固-固二元復(fù)合材料等效導(dǎo)熱系數(shù)模型研究綜述及評(píng)價(jià)

錢(qián)立波，余紅星，孫玉發(fā)，鄧 堅(jiān)，吳 丹，李仲春，黃 濤

(中國(guó)核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院 核反應(yīng)堆系統(tǒng)設(shè)計(jì)技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，四川 成都 610041)

等效導(dǎo)熱系數(shù)(ETC)是表征復(fù)合材料傳熱性能的主要參數(shù)，是反映復(fù)合材料宏觀導(dǎo)熱能力的特征參數(shù)。在反應(yīng)堆工程領(lǐng)域，常見(jiàn)的復(fù)合材料(結(jié)構(gòu))包括高溫氣冷堆球床、聚變堆氚增殖層、彌散燃料元件(耐事故全陶瓷微封裝燃料(FCM)、金屬微封裝燃料(M3)和陶瓷金屬燃料(CERMAT)等)等固-氣/液、固-固復(fù)合材料。復(fù)合材料等效導(dǎo)熱系數(shù)是各相導(dǎo)熱系數(shù)、結(jié)構(gòu)、排列方式及分散相體積填充率的函數(shù)。因此，根據(jù)分散相成分和結(jié)構(gòu)等特點(diǎn)，復(fù)合材料等效導(dǎo)熱系數(shù)計(jì)算模型可能具有不同的形式。目前，國(guó)內(nèi)外眾多學(xué)者根據(jù)現(xiàn)有經(jīng)驗(yàn)和理論模型、最小熱阻法、熱阻網(wǎng)絡(luò)法、數(shù)值計(jì)算法、漸進(jìn)均勻化方法、逾滲理論和分形理論建立了多種預(yù)測(cè)二元復(fù)合材料等效導(dǎo)熱系數(shù)的理論方法[1-2]，但這些方法在預(yù)測(cè)復(fù)合材料等效導(dǎo)熱系數(shù)時(shí)仍存在較大的不確定性[3]，原因在于這些模型大多僅適用于特定的復(fù)合材料體系，普適性不高。因此，在應(yīng)用等效導(dǎo)熱系數(shù)模型分析復(fù)合材料導(dǎo)熱問(wèn)題前，應(yīng)評(píng)價(jià)等效導(dǎo)熱系數(shù)模型的適用性。

本文對(duì)目前固-固二元復(fù)合材料等效導(dǎo)熱系數(shù)計(jì)算方法進(jìn)行總結(jié)，并基于國(guó)內(nèi)外顆粒狀分散相固-固二元復(fù)合材料等效導(dǎo)熱系數(shù)實(shí)驗(yàn)或數(shù)值計(jì)算結(jié)果評(píng)價(jià)已有經(jīng)驗(yàn)或理論模型，以確定不同工況下預(yù)測(cè)精度較好的等效導(dǎo)熱系數(shù)經(jīng)驗(yàn)或理論計(jì)算模型。

1 固-固二元等效導(dǎo)熱系數(shù)模型綜述

Tsotsas等[2]指出，影響顆粒狀分散相復(fù)合材料等效導(dǎo)熱系數(shù)ke的參數(shù)包括連續(xù)相導(dǎo)熱系數(shù)kc、分散相導(dǎo)熱系數(shù)kd、分散相填充率φ及分散相特征a(大小、形態(tài)、分布及排列方式)，故二元復(fù)合材料等效導(dǎo)熱系數(shù)模型一般具有如下形式：

ke=ke(kc，kd，φ，a)

(1)

本文主要介紹固-固二元復(fù)合材料等效導(dǎo)熱系數(shù)6種預(yù)測(cè)方法[4]：經(jīng)驗(yàn)或理論模型、最小熱阻法、熱阻網(wǎng)絡(luò)法、數(shù)值計(jì)算法、漸進(jìn)均勻化方法、逾滲理論方法(分形理論多用于多孔介質(zhì)等效導(dǎo)熱系數(shù)計(jì)算，因此本文不涉及分形理論)，并著重介紹目前廣泛應(yīng)用的等效導(dǎo)熱系數(shù)經(jīng)驗(yàn)或理論模型。

1.1 經(jīng)驗(yàn)或理論模型

1) Lichtenecker模型

基于分散相隨機(jī)分布的假設(shè)，等效導(dǎo)熱系數(shù)的加權(quán)幾何平均模型如下：

(2)

