低成熟度富有機(jī)質(zhì)頁巖微觀孔隙結(jié)構(gòu)特征表征
——以廣東茂名盆地油柑窩組為例

趙迪斐， 郭 娟， 梁孝柏， 王培清， 劉 蕾， WANG Geoff， 郭英海

( 1. 中國礦業(yè)大學(xué) 資源與地球科學(xué)學(xué)院，江蘇 徐州 221116； 2. 煤層氣資源與成藏過程教育部重點實驗室，江蘇 徐州 221008； 3. 昆士蘭大學(xué) 化學(xué)工程學(xué)院，昆士蘭州 布里斯班 4072 )

0 引言

頁巖孔隙系統(tǒng)是頁巖油氣富集、運(yùn)移的主要空間、通道[1-3]。目前，對頁巖微觀儲集空間的靜態(tài)表征，如孔隙類型、大小、形態(tài)等研究相對較多[2-4]，有關(guān)孔隙演化過程的研究相對較少，尤其是對低成熟度富有機(jī)質(zhì)頁巖微觀孔隙結(jié)構(gòu)特征表征及其反映的孔隙演化信息研究較少[3]。廣東茂名盆地油柑窩組發(fā)育典型的未熟—低熟富有機(jī)質(zhì)頁巖、油頁巖，其微觀孔隙結(jié)構(gòu)代表頁巖儲層演化早期的儲集空間特征，可以為揭示頁巖孔隙演化過程、提高油頁巖原位油氣開采效率等研究提供參考[4]。因此，相對較低成熟度富有機(jī)質(zhì)頁巖孔隙系統(tǒng)的研究，可以為頁巖油氣儲層演化及勘探開發(fā)評價提供依據(jù)。

目前,有關(guān)茂名盆地油柑窩組富有機(jī)質(zhì)頁巖的研究主要集中于基礎(chǔ)地質(zhì)特征和開發(fā)技術(shù)[5-6]，對微觀儲集空間特征的研究較少。頁巖儲層孔隙主要分布于納米級(<1 μm)[7-8]，常規(guī)研究方法如巖石薄片、掃描電鏡、壓汞法、核磁共振(NMR)、小角度X線衍射(SAXS)、低溫氮氣吸附等，不能直接對微觀孔隙進(jìn)行形貌觀察和描述。氬離子拋光—場發(fā)射掃描電鏡(AIP-FESEM)方法的出現(xiàn)，使頁巖、致密砂巖納米孔形貌特征的精細(xì)表征成為可能[9-10]，但是難以兼顧孔隙的定性和定量描述、表征。數(shù)字圖像處理(Image Prosessing)方法可以對圖像進(jìn)行去除噪聲、增強(qiáng)、復(fù)原、分割、提取特征等計算，實現(xiàn)對孔隙信息的提取，但是在地質(zhì)領(lǐng)域的應(yīng)用相對較少[11]。

以茂名盆地油柑窩組富有機(jī)質(zhì)頁巖為例，采用氬離子拋光—場發(fā)射掃描電鏡(AIP-FESEM)方法，結(jié)合數(shù)字圖像處理技術(shù)，觀測頁巖中廣泛發(fā)育的微納米孔，根據(jù)孔隙形態(tài)進(jìn)行描述性分類；采用MATLAB和Image J軟件，對富有機(jī)質(zhì)頁巖孔隙圖像進(jìn)行數(shù)值化處理，對所得像素點以灰度進(jìn)行聚類和標(biāo)記，統(tǒng)計孔隙率及不同類型孔隙率占比，實現(xiàn)對相對較低成熟度頁巖孔隙的定量表征，分析微觀孔隙控制因素，為頁巖微觀孔隙研究提供一種行之有效的方法，通過與高熱演化程度頁巖對比，為頁巖儲層孔隙結(jié)構(gòu)演化提供依據(jù)。

