n];j為物種,j∈[1,m];z為污染源,z∈[1,p];Eij為實測樣本的質(zhì)量濃度與其解析值的殘差矩陣;Uij為第i個樣本中第j個物種的不確定度;Q為殘差與不確定度比值的和,基于檢測限和采樣誤差來權(quán)衡樣本的準(zhǔn)確性.

    該研究使用PCA方法來定性識別大氣PM2.5中無機(jī)離子的主要來源,但PCA方法無法給出各來源的貢獻(xiàn),因此利用PMF源解析來定量判別各來源的貢獻(xiàn).

    1.5 海鹽成分扣除計算

    由于崇明島近海,而海鹽對無機(jī)離子有一定貢獻(xiàn),因此該研究以Na+作為海鹽源的參比元素,扣除SO42-、Ca2+和K+中海鹽源的貢獻(xiàn)部分,分別得到SO42-中非海鹽硫酸鹽(nss-SO42-)、Ca2+中非海鹽鈣鹽(nss-Ca2+)、K+中非海鹽鉀鹽(nss-K+)的質(zhì)量濃度,計算公式[30]:

    [nss-SO42-]=[SO42-]-[Na+]×0.245 5

    (4)

    [nss-Ca2+]=[Ca2+]-[Na+]×0.003 73

    (5)

    [nss-K+]=[K+]-[Na+]×0.035 5

    (6)

    式中,[nss-SO42-]、[nss-Ca2+]、[nss-K+]、[SO42-]、[Na+]、[Ca2+]和[K+]分別為nss-SO42-、nss-Ca2+、nss-K+、SO42-、Na+、Ca2+和K+的質(zhì)量濃度,μg/m3. 經(jīng)計算,3種離子中非海鹽源的貢獻(xiàn)均在98.4%以上,標(biāo)準(zhǔn)差均小于4%,表明背景點無機(jī)離子主要受陸地人為源的影響. 研究[31]顯示,海鹽粒子粒徑在2~7 μm,但該研究采集的是PM2.5,所以海鹽源的貢獻(xiàn)較少. 該研究中的nss-SO42-、nss-Ca2+和nss-K+均已扣除海鹽源的貢獻(xiàn).

    2 結(jié)果與討論

    2.1 PM2.5和無機(jī)離子質(zhì)量濃度時間變化序列

    圖1為觀測期間崇明島大氣PM2.5、O3及水溶性無機(jī)離子質(zhì)量濃度的時間變化序列. 由圖1可見,崇明島夏季ρ(PM2.5)平均值為(33±21)μg/m3,低于GB 3095—2012《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》一級標(biāo)準(zhǔn)限值(35 μg/m3)[32],表明崇明島空氣質(zhì)量較好. 但是部分時段崇明島ρ(PM2.5)仍存在嚴(yán)重超標(biāo)現(xiàn)象,ρ(PM2.5)最高在120 μg/m3以上. 由表1可見,崇明島大氣ρ(PM2.5)較南京市[33]、杭州市[34]上海市[35]等長三角城市低16.9%~111.6%,表明該背景點夏季大氣PM2.5污染程度較輕.

    注:E1污染事件時段為5月30日—6月8日,E2污染事件時段為7月23日—8月1日,下同.圖1 崇明島PM2.5、O3及水溶性無機(jī)離子質(zhì)量濃度變化特征Fig.1 Temporal variation of mass concentration of PM2.5, ozone and water-soluble inorganic ions in Chongming Island

    表1 長三角地區(qū)不同站點ρ(PM2.5)及水溶性無機(jī)離子質(zhì)量濃度對比

    由圖1可見,觀測期間ρ(O3)與ρ(PM2.5)呈大致相同的變化趨勢,較高的ρ(O3)可導(dǎo)致大氣氧化性增強(qiáng),進(jìn)而促進(jìn)大氣二次顆粒物的形成,使得觀測期間ρ(O3)與ρ(PM2.5)同時超標(biāo)的現(xiàn)象時有發(fā)生,與趙辰航等[36-37]所觀測到的夏季崇明島ρ(O3)增高促進(jìn)ρ(PM2.5)增加的結(jié)果一致.

    由表2可見,觀測期間崇明島水溶性無機(jī)離子(WSI,water-soluble ion)的質(zhì)量濃度平均值為(14±9.3)μg/m3,占ρ(PM2.5)的42.4%,表明水溶性無機(jī)離子是該背景點大氣PM2.5中的主要成分. 其中ρ(SNA)占水溶性無機(jī)離子的85.7%,表明SO42-、NO3-、NH4+是最主要的3種離子,并與ρ(PM2.5)表現(xiàn)出相似的時間變化趨勢(見圖1). 與周邊城市相比,崇明島PM2.5中水溶性無機(jī)離子組成和質(zhì)量濃度與上海市[35]、杭州市城區(qū)[34]相當(dāng),但低于南京城區(qū)[33](見表1).