2) Maxwell模型

Maxwell[5]假設(shè)分散相為球型顆粒且隨機(jī)分布，同時(shí)假設(shè)分散相顆粒溫度不影響鄰近分散相顆粒的溫度分布，通過(guò)求解分散相顆粒隨機(jī)均勻地分布在連續(xù)相中的導(dǎo)熱問(wèn)題獲得了Maxwell模型。因此Maxwell模型(式(3))理論上僅適用于低填充率(φ≤0.1)或高填充率(φ≥0.9)工況。

(3)

其中，κ為分散相導(dǎo)熱系數(shù)kd與連續(xù)相導(dǎo)熱系數(shù)kc之比，即κ=kd/kc。

式(3)理論上適用于分散相導(dǎo)熱系數(shù)小于連續(xù)相的工況，即κ<1，為常規(guī)Maxwell模型(R-Maxwell)；當(dāng)分散相導(dǎo)熱系數(shù)大于連續(xù)相導(dǎo)熱系數(shù)，即κ>1時(shí)，采用反相等效導(dǎo)熱系數(shù)模型(I-Maxwell)，即式(4)：

(4)

當(dāng)分散相為球型時(shí)，F(xiàn)ricke模型[6]、Hamilton-Crosser模型[7]與Maxwell模型具有相同的表達(dá)形式。

式(3)、(4)也分別是Hashin-Shtrikman模型[8]的上限和下限：當(dāng)κ<1時(shí)，式(3)為上限，式(4)為下限；當(dāng)κ>1時(shí)，式(4)為上限，式(3)為下限。

3) Bruggeman理論模型

基于平均場(chǎng)理論，Bruggeman[9]基于分散相在均質(zhì)連續(xù)相中隨機(jī)分布的假設(shè)，通過(guò)逐次增加分散相的方法(單次增加極少量分散相)求解高填充率下二元復(fù)合材料的熱導(dǎo)率，具有Maxwell方程的微分形式，通過(guò)再積分開(kāi)發(fā)了二元復(fù)合材料等效導(dǎo)熱系數(shù)計(jì)算模型：

(5)

Bruggeman理論模型適用于球型顆粒，填充率較高時(shí)擬合結(jié)果較好。

4) 有效介質(zhì)理論模型(EMT模型)

EMT模型[10]基于分散相隨機(jī)分布的假設(shè)，且與分散相形狀無(wú)關(guān)，表達(dá)式如下：

(6)

其中，A=[3φ-1+(2-3φ)/κ]/4。EMT模型適用范圍為：φ?0。

5) Chiew-Glandt模型

Chiew和Glandt[11]修正了Maxwell模型，使其具有φ2的二階精度，表達(dá)式如下：

(7)

其中，β為約化極化率，β=(κ-1)/(κ+2)。Chiew-Glandt模型適用范圍為：φ=0.15～0.85，κ=10-3～104。

6) Zehner-Schlünder模型

Zehner和Schlünder[12]應(yīng)用傳質(zhì)/傳熱相似的特性模擬分散相顆粒間的聯(lián)系，基于基礎(chǔ)單元獲得了等效導(dǎo)熱系數(shù)模型，Hsu等[13]對(duì)Zehner-Schlünder模型進(jìn)行了修正，表達(dá)式如下：

(8)

7) Lewis-Nielsen模型

Lewis和Nielsen[14]通過(guò)修正Halpin-Tsai公式，并考慮了分散相的形狀和排列方式，獲得了適用于球型分散相的等效導(dǎo)熱系數(shù)半理論模型：

(9)

Lewis-Nielsen模型適用于中等大小填充率(小于0.4)，對(duì)更高的填充率，Lewis-Nielsen模型計(jì)算結(jié)果不穩(wěn)定。

8) Levy模型

Levy[15]通過(guò)引入一個(gè)附加系數(shù)修正Maxwell模型，該附加系數(shù)是分散相和連續(xù)相導(dǎo)熱系數(shù)比κ的函數(shù)，其表達(dá)式如下：

(10)

9) Agari模型

Agari等[16]認(rèn)為復(fù)合材料的導(dǎo)熱模式可分為串聯(lián)(垂直導(dǎo)熱)和并聯(lián)(平行導(dǎo)熱)兩種模型。

當(dāng)分散相和連續(xù)相層向與熱流密度方向垂直時(shí)，等效導(dǎo)熱系數(shù)最大，即體積平均導(dǎo)熱系數(shù)模型：

ke=(1-φ)kc+φkd

(11)