1 地質(zhì)概況

研究區(qū)位于廣東茂名盆地，茂名盆地位于廣東省中西部，屬于新生代箕狀斷陷盆地，是我國第二大油頁巖產(chǎn)地，為近菱形塊體，呈北西走向和北東傾向，傾角介于4°～10°；斷裂是控制茂名盆地地層發(fā)育的主要構(gòu)造，盆地地層發(fā)育主要受高棚嶺斷裂帶及吳川斷裂帶控制(見圖1)，形成“北陡南緩、北深南淺、北翼窄南翼寬”的不對稱向斜單斜盆地。

圖1 茂名盆地區(qū)域構(gòu)造綱要Fig.1 Regional structure of Maoming Basin

茂名盆地是廣東第三紀(jì)的主要含化石能源盆地，第三紀(jì)地層厚度達(dá)到800 m(見表1)。其中，油柑窩組不整合在上白堊統(tǒng)紫紅色碎屑巖之上，是茂名盆地的主要含油頁巖、富有機(jī)質(zhì)頁巖與含煤地層之一，地層厚度在70～110 m之間。油柑窩組富含茂名龜、鱉、鱷、魚等化石，以AnosteiramaomingensisChowetLiu(茂名無盾龜)、Osteichthyes(硬骨魚類)、CyprinusmaomingensisLiu(茂名鯉)、TomistomapetrolicaYeh(石油馬來鱷)、Squaliformis(鯊魚牙齒)等較為常見；孢粉常見三溝粉、卵形蕓香粉、三孔溝粉、小菱粉、黑三棱粉，以及脊榆粉、棕桐粉、茂名粉組合帶，地層時代屬于漸新世—始新世。油柑窩組大部分化石屬于淡水類化石，也見少量鯊、鱷、腕足等咸水類化石，整體屬于湖泊相含油建造，并有海水入侵事件[5]，盆地邊緣部分地區(qū)發(fā)育三角洲沉積。

表1 茂名盆地第三紀(jì)地層系統(tǒng)

2 實驗樣品與研究方法

2.1 實驗樣品

茂名盆地油柑窩組富有機(jī)質(zhì)泥頁巖、油頁巖灰分含量較高，主要形成于半深湖—深湖環(huán)境。研究采集10塊油柑窩組實驗樣品(見表2)，樣品顏色較深，為褐黑色—黑色，孢粉鑒定顯示含大量藻類、蕨類孢粉，被子植物、裸子植物花粉極少，通過孢粉判定樣品時代全部屬于始新統(tǒng)；樣品TOC質(zhì)量分?jǐn)?shù)差別較大，介于3.42%～40.80%，平均為13.78%，整體上，樣品顯示較高的有機(jī)質(zhì)質(zhì)量分?jǐn)?shù)，Ro介于0.40%～0.55%，為典型的未熟—低熟富有機(jī)質(zhì)頁巖。用于對比的龍馬溪組頁巖樣品取自重慶市南川地區(qū)的泉淺1井(見表2)。

表2 代表性測試頁巖樣品信息

2.2 研究方法

選取茂名盆地油柑窩組富有機(jī)質(zhì)頁巖代表性樣品，測定有機(jī)質(zhì)質(zhì)量分?jǐn)?shù)與熱演化程度等信息；首先，采用氬離子拋光技術(shù)在樣品表面進(jìn)行拋光處理，獲取高質(zhì)量觀測面；然后，應(yīng)用場發(fā)射掃描電鏡對拋光面進(jìn)行納米尺度成像，觀測微觀形貌與孔隙結(jié)構(gòu)特征。用于對比的泉淺1井龍馬溪組頁巖樣品也采用同樣的研究方法。