    2.2 不同污染狀況下的對比分析

    2.2.1PM2.5及無機(jī)離子質(zhì)量濃度分析

    崇明島屬于GB 3095—2012環(huán)境空氣功能區(qū)中的一類區(qū),一類區(qū)適用一級標(biāo)準(zhǔn),因此該研究根據(jù)GB 3095—2012一級標(biāo)準(zhǔn)限值(35 μg/m3)將觀測期間晝夜ρ(PM2.5)平均值>35 μg/m3的時段定義為污染期,將15 μg/m3≤晝夜ρ(PM2.5)平均值≤35 μg/m3的時段定義為過渡期,將晝夜ρ(PM2.5)平均值<15 μg/m3的時段定義為清潔期,各時期PM2.5和水溶性無機(jī)離子質(zhì)量濃度及組成見表2、圖2.

    丙組40例患者中,8例放射性肺炎,發(fā)生率為20.00%;10例放射性食管炎,發(fā)生率為25.00%;8例骨髓抑制,發(fā)生率為20.00%。

    表2 不同時期PM2.5及水溶性無機(jī)離子的質(zhì)量濃度

    由表2可見:與清潔期相比,污染期ρ(NO3-)、ρ(NH4+)和ρ(K+)增長較多,分別為(7.3±6.1)(4.6±2.2)和(0.28±0.31)μg/m3,均為清潔期的10倍左右;其次是ρ(SO42-),污染期ρ(SO42-)為(8.9±3.1)μg/m3,是清潔期的4倍;其他離子在3個時期質(zhì)量濃度相當(dāng),沒有顯著變化. 綜上,污染期二次顆粒物累積是崇明島PM2.5超標(biāo)的主要原因.

    圖2為不同時期PM2.5中水溶性無機(jī)離子的化學(xué)組成. 由圖2可見:ρ(SO42-)在3個不同時期占比均最高,為39.6%~50.1%;其次是ρ(NO3-)和ρ(NH4+). 清潔期ρ(SNA)在總水溶性無機(jī)離子質(zhì)量濃度的占比為72.1%,在過渡期和污染期分別升至87.1%和92.9%,說明SNA的增加是導(dǎo)致崇明島灰霾污染的重要原因. 此外,ρ(Na+)和ρ(Cl-)在清潔期中占比較高,分別為13.0%和8.0%,遠(yuǎn)超過渡期和污染期,說明清潔期受到海洋氣團(tuán)影響顯著.

    圖2 不同時期PM2.5中水溶性無機(jī)離子的化學(xué)組成Fig.2 Chemical composition of water-soluble inorganic ions in PM2.5 at the different pollution levels

    2.2.2SNA的賦存形態(tài)

    根據(jù)n(NH4+)/n(SO42-)(NH4+與SO42-的摩爾濃度比,下同)將氣溶膠類型分為富銨〔n(NH4+)/n(SO42-)>1.5〕和貧銨〔n(NH4+)/n(SO42-)≤1.5〕[38]. 該研究發(fā)現(xiàn),清潔期、過渡期和污染期白天n(NH4+)/n(SO42-)分別為1.0、1.6和2.2,夜晚分別為1.0、2.2和3.4,說明清潔期處于貧銨狀態(tài),而過渡期和污染期處于富銨狀態(tài). 用式(7)(8)[39]將計算得出的ρ(NH4+)與外場觀測所得的ρ(NH4+)進(jìn)行比較,可進(jìn)一步判斷富銨狀態(tài)下SO42-和NO3-的賦存形態(tài).

    [NH4+]a=[NH4+]NH4NO3+[NH4+](NH4)2SO4

    (7)

    [NH4+]b=[NH4+]NH4NO3+[NH4+]NH4HSO4

    (8)

    式中:[NH4+]a為假設(shè)NH4+、NO3-和SO42-以NH4NO3和(NH4)2SO4的形式存在從而計算得出的ρ(NH4+),μg/m3;[NH4+]b為假設(shè)NH4+、NO3-、SO42-賦存形態(tài)為NH4NO3和NH4HSO4從而計算得出的ρ(NH4+),μg/m3;[NH4+]NH4NO3為假設(shè)NH4+和NO3-以NH4NO3的形式存在從而計算得出的ρ(NH4+),μg/m3;[NH4+](NH4)2SO4為假設(shè)NH4+和SO42-以(NH4)2SO4的形式存在從而計算得出的ρ(NH4+),μg/m3;[NH4+]NH4HSO4為假設(shè)NH4+和SO42-以NH4HSO4的形式存在從而計算得出的ρ(NH4+),μg/m3.