當(dāng)分散相和連續(xù)相層向與熱流密度方向平行時(shí)，等效導(dǎo)熱系數(shù)最小，即調(diào)和平均導(dǎo)熱系數(shù)模型：

(12)

并聯(lián)模型高估了等效導(dǎo)熱系數(shù)，串聯(lián)模型低估了等效導(dǎo)熱系數(shù)，因此實(shí)際的等效導(dǎo)熱系數(shù)介于并聯(lián)模型和串聯(lián)模型之間。Agari考慮了分散相的影響因素，并假定分散相均勻分布，獲得了二元等效導(dǎo)熱系數(shù)理論模型：

lnke=φC2lnkd+(1-φ)ln(C1kc)

(13)

其中：C1為影響結(jié)晶度和聚合物結(jié)晶尺寸因子；C2為形成分散相導(dǎo)熱鏈自由因子。C1和C2需根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果確定，且直接決定了模型預(yù)測(cè)精度。

10) Samantray模型

Samantray等[17]基于單位結(jié)構(gòu)逼近(等溫)和半經(jīng)驗(yàn)場(chǎng)方程，獲得了寬廣范圍κ和φ的二元復(fù)合材料等效導(dǎo)熱系數(shù)模型[18]：

(14)

Samantray模型適用范圍為：κ<20，φ=0.1～0.9。

11) Budiansky理論模型

Budiansky[19]針對(duì)N種隨機(jī)分布的各向同性復(fù)合材料給出了等效導(dǎo)熱系數(shù)的隱式方程：

(15)

12) Cheng-Vachon理論模型

Cheng等[20]基于Tsao的概率模型[21]，假設(shè)分散相顆粒服從高斯分布，以連續(xù)相的體積分?jǐn)?shù)為變量的函數(shù)作為高斯分布的分布函數(shù)，通過(guò)分布函數(shù)預(yù)測(cè)二元復(fù)合材料的等效導(dǎo)熱系數(shù)。

當(dāng)kc>kd時(shí)：

(16)

當(dāng)kd>kc時(shí)：

(17)

13) Singh理論模型

Singh等[22]假設(shè)分散相為剛體且形狀分別為立方體或球型，通過(guò)引入一個(gè)孔隙率修正項(xiàng)，分別給出了立方體分散相和球型分散相等效導(dǎo)熱系數(shù)模型。

當(dāng)分散相為立方體時(shí)：

(18)

當(dāng)分散相為球型時(shí)：

(19)

其中，F(xiàn)=1-exp(-0.92φ2ln(kd/kc))。

14) Bhattacharya理論模型

Bhattacharya等[23]針對(duì)高孔隙率泡沫金屬材料開(kāi)發(fā)了等效導(dǎo)熱系數(shù)模型：

(20)

其中，F(xiàn)=0.35。

1.2 最小熱阻法

假設(shè)分散相在復(fù)合材料中均勻分布，因此，可將復(fù)合材料視為由大量中心包含1個(gè)分散相顆粒的導(dǎo)熱單元組成。根據(jù)最小熱阻力法則和比等效導(dǎo)熱系數(shù)相等法則，若復(fù)合材料的單元體與總體有相等的比等效熱阻，則無(wú)論單元體的尺度大小，該單元體與總體的導(dǎo)熱系數(shù)相等[24]。因此，復(fù)合材料等效導(dǎo)熱系數(shù)的計(jì)算就歸結(jié)為單元體的等效熱阻的計(jì)算[25-27]。根據(jù)傅里葉導(dǎo)熱定律，復(fù)合材料等效熱阻Re為：

Q=ΔT/Re，Re=L/Ake

(21)

其中：Q為熱流；ΔT為溫差；L和A分別為單元體的長(zhǎng)度和面積。

在計(jì)算單元體等效熱阻時(shí)，可將單元體分為若干個(gè)微元塊，形成熱阻的網(wǎng)絡(luò)圖，然后根據(jù)式(21)計(jì)算微元塊的熱阻，單元體的等效熱阻即可通過(guò)各微元體熱阻的串、并聯(lián)計(jì)算。

應(yīng)用最小熱阻法求解等效導(dǎo)熱系數(shù)是基于復(fù)合材料是由周期性分布的等效單元體組成的，這忽略了分散相分布空間結(jié)構(gòu)的影響，且未考慮分散相之間的相互作用，會(huì)低估復(fù)合材料高填充率下的等效導(dǎo)熱系數(shù)，僅適用于中低填充率下等效導(dǎo)熱系數(shù)的預(yù)測(cè)。