2.3 測試與圖像數(shù)值化

粗糙的樣品表面降低電鏡成像的分辨率，利用傳統(tǒng)機(jī)械拋光方法制備樣品時，因為表面礦物斷裂與堆積而形成不規(guī)則形貌，遮擋真實孔隙并形成“假孔隙”。利用氬離子束轟擊樣品，能夠提供絕對光滑的二維平面，以提高電鏡成像分辨率。對10塊樣品進(jìn)行氬離子束轟擊，在表面形成約為2 mm2假高斯形拋光表面；在樣品表面鍍金并形成連續(xù)導(dǎo)體薄膜，采用電鏡進(jìn)行觀測。觀測儀器為雙束掃描電鏡(Helios Nanolab 600i)、S—4700冷場發(fā)射掃描電子顯微鏡(S—4700 Field-Emission SEM)，分辨率為2 nm，可以提供BSE及SE兩種模式成像圖形，分別用于礦物觀測及孔隙定量統(tǒng)計。

將圖像處理軟件——Image J、Visual C++及MATLAB等用于儲層孔隙的圖像分析。CURTIS M E等[12]及KELLER L M等[13]利用Image J 軟件進(jìn)行孔隙率分析，取得較好的圖像數(shù)值化表征效果；DEVARAPALLI R S等[14]基于微觀圖像對巖石進(jìn)行多尺度微觀劃分；萬能等[15]基于MATLAB平臺對碳酸鹽巖樣品進(jìn)行數(shù)字圖像處理，獲取統(tǒng)計意義上的孔隙特征參數(shù)。掃描電鏡測定結(jié)果一般為灰度圖像，在MATLAB環(huán)境中，當(dāng)圖像元素為uint8時，由[0,255]區(qū)間數(shù)字表示灰度級別，0為全黑，255為白色，在計算機(jī)中進(jìn)行邏輯轉(zhuǎn)換后分別對應(yīng)0(黑)與1(白)；調(diào)用im2bw(I,T)函數(shù)對所得灰度圖像進(jìn)行二值化處理：

(1)

式中：I(x,y)為原輸入圖像；bw(x,y)為二值化變換后輸出圖像；T為閾值。二值變換前，使用histeq(I)函數(shù)調(diào)整部分圖像，以增強(qiáng)孔隙。二值變換中，T影響孔隙大小及孔隙率，灰度級0～48可以設(shè)置為孔隙，灰度級48～52可以作為干酪根進(jìn)行孔隙率計算[16]。計算過程中，以48為參考設(shè)置閾值，根據(jù)實際孔隙圖像進(jìn)行微調(diào)并識別孔隙，用不同顏色標(biāo)記不同成因的孔隙，計算面孔率。

3 實驗結(jié)果

通過場發(fā)射掃描電鏡成像圖片觀察，在微尺度識別多種形態(tài)、多種成因的孔隙類型，對發(fā)育在有機(jī)質(zhì)、礦物顆粒間及礦物內(nèi)部的孔隙、微裂隙進(jìn)行分類描述。

3.1 有機(jī)質(zhì)孔

實驗觀測到一定量的有機(jī)質(zhì)孔，孔隙空間發(fā)育尺度及形態(tài)差異較大，按照孔隙發(fā)育位置可以區(qū)分為兩種類型：一類發(fā)育在有機(jī)質(zhì)顆粒內(nèi)部，呈橢圓氣泡狀、狹縫狀(見圖2(a-b、f))、不規(guī)則形狀(見圖2(c-d))或新月形(見圖2(f))，在高倍電子顯微鏡下，孔隙輪廓清晰，孔隙內(nèi)壁起伏程度大、結(jié)構(gòu)復(fù)雜(見圖2(d))；另一類發(fā)育在有機(jī)質(zhì)顆粒與礦物組分接觸邊緣(見圖2(e))，多呈狹縫形，邊緣相對平直且延伸較遠(yuǎn)。二維平面上，有機(jī)質(zhì)孔呈孤立或串珠狀分布，顯示較低的連通性。除保留原始植物組織結(jié)構(gòu)的有機(jī)質(zhì)粒內(nèi)孔外，發(fā)育在有機(jī)質(zhì)粒內(nèi)的孔隙常與有機(jī)質(zhì)生烴過程密切相關(guān)，隨熱解進(jìn)行，有機(jī)質(zhì)中的微納米孔陸續(xù)擴(kuò)大，在空間連接并形成網(wǎng)絡(luò)，不僅是吸附態(tài)及部分游離態(tài)氣體的主要賦存場所, 也是烴類重要滲流空間。