    注:[NH4+]代表ρ(NH4+)實測值.圖3 ρ(NH4+)計算值與實測值對比Fig.3 Comparison of the field measured ρ(NH4+) with the calculated ρ(NH4+)

    ρ(NH4+)計算值與實測值的比較結(jié)果見圖3. 由圖3可見:在過渡期,當(dāng)假定NO3-和SO42-以NH4HSO4和NH4NO3的形式存在時,ρ(NH4+)計算值與實測值更靠近1∶1等值線,即斜率更接近1,因此過渡期白天和夜晚SNA主要以NH4HSO4和NH4NO3的形式存在;而在污染期,當(dāng)假定NO3-和SO42-以(NH4)2SO4和NH4NO3的形式存在時,ρ(NH4+)計算值與實測值更接近1∶1等值線,因此污染期白天和夜晚SNA主要以(NH4)2SO4和NH4NO3的形式存在. 該研究結(jié)果與張棕巍等[40]在廈門市夏季的觀測結(jié)果一致.

    2.3 典型污染事件對比分析

    觀測期間發(fā)生了兩次污染事件,分別記為E1污染事件(5月30日—6月8日)和E2污染事件(7月23日—8月1日). 兩次污染事件期間ρ(PM2.5)平均值相差不大,分別為(56±30)(43±19)μg/m3,但離子組成存在顯著差異. 觀測期間ρ(K+)最大值出現(xiàn)在E1污染事件,為1.8 μg/m3,而ρ(SO42-)最大值出現(xiàn)在E2污染事件,為16 μg/m3,表明這2次污染事件成因和來源可能存在顯著差異.

    由圖4(a)可見,E1污染事件期間ρ(K+)與ρ(Cl-)呈強(qiáng)線性相關(guān),R2為0.84. 研究[41-43]發(fā)現(xiàn),KCl是生物質(zhì)燃燒排放的典型無機(jī)鹽. 因此,ρ(K+)和ρ(Cl-)的強(qiáng)線性關(guān)系表明E1污染事件受到生物質(zhì)燃燒影響顯著. 由圖4(b)可見,ρ(K+)的PSCF高值集中在崇明島地區(qū),即污染源區(qū)集中在背景點區(qū)域,因此可以推斷E1污染事件為局地生物質(zhì)燃燒型污染事件. 由圖4(c)可見,E2污染事件期間ρ(K+)比E1污染事件低了一個數(shù)量級,且ρ(K+)與ρ(Cl-)無相關(guān)性,說明生物質(zhì)燃燒貢獻(xiàn)少. 由圖4(d)可見,在此期間SO42-主要受到來自杭州灣和上海城區(qū)的傳輸影響,因此E2污染事件為區(qū)域傳輸污染事件.

    圖4 E1與E2污染事件中ρ(K+)與ρ(Cl-)相關(guān)性及K+與SO42-的PSCF值對比Fig.4 Comparison of scatter plot of ρ(K+) and ρ(Cl-),and PSCF value of K+ andSO42- between E1 and E2

    2.3.2污染事件離子組成對比

    圖5 E1與E2期間中水溶性無機(jī)離子組成對比Fig.5 Comparison of composition of water-soluble ions between E1 and E2

    圖5為E1與E2污染事件中離子組成對比. 由圖5可見,雖然2次污染事件ρ(SNA)占比均較高,分別為93.8%和89.6%,但E1污染事件中ρ(NO3-)和ρ(K+)占比均遠(yuǎn)高于E2污染事件,分別為37.3%和1.7%,分別是E2污染事件的1.5和3倍,與其他研究[44-45]中所觀測到生物質(zhì)燃燒引起NO3-濃度上升的現(xiàn)象一致. E1污染事件中ρ(SO42-)與ρ(NO3-)占比相近,在E2污染事件中ρ(SO42-)占比遠(yuǎn)超ρ(NO3-),前者約后者的2倍. 由圖4(d)可見,崇明島污染氣團(tuán)主要來自遠(yuǎn)距離傳輸,在此過程中NO3-由于揮發(fā)性強(qiáng)而逐步由顆粒相轉(zhuǎn)移到氣相,使得ρ(NO3-)變低,從而導(dǎo)致ρ(SO42-)占比變高[46]. 此外,區(qū)域傳輸還導(dǎo)致E2污染事件期間ρ(Na+)、ρ(Mg2+)、ρ(Ca2+)占比提高,其中ρ(Na+)占比由E1污染事件中的1.7%升至E2污染事件中的5.9%,這是因為區(qū)域傳輸氣團(tuán)帶來了海鹽源〔見圖4(d)〕. 但對比圖4可發(fā)現(xiàn),E2污染事件期間ρ(Cl-)較低,這可能是氣團(tuán)傳輸過程中SO42-和NO3-等二次離子在海鹽顆粒表面非均相生成導(dǎo)致了Cl-的虧損[47].