Russell[28]根據(jù)熱傳導(dǎo)與電導(dǎo)的相似性原理，假設(shè)分散相是分散在連續(xù)相中的具有相同尺寸、相互間沒(méi)有任何作用的立方體，獲得了二元復(fù)合材料等效導(dǎo)熱系數(shù)模型：

(22)

Topper[29]應(yīng)用并聯(lián)電阻網(wǎng)絡(luò)方法獲得了圓球分布于立方體中的等效導(dǎo)熱系數(shù)模型：

(23)

1.3 熱阻網(wǎng)絡(luò)法

基于熱電比擬理論，可將熱流當(dāng)作電流、熱阻當(dāng)作電阻、溫壓(溫度差)當(dāng)作電壓，通過(guò)將復(fù)合材料空間離散，每個(gè)空間離散單元體對(duì)應(yīng)1個(gè)熱阻，因此復(fù)合材料內(nèi)部可看作1個(gè)熱阻網(wǎng)絡(luò)，可運(yùn)用電路計(jì)算方法計(jì)算復(fù)合材料的復(fù)雜導(dǎo)熱問(wèn)題。

為得到xi方向的等效導(dǎo)熱系數(shù)，假定其余邊界上為絕熱邊界，xi方向上維持恒定的溫度，則根據(jù)傅里葉導(dǎo)熱定律可得[30]：

(24)

其中：∑q為xi方向的總熱流；ΔT為xi方向上的總溫差；N為xi方向離散單元體個(gè)數(shù)。

熱阻網(wǎng)絡(luò)法的特點(diǎn)是方法簡(jiǎn)單，與實(shí)驗(yàn)一致性較好，適用于不同的分散相形狀[30-31]，相較于最小熱阻法更精確，是計(jì)算顆粒分散相復(fù)合材料等效導(dǎo)熱系數(shù)的較為有效的方法。但相比于最小熱阻法，熱阻網(wǎng)絡(luò)法計(jì)算較復(fù)雜且計(jì)算量大幅增加。

1.4 數(shù)值模擬方法(傅里葉定律計(jì)算法)

顆粒填充型復(fù)合材料是非均質(zhì)體系，但可將其看作由周期性的代表性體積元組成。代表性體積元一方面應(yīng)充分大，能代表復(fù)合材料的微觀不均勻性，另一方面應(yīng)足夠小，以便可將復(fù)合材料當(dāng)作連續(xù)體處理[32]。將數(shù)值模擬方法應(yīng)用于代表性體積元上，基于傅里葉定律可得到復(fù)合材料的等效導(dǎo)熱系數(shù)等宏觀等效特性。

穩(wěn)態(tài)導(dǎo)熱工況下，代表性體積元的溫度和熱流密度滿(mǎn)足以下方程：

(25)

(26)

其中：ke,i為xi方向的等效導(dǎo)熱系數(shù)；T為溫度；qi為熱流密度。在代表性體積元xi邊界上給定非周期性和非對(duì)稱(chēng)邊界，在其余邊界上給定周期性或?qū)ΨQ(chēng)邊界。

求解式(25)，即可得到代表性體積元中的溫度和熱流密度分布，則等效導(dǎo)熱系數(shù)可由下式計(jì)算：

(27)

與理論模型相比，數(shù)值模擬方法更為靈活，能獲得復(fù)合材料代表性體積元中精細(xì)的溫度場(chǎng)來(lái)反映復(fù)合材料的宏觀響應(yīng)特性(等效導(dǎo)熱系數(shù))，并可用于分析分散相顆粒尺寸、形狀、填充率、排列方式及界面狀況等因素對(duì)復(fù)合材料等效導(dǎo)熱系數(shù)的影響。目前廣泛應(yīng)用的數(shù)值模擬方法主要包括有限差分法[33]、有限元方法[32,34-36]和Monte Carlo方法[37-38]。由于復(fù)合材料中的分散相實(shí)際在連續(xù)相中的局部填充率和排列方式差異，代表性體積元的選取是決定等效導(dǎo)熱系數(shù)計(jì)算精度的關(guān)鍵因素，這也限制了基于代表性體積元的數(shù)值模擬方法的適用范圍。