圖2 油柑窩組頁巖代表性樣品有機(jī)質(zhì)微納米孔Fig.2 Micro-nano pores in organic matter in Youganwo Formation shale

3.2 粒間孔

粒間孔主要發(fā)育在顆粒相互接觸處，環(huán)繞顆粒礦物呈環(huán)帶狀、狹縫狀，顆粒接觸處是儲層物質(zhì)的微觀不連續(xù)面，原生沉積過程中易形成孔隙，同時也是力學(xué)薄弱帶，易受到成巖作用改造。油柑窩組粒間孔分布在石英、長石等礦物顆粒及有機(jī)質(zhì)顆粒相互接觸邊緣，發(fā)育在礦物顆粒邊緣的粒間孔孔壁相對平滑(見圖3(a、d))，發(fā)育在有機(jī)質(zhì)顆粒邊緣的孔隙邊緣呈鋸齒狀(見圖3(b-c))，可以觀察到成巖作用對部分孔隙形態(tài)的改造(見圖3(a))。這類孔隙空間延伸范圍較廣，連通性較有機(jī)質(zhì)粒內(nèi)孔的好。

圖3 油柑窩組頁巖代表性樣品顆粒間微納米孔Fig.3 Micro-nano pores bwtween particles in Youganwo Formation shale

3.3 粒內(nèi)孔

頁巖儲層中的粒內(nèi)孔主要有兩種類型，一類發(fā)育在石英、長石、黃鐵礦等顆粒礦物內(nèi)部，在頁巖儲層成巖作用過程中，受溶蝕流體作用而形成納米級溶蝕孔隙；另一類發(fā)育在莓狀黃鐵礦集合體微晶間、黏土礦物片層間等礦物集合體顆粒內(nèi)部，有機(jī)質(zhì)中的少量化石孔也可以被認(rèn)為是一種顆粒內(nèi)孔。黃鐵礦集合體粒內(nèi)的孔隙呈放射狀排列(見圖4(b))，晶間的孔隙呈多邊形，邊緣平直(見圖4(a))；黏土礦物集合體粒內(nèi)孔的形態(tài)主要受黏土礦物片層延展方向控制，多呈狹縫狀、絲狀、楔狀和纖維狀(見圖4(c))，儲層中可觀測到古生物化石孔，主要為蕨類植物孢粉等植物殘留組織內(nèi)部孔隙，如呈疏松多孔的網(wǎng)狀構(gòu)造等，部分化石孔在平面顯示為橢圓、不規(guī)則形狀(見圖4(d))。集合體粒內(nèi)孔除晶體內(nèi)溶蝕孔外，顯示較好的連通性。黏土礦物集合體內(nèi)部的片層間孔延伸遠(yuǎn)，可以將多種微孔隙連通，對儲層孔隙系統(tǒng)的滲透性具有重要貢獻(xiàn)，但黏土礦物塑性強(qiáng)，受儲層成巖作用強(qiáng)烈改造時，容易發(fā)生彎折而堵塞孔隙。因此，在成巖作用強(qiáng)烈改造的儲層中，黏土礦物孔隙主要作為油氣的儲集空間而非滲流通道[7]。

圖4 油柑窩組頁巖代表性樣品粒內(nèi)孔及微裂隙Fig.4 Intraparticle pores and micro fractures in Youganwo Formation shale

3.4 微裂隙

FE-SEM圖像中，天然裂隙按照形態(tài)、位置、成因分為兩種類型，一種發(fā)育在組分內(nèi)部，如有機(jī)質(zhì)內(nèi)部裂隙，邊緣較平直，內(nèi)壁光滑且延伸較遠(yuǎn)(見圖4(e))；另一種發(fā)育在礦物與礦物或與有機(jī)質(zhì)接觸處，為應(yīng)力作用過程中的力學(xué)薄弱面，裂隙邊緣呈鋸齒狀，內(nèi)壁起伏且未被礦物充填(見圖4(e-f))，顯示裂縫是在晚成巖作用過程中形成的。