    2.4 PM2.5來源解析

    2.4.1主成分分析

    為進(jìn)一步了解崇明島大氣PM2.5中各無機(jī)離子的來源,使用SPSS 23.0軟件因子分析模塊對主要的無機(jī)離子進(jìn)行來源分析(見表3). 由表3可見:4個因子累計貢獻(xiàn)率達(dá)91.3%,已有研究[48]表明4個因子已經(jīng)能夠提供足夠的數(shù)據(jù)信息來辨析來源. 其中,因子1的貢獻(xiàn)率為40.8%,在總貢獻(xiàn)中占主導(dǎo),因子1中NO3-、nss-SO42-和NH4+載荷較高,SNA主要來自氣態(tài)前體物的二次轉(zhuǎn)化,nss-K+雖然在因子1中有一定貢獻(xiàn),其一般來源于生物質(zhì)燃燒且以KCl的形式存在,但因子1中Cl-的載荷為負(fù)值,說明生物質(zhì)燃燒對因子1的貢獻(xiàn)不大,因此判定因子1為化石燃料燃燒產(chǎn)生的二次源;因子2解釋了30.5%的變量,Na+和Mg2+是海鹽源的標(biāo)志性元素,二者在因子2中貢獻(xiàn)顯著,因此判定因子2為海鹽源;因子3貢獻(xiàn)率為13.4%,其中nss-K+、Cl-和NO3-貢獻(xiàn)均較高,判定因子3為生物質(zhì)燃燒源;因子4的貢獻(xiàn)率為6.6%,其中nss-Ca2+貢獻(xiàn)顯著,Mg2+也有部分貢獻(xiàn),nss-Ca2+主要來自建筑揚(yáng)塵,因此判定因子4為建筑和揚(yáng)塵源. 綜上,崇明島大氣PM2.5中各無機(jī)離子主要來自化石燃料燃燒產(chǎn)生的二次源、海鹽源、生物質(zhì)燃燒源及揚(yáng)塵源.

    表3 PM2.5中水溶性無機(jī)離子組分的主成分分析

    注:加粗?jǐn)?shù)字為各因子中貢獻(xiàn)較高(載荷值>0.5)的離子.

    2.4.2污染事件PMF源解析對比

    圖6 E1與E2污染事件中污染來源占比對比Fig.6 Comparison of source proportions between E1 and E2

    根據(jù)2.4.1節(jié)主成分分析結(jié)果,該研究對崇明島兩次典型污染事件中PM2.5來源進(jìn)行了定量解析,結(jié)果如圖6所示. 由圖6可見:E1和E2污染事件中化石燃料產(chǎn)生的二次源占比相近,分別為62.8%和59.8%,與圖5中兩次污染事件期間ρ(SNA)占比接近的現(xiàn)象一致. E1污染事件中生物質(zhì)燃燒源對PM2.5的貢獻(xiàn)率為32.5%,是E2污染事件中的1.6倍,而海鹽源對PM2.5貢獻(xiàn)率在E2污染事件期間為16.6%,遠(yuǎn)超出其在E1污染事件期間的貢獻(xiàn)率(2.7%),進(jìn)一步表明E1污染事件期間氣團(tuán)主要來自內(nèi)陸而E2污染事件期間氣團(tuán)主要來自海洋.

    3 結(jié)論

    a) 觀測期間崇明島大氣ρ(PM2.5)平均值為(33±21)μg/m3,低于GB 3095—2012一級標(biāo)準(zhǔn)限值,但在部分時段也存在超標(biāo)現(xiàn)象,ρ(PM2.5)最高在120 μg/m3以上;污染期ρ(NO3-)、ρ(NH4+)和ρ(K+)是清潔期的10倍左右,而ρ(SO42-)則是清潔期的4倍,表明二次顆粒物累積是崇明島ρ(PM2.5)超標(biāo)的主要原因.

    b)n(NH4+)/n(SO42-)顯示清潔期呈貧銨狀態(tài),過渡期和污染期均呈富銨狀態(tài);過渡期SNA主要以NH4HSO4和NH4NO3形式存在,而污染期主要以(NH4)2SO4和NH4NO3形式存在.

    c) 兩次污染事件對比發(fā)現(xiàn),E1污染事件為局地生物質(zhì)燃燒型污染,E2污染事件為區(qū)域傳輸型污染. 兩次污染事件期間,崇明島PM2.5污染來源中貢獻(xiàn)最高的均為化石燃料燃燒產(chǎn)生的二次源,其占比分別為62.8%和59.8%;其次為生物質(zhì)燃燒源,占比分別為32.5%和20.1%;在E2污染事件中,海鹽源對PM2.5貢獻(xiàn)顯著,占比為16.6%.

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