1.5 漸進(jìn)均勻化方法

均勻化方法[39]以連續(xù)介質(zhì)理論為基礎(chǔ)，假設(shè)復(fù)合材料由周期性單元體在空間中堆積而成，采用攝動(dòng)理論對(duì)溫度場(chǎng)按單元體尺度小參數(shù)展開(kāi)，從而近似得到復(fù)合材料的等效導(dǎo)熱系數(shù)。

針對(duì)復(fù)合材料單元體[39]，考慮周期性溫度邊界條件，通過(guò)求解微觀控制方程，為宏觀尺度(x)下復(fù)合材料等效熱傳導(dǎo)系數(shù)ke與單元體(V)下微結(jié)構(gòu)關(guān)系建立了嚴(yán)格的計(jì)算公式：

(28)

傳統(tǒng)的漸進(jìn)均勻化方法[39-40]首先在周期性邊界條件下求解得到熱流密度，并通過(guò)穩(wěn)態(tài)傳熱有限元計(jì)算得到特征溫度場(chǎng)，最終將特征溫度場(chǎng)根據(jù)式(28)進(jìn)行單元體上積分得到等效導(dǎo)熱系數(shù)。

均勻化方法既能從細(xì)觀角度分析復(fù)合材料的等效導(dǎo)熱系數(shù)，又能從宏觀尺度分析復(fù)合材料的傳熱特性。當(dāng)單元體相對(duì)于復(fù)合材料足夠小時(shí)，均勻化方法能給出精確的預(yù)測(cè)結(jié)果。姜馨等[41]運(yùn)用均勻化的方法，通過(guò)有限元法研究了彌散型燃料顆粒排列方式、填充率等因素對(duì)彌散燃料等效導(dǎo)熱系數(shù)的影響。

1.6 逾滲理論方法

填充型復(fù)合材料的顆粒分散相在連續(xù)相中的分布是無(wú)序、隨機(jī)的，其等效導(dǎo)熱系數(shù)與分散相顆粒的填充率等因素相關(guān)，并具有逾滲網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的特征，即當(dāng)顆粒分散相達(dá)到特定的填充率(逾滲閾值)時(shí)，復(fù)合材料等效導(dǎo)熱系數(shù)會(huì)發(fā)生突變。逾滲理論即是處理此類(lèi)強(qiáng)無(wú)序和具有隨機(jī)幾何結(jié)構(gòu)系統(tǒng)的一種有效理論方法，通過(guò)引入一個(gè)直觀的模型來(lái)處理無(wú)序體系中由相互關(guān)聯(lián)程度的變化引起的效應(yīng)。

陶國(guó)良[42]借鑒Mamunya等[43]根據(jù)逾滲理論獲得的復(fù)合材料等效導(dǎo)電率的經(jīng)驗(yàn)公式，獲得了等效導(dǎo)熱系數(shù)逾滲方程：

(29)

其中：φc為臨界填充率；ke,c為臨界填充率φc下的等效導(dǎo)熱系數(shù)；n為逾滲網(wǎng)絡(luò)因子，表示填料在連續(xù)相中形成導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)的難易程度，與分散相大小、形狀及分布特性有關(guān)。

王亮亮[44]基于逾滲理論，構(gòu)建了二元復(fù)合材料“海島-網(wǎng)絡(luò)”模型，并建立了逾滲等效導(dǎo)熱系數(shù)方程：

(30)

逾滲理論方法適用于分散相導(dǎo)熱系數(shù)遠(yuǎn)大于基體相導(dǎo)熱系數(shù)的復(fù)合材料，對(duì)不同的二元復(fù)合材料，由于分散相和連續(xù)相的差異及成型工藝條件的差異，式(29)、(30)中的φc、n、F、t等參數(shù)也會(huì)有相應(yīng)的變化。因此，本文不評(píng)價(jià)基于滲透理論方法的固-固二元等效導(dǎo)熱系數(shù)模型。

2 等效導(dǎo)熱系數(shù)經(jīng)驗(yàn)或理論模型對(duì)比

圖1為分散相導(dǎo)熱系數(shù)小于連續(xù)相(κ=0.05)和大于連續(xù)相(κ=20)導(dǎo)熱系數(shù)工況下等效導(dǎo)熱系數(shù)隨填充率φ的變化趨勢(shì)。從圖1可見(jiàn)，各等效導(dǎo)熱系數(shù)模型間預(yù)測(cè)結(jié)果差異很大，但大部分預(yù)測(cè)結(jié)果位于Hashin-Shtrikman(H-S)模型的上限和下限(R-Maxwell模型和I-Maxwell模型)之間，Hashin-Shtrikman模型的上下限又位于并聯(lián)模型和串聯(lián)模型預(yù)測(cè)結(jié)果之間。