4 討論

4.1 孔隙類型

系統(tǒng)的孔隙分類可以為準(zhǔn)確描述表征各類孔隙、定量統(tǒng)計孔隙貢獻(xiàn)程度提供基礎(chǔ)。LOUCKS R G等基于孔隙的形態(tài)及發(fā)育位置，提出基于納米孔描述性特征的三端元分類方法[17]。參考孔隙三端元分類方法，提出未熟—低熟富有機(jī)質(zhì)頁巖的孔隙分類方案(見表3)，孔隙空間可以劃分為微孔隙及微裂隙兩大類，進(jìn)一步劃分為有機(jī)孔隙、粒內(nèi)孔隙、粒間孔隙、微裂隙等4類。根據(jù)發(fā)育位置及形態(tài)差異，可以進(jìn)一步將孔隙劃分為有機(jī)質(zhì)孔、粒間孔、粒內(nèi)孔等子類型。其中，有機(jī)質(zhì)孔主要發(fā)育在成熟的有機(jī)質(zhì)內(nèi)部，在干酪根特別是Ⅲ型干酪根生烴過程中產(chǎn)生，有機(jī)質(zhì)中也可見少量化石孔；粒間孔包括發(fā)育在有機(jī)質(zhì)、顆粒礦物及黏土礦物顆粒邊緣的孔隙空間；粒內(nèi)孔發(fā)育在基質(zhì)顆粒內(nèi)部，儲層中常見的包括黏土礦物集合體內(nèi)部的片層間孔，發(fā)育在板狀、纖維狀黏土礦物片間，孔隙延展方向與片層生長方向一致，微晶間孔主要發(fā)育在黃鐵礦集合體內(nèi)，孔隙呈多邊形，邊緣平直，晶格缺陷及溶蝕孔見于多種黃鐵礦、石英、長石等礦物晶體，晶格缺陷呈多邊形，溶蝕孔不規(guī)則。

表3 富有機(jī)質(zhì)頁巖微觀孔隙分類

4.2 孔隙量化分析

高壓壓汞、低溫氮吸附等實驗技術(shù)方法被廣泛應(yīng)用于孔隙定量研究，但是既不能描述不同類型、不同成因孔隙的發(fā)育比例、孔徑分布、孔隙連通性，也不能評價各種孔隙對儲層的貢獻(xiàn)程度[16]。選取FESEM圖像代表性的區(qū)域，利用灰度變換識別孔隙，并將不同種類的孔隙進(jìn)行聚類和標(biāo)記，統(tǒng)計各個類型孔隙的空間尺度、發(fā)育數(shù)目和程度，計算樣品孔隙結(jié)構(gòu)參數(shù)。

油柑窩組頁巖中不同成因微納米孔的統(tǒng)計分類見圖5。由圖5可知，在較高分辨率下，粒間孔(標(biāo)記藍(lán)色)為油柑窩組發(fā)育最廣泛的孔隙(見圖5(f-g))，孔隙率占比分別為4.79%與3.50%；有機(jī)質(zhì)孔(標(biāo)記紅色)發(fā)育差異大，孔隙率占比分別為1.30%(見圖5(f))與0.12%(見圖5(g))。分析樣品中黃鐵礦集合體和多孔有機(jī)質(zhì)，黃鐵礦微晶間孔在微晶剛性構(gòu)架下完好保存，孔隙率占黃鐵礦集合體的7.61%，孔徑小于200 nm區(qū)段孔隙最為發(fā)育，占總孔隙數(shù)的64.40%(見圖5(b-c))，但是黃鐵礦集合體形成條件特殊[18]，在儲層中占0.26%，黃鐵礦集合體微晶間孔對儲集空間的貢獻(xiàn)相對較?。挥袡C(jī)質(zhì)孔在少量有機(jī)質(zhì)中發(fā)育，孔隙率為5.21%，主要發(fā)育區(qū)間小于50 nm，占總孔隙數(shù)的61.87%(見圖5(d-e))。

選取130張圖片、總面積為862.5 μm2區(qū)域進(jìn)行統(tǒng)計，將化石孔作為有機(jī)質(zhì)孔，將受成巖作用影響而彎折或扭曲、無法明顯識別黏土礦物顆粒的片層間孔，以及有機(jī)質(zhì)邊緣孔歸為粒間孔(見表4)。由表4可見，粒間孔是油柑窩組最發(fā)育的孔隙類型，共計435個，占總孔隙數(shù)的70%以上，孔隙率占比為94.82%；其次為有機(jī)質(zhì)孔，共計128個，孔徑介于0.01～10.00 μm，主要發(fā)育在50 nm以下，孔隙率占比為4.22%；粒內(nèi)孔最不發(fā)育，數(shù)量較少，孔徑介于0.10～1.70 μm，孔隙率占比小于1.00%，對儲層貢獻(xiàn)最小。巖石總孔隙率為1.56%，較壓汞法測定的孔隙率(為2%)偏小，說明頁巖儲層中還存在一定量納米孔隙，且這部分孔隙在目前的分辨率下無法識別出來。

圖5 油柑窩組頁巖不同成因微納米孔統(tǒng)計分類Fig.5 Quantitatively statistical classification in micro-nano pores with different origin in Youganwo Formation

表4 油柑窩組頁巖樣品孔隙量化分析結(jié)果

4.3 孔隙發(fā)育影響因素

有機(jī)質(zhì)孔隙是頁巖儲層中的主要孔隙類型。北美地區(qū)的Barnett頁巖和Horn River頁巖研究結(jié)果表明，納米有機(jī)質(zhì)孔可以為頁巖儲層提供巨大比表面積與儲集空間[19]，有關(guān)四川盆地牛蹄塘組及龍馬溪組頁巖的微觀孔隙定量研究也得到一致的結(jié)論[7,20]。有機(jī)質(zhì)孔隙的發(fā)育程度受儲層熱成熟度的控制，在Ro高于0.60%時，有機(jī)質(zhì)開始形成大量的納米孔隙，但過高的成熟度導(dǎo)致有機(jī)納米孔的破壞[17,21]。油柑窩組頁巖有機(jī)質(zhì)質(zhì)量分?jǐn)?shù)平均為13.78%，黏土礦物質(zhì)量分?jǐn)?shù)為55.37%，但有機(jī)質(zhì)成熟度較低，結(jié)合FE-SEM圖像，油柑窩組頁巖有機(jī)質(zhì)中的納米孔隙發(fā)育較差，微觀儲集空間類型主要為顆粒礦物周緣孔隙、黏土礦物集合體孔隙或晶間孔隙，在不同影響因素的控制下，與四川盆地較高熱演化程度的海相頁巖儲層存在儲集空間比例與結(jié)構(gòu)的顯著差異[8,22-23]。