根據(jù)計(jì)算結(jié)果，串聯(lián)模型、并聯(lián)模型、Maxwell模型、R-Maxwell模型、Bruggeman模型、EMT模型、Levy模型、Topper模型、Bhattacharya模型在整個(gè)填充率范圍(0≤φ≤1)內(nèi)的預(yù)測(cè)結(jié)果具有自洽性，即當(dāng)φ=0時(shí)，ke=kc，當(dāng)φ=1時(shí)，ke=kd，當(dāng)0<φ<1時(shí)，ke位于kc和kd之間；對(duì)Zehner-Schlünder模型和Samantray模型，除φ=0和φ=1外，均具有自洽性；其余模型，如Chiew-Glandt模型、Lewis-Nielsen模型、Russell模型、Singh模型在較高填充率下，Budiansky模型在較低填充率下均不具有自洽性。

3 等效導(dǎo)熱系數(shù)經(jīng)驗(yàn)或理論模型評(píng)價(jià)

參考Hamilton[45]的方法，根據(jù)κ值將固-固二元復(fù)合材料分為4種類(lèi)型。1) 類(lèi)型Ⅰ：kd?kc或κ<0.01，類(lèi)型Ⅰ實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)較少，故本文不涉及類(lèi)型Ⅰ復(fù)合材料等效導(dǎo)熱系數(shù)模型評(píng)價(jià)。2) 類(lèi)型Ⅱ：kd?kc或κ>100，以金屬填充樹(shù)脂聚合物復(fù)合材料為代表。3) 類(lèi)型Ⅲ：0.01<κ<1，以耐事故燃料芯塊(如FCM燃料、M3燃料及CERMAT燃料)為代表。4) 類(lèi)型Ⅳ：1<κ<100，以導(dǎo)電橡膠復(fù)合材料為代表。

在評(píng)價(jià)等效導(dǎo)熱系數(shù)模型時(shí)，采用3種評(píng)價(jià)準(zhǔn)則來(lái)評(píng)價(jià)各經(jīng)驗(yàn)或理論模型。

1) 一元線(xiàn)性回歸方法[46]

(31)

其中，R2為判定系數(shù)。

(32)

2) 平均相對(duì)誤差e[46]

(33)

其中，e表征模型預(yù)測(cè)平均精度，e越小，模型預(yù)測(cè)結(jié)果越好。

3) 殘余標(biāo)準(zhǔn)差σ[46]

(34)

其中，σ表征模型預(yù)測(cè)值相對(duì)于實(shí)驗(yàn)或數(shù)值計(jì)算值的波動(dòng)大小，σ越小，模型預(yù)測(cè)結(jié)果越好。

3.1 類(lèi)型Ⅱ固-固復(fù)合材料

類(lèi)型Ⅱ固-固二元復(fù)合材料等效導(dǎo)熱系數(shù)評(píng)價(jià)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)基于Bigg[47]、Sundstrom等[48]、Agari等[16]和王亮亮[44]中列出的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)以及基于Kumlutas等[34]和Folsom等[35]的數(shù)值模擬結(jié)果。表1列出了類(lèi)型Ⅱ復(fù)合材料等效導(dǎo)熱系數(shù)預(yù)測(cè)精度較高的模型。

表1 類(lèi)型Ⅱ固-固二元復(fù)合材料ETC模型評(píng)價(jià)結(jié)果Table 1 Evaluation result of ETC modelof type Ⅱ solid-solid binary composite

從表1可看出，Topper模型和Russell模型的校對(duì)判定系數(shù)大于Maxwell模型，但平均相對(duì)誤差較大，這是由于Topper模型和Russell模型預(yù)測(cè)結(jié)果的最小二乘擬合曲線(xiàn)與理想擬合曲線(xiàn)的相似程度較高。Chiew-Glandt模型在3種評(píng)價(jià)準(zhǔn)則下的預(yù)測(cè)結(jié)果均最好。圖2為等效導(dǎo)熱系數(shù)的Chiew-Glandt模型結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果對(duì)比。

圖3為ke/kc的各模型預(yù)測(cè)結(jié)果與實(shí)驗(yàn)或數(shù)值結(jié)果隨填充率的變化?？梢?jiàn)，在較低填充率(φ<0.5)下，各模型預(yù)測(cè)結(jié)果差異不大，可較好地預(yù)測(cè)數(shù)值計(jì)算結(jié)果，但均低估了實(shí)驗(yàn)結(jié)果；隨著填充率的升高，Chiew-Glandt模型的預(yù)測(cè)結(jié)果大于其余模型預(yù)測(cè)結(jié)果，與實(shí)驗(yàn)結(jié)果符合最好，Topper模型和Russell模型預(yù)測(cè)結(jié)果幾乎相同，Maxwell模型預(yù)測(cè)結(jié)果最小。

圖2 Chiew-Glandt模型結(jié)果與類(lèi)型Ⅱ復(fù)合材料實(shí)驗(yàn)及數(shù)值結(jié)果對(duì)比Fig.2 Comparison of Chiew-Glandt model prediction with experimental and numerical data for type Ⅱ composite

圖3 不同填充率下各等效導(dǎo)熱系數(shù)模型計(jì)算結(jié)果與類(lèi)型Ⅱ復(fù)合材料實(shí)驗(yàn)及數(shù)值模擬結(jié)果對(duì)比Fig.3 Comparison of various ETC models prediction with experimental and numerical data as a function of volume fraction for type Ⅱ composite

3.2 類(lèi)型Ⅲ固-固復(fù)合材料

目前針對(duì)類(lèi)型Ⅲ等效導(dǎo)熱系數(shù)的研究多集中在數(shù)值模擬[34-35,37,41]，僅有少數(shù)實(shí)驗(yàn)研究[49]。表2列出了各模型中對(duì)類(lèi)型Ⅲ復(fù)合材料等效導(dǎo)熱系數(shù)預(yù)測(cè)精度較高的模型。由表2可知，Maxwell、Chiew-Glandt、Bruggeman、Cheng-Vachon和Tropper模型均可用于預(yù)測(cè)類(lèi)型Ⅲ復(fù)合材料的等效導(dǎo)熱系數(shù)(平均相對(duì)誤差均在5%以?xún)?nèi))，其中Maxwell模型預(yù)測(cè)誤差在1%以?xún)?nèi)，具有最小的平均誤差和殘余標(biāo)準(zhǔn)差(圖4)。

表2 類(lèi)型Ⅲ固-固二元復(fù)合材料等效導(dǎo)熱系數(shù)模型評(píng)價(jià)結(jié)果Table 2 Evaluation result of ETC modelof type Ⅲ solid-solid binary composite

圖4 Maxwell模型結(jié)果與類(lèi)型Ⅲ復(fù)合材料實(shí)驗(yàn)及數(shù)值結(jié)果對(duì)比Fig.4 Comparison of Maxwell model prediction with experimental and numerical data for type Ⅲ composite

圖5為各模型計(jì)算結(jié)果與類(lèi)型Ⅲ復(fù)合材料實(shí)驗(yàn)或數(shù)值結(jié)果隨填充率的變化。可見(jiàn)，當(dāng)填充率較低(φ<0.3)時(shí)，Maxwell、Chiew-Glandt、Bruggeman、Cheng-Vachon模型結(jié)果均與實(shí)驗(yàn)或數(shù)值結(jié)果差異很小；當(dāng)填充率增大時(shí)，Chiew-Glandt、Bruggeman、Cheng-Vachon模型結(jié)果與實(shí)驗(yàn)或數(shù)值結(jié)果差值增大；Tropper模型在整個(gè)填充率范圍內(nèi)均高估了等效導(dǎo)熱系數(shù)。

3.3 類(lèi)型Ⅳ固-固復(fù)合材料

類(lèi)型Ⅳ復(fù)合材料等效導(dǎo)熱系數(shù)評(píng)價(jià)的數(shù)據(jù)包括數(shù)值結(jié)果[37]和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)[17,22,50]。表3列出了對(duì)類(lèi)型Ⅳ復(fù)合材料等效導(dǎo)熱系數(shù)預(yù)測(cè)較好的幾個(gè)模型。從整體來(lái)看(實(shí)驗(yàn)結(jié)果和數(shù)值結(jié)果)，Chiew-Glandt、Bruggeman、Cheng-Vachon、Zehner-Schlünder及Maxwell模型的平均相對(duì)誤差均低于10%；若僅考慮數(shù)值結(jié)果，Lewis-Nielsen模型和Chiew-Glandt模型的預(yù)測(cè)結(jié)果較好；若僅考慮實(shí)驗(yàn)結(jié)果，Bruggeman模型和Zehner-Schlünder模型的預(yù)測(cè)精度較好。

圖6為Chiew-Glandt模型結(jié)果與類(lèi)型Ⅳ復(fù)合材料數(shù)值結(jié)果和實(shí)驗(yàn)結(jié)果對(duì)比、Lewis-Nielsen模型結(jié)果與數(shù)值結(jié)果對(duì)比以及Bruggeman模型結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果對(duì)比。

圖5 不同填充率下各等效導(dǎo)熱系數(shù)模型結(jié)果與類(lèi)型Ⅲ復(fù)合材料實(shí)驗(yàn)及數(shù)值模擬結(jié)果對(duì)比Fig.5 Comparison of various ETC model prediction with experimental and numerical data as a function of volume fraction for type Ⅲ composite

表3 類(lèi)型Ⅳ固-固二元復(fù)合材料等效導(dǎo)熱系數(shù)模型評(píng)價(jià)結(jié)果Table 3 Evaluation result of ETC model of type Ⅳ solid-solid binary composite

圖6 等效導(dǎo)熱系數(shù)模型與類(lèi)型Ⅳ復(fù)合材料實(shí)驗(yàn)和/或數(shù)值結(jié)果對(duì)比Fig.6 Comparison of ETC model prediction with experimental and/or numerical data for type Ⅳ composite

圖7為模型預(yù)測(cè)結(jié)果與類(lèi)型Ⅳ復(fù)合材料實(shí)驗(yàn)結(jié)果和數(shù)值結(jié)果隨填充率的變化?？梢?jiàn)，在較低填充率(φ<0.3～0.4)下，各模型間預(yù)測(cè)結(jié)果差異不大，且預(yù)測(cè)精度較好；高填充率下，各模型間預(yù)測(cè)結(jié)果差異增大，Zehner-Schlünder模型結(jié)果大于實(shí)驗(yàn)和數(shù)值結(jié)果，Maxwell模型則低估實(shí)驗(yàn)和數(shù)值結(jié)果，Chiew-Glandt模型預(yù)測(cè)結(jié)果與實(shí)驗(yàn)和數(shù)值結(jié)果相差最小。

圖7 不同填充率下各模型計(jì)算結(jié)果與類(lèi)型Ⅳ復(fù)合材料實(shí)驗(yàn)結(jié)果和數(shù)值結(jié)果對(duì)比Fig.7 Comparison of ETC model prediction with experimental and numerical data as a function of volume fraction for type Ⅳ composite

4 結(jié)論

本文總結(jié)了目前廣泛應(yīng)用的顆粒分散相固-固二元復(fù)合材料等效導(dǎo)熱系數(shù)預(yù)測(cè)方法，并基于國(guó)內(nèi)外固-固二元復(fù)合材料等效導(dǎo)熱系數(shù)實(shí)驗(yàn)或數(shù)值計(jì)算結(jié)果對(duì)經(jīng)驗(yàn)或理論模型進(jìn)行了評(píng)價(jià)，分別給出了不同類(lèi)型固-固-二元復(fù)合材料等效導(dǎo)熱系數(shù)模型預(yù)測(cè)精度較好的幾個(gè)模型：

1) 在應(yīng)用經(jīng)驗(yàn)或理論模型預(yù)測(cè)固-固二元復(fù)合材料等效導(dǎo)熱系數(shù)時(shí)，對(duì)類(lèi)型Ⅱ復(fù)合材料，可選用Chiew-Glandt模型，對(duì)類(lèi)型Ⅲ復(fù)合材料，可選用Maxwell模型或Chiew-Glandt模型，對(duì)類(lèi)型Ⅳ復(fù)合材料，可選用Chiew-Glandt模型或Bruggeman模型；

2) 對(duì)于特定的二元復(fù)合材料，可通過(guò)實(shí)驗(yàn)方法確定Agari模型和逾滲理論模型中的經(jīng)驗(yàn)系數(shù)，再采用Agari模型和逾滲理論模型預(yù)測(cè)復(fù)合材料等效導(dǎo)熱系數(shù)；

3) 等效導(dǎo)熱系數(shù)預(yù)測(cè)方法和模型各有優(yōu)劣，因此在分析復(fù)合材料導(dǎo)熱問(wèn)題時(shí)，應(yīng)根據(jù)方法和模型的基本假設(shè)和適用范圍以及具體問(wèn)題的實(shí)際情況，選擇合適的等效導(dǎo)熱系數(shù)預(yù)測(cè)方法和模型。