因此，選取研究較為充分的龍馬溪組頁巖作為對比，研究油柑窩組納米孔主要類型及影響因素(見圖6、表5)，龍馬溪組頁巖中，有機(jī)質(zhì)質(zhì)量分?jǐn)?shù)相對較低，Ro為2.00%～3.50%，有機(jī)質(zhì)演化達(dá)到成熟—過成熟階段，儲層主要孔隙類型為圓狀、橢圓狀有機(jī)質(zhì)孔(見圖6(b))，平均孔隙率占單個有機(jī)質(zhì)的20.59%(見圖6(c))，黏土礦物孔較為發(fā)育，主要孔徑在1.00 μm以下，呈三角形、多邊形(見圖6(a))；油柑窩組低熟頁巖中，黏土礦物孔十分發(fā)育，孔隙率為22.65%(見圖6(d-f))，有機(jī)質(zhì)中除個別達(dá)到成熟階段外，幾乎不發(fā)育孔隙(見圖6(e))。二者發(fā)育一定量的黃鐵礦晶間有機(jī)質(zhì)孔隙[24]及溶蝕孔，油柑窩組裂隙發(fā)育程度較龍馬溪組的高，延伸長度更遠(yuǎn)，張開間距更大?；诳紫秷D像數(shù)值化處理，進(jìn)行儲層孔隙的量化對比[25]，龍馬溪組頁巖熱成熟度較高，有機(jī)質(zhì)孔隙比例更高，孔隙系統(tǒng)以有機(jī)質(zhì)孔隙為優(yōu)勢類型，較高的熱演化程度對塑造目前以有機(jī)質(zhì)孔隙為主的孔隙結(jié)構(gòu)做出重要貢獻(xiàn)。油柑窩組納米孔中，顆粒礦物周緣孔隙、黏土礦物集合體孔隙或晶間孔隙、有機(jī)質(zhì)孔隙等有一定程度發(fā)育，尚未形成以有機(jī)質(zhì)孔隙為絕對優(yōu)勢類型的孔隙結(jié)構(gòu)，反映熱演化程度對頁巖孔隙結(jié)構(gòu)的影響。有機(jī)質(zhì)是有機(jī)孔隙的發(fā)育載體，較高的有機(jī)質(zhì)質(zhì)量分?jǐn)?shù)有助于有機(jī)納米孔的大量發(fā)育，因此，油柑窩組具有較好的有機(jī)孔發(fā)育潛力。

圖6 油柑窩組與龍馬溪組孔隙發(fā)育特征Fig.6 The comparison of porosity characteristics between Youganwo and Longmaxi Formation

表5 油柑窩組與龍馬溪組孔隙發(fā)育特征

頁巖的沉積環(huán)境及其經(jīng)歷的成巖作用控制儲層礦物組分及孔隙類型的發(fā)育特征[27]，成巖作用對原生孔隙的保存和改造直接影響孔隙的結(jié)構(gòu)與發(fā)育程度[28]。造成油柑窩組富有機(jī)質(zhì)頁巖與龍馬溪組頁巖儲層孔隙結(jié)構(gòu)差異的原因，除有機(jī)質(zhì)質(zhì)量分?jǐn)?shù)、熱演化程度、物質(zhì)組分等直接控制因素外，還間接受控于沉積環(huán)境與儲層成巖作用。四川盆地龍馬溪組頁巖形成于深水陸棚—深水盆地沉積環(huán)境[29]，儲層非均質(zhì)性強(qiáng)[30]，且經(jīng)歷二次生烴和多類型、多期次的成巖作用改造[31]，有機(jī)質(zhì)演化達(dá)到成熟—過成熟階段，儲層有機(jī)質(zhì)孔、溶蝕孔隙等較為發(fā)育，但殘余原生粒間孔不發(fā)育，黏土礦物片層孔隙相對閉合，最終形成以有機(jī)質(zhì)孔為主、以礦物孔隙為輔、以地層下部為最優(yōu)質(zhì)的儲層發(fā)育特征[23]。油柑窩組形成于晚始新世半深湖—深湖沉積環(huán)境，未經(jīng)歷強(qiáng)烈成巖作用改造，儲層大量的孢粉組合反映溫暖、涼爽而潮濕的亞熱帶—溫帶環(huán)境[32]，有機(jī)質(zhì)來源豐富，水體生產(chǎn)力較高，油柑窩組頁巖有機(jī)質(zhì)質(zhì)量分?jǐn)?shù)與含油率較高；頁巖黏土礦物質(zhì)量分?jǐn)?shù)較高，石英、長石、黃鐵礦等脆性礦物質(zhì)量分?jǐn)?shù)平均為45.00%，較高的脆性礦物質(zhì)量分?jǐn)?shù)與相對較弱的壓實作用使礦物孔隙占比較高[33]，為以礦物孔隙為主的孔隙系統(tǒng)的形成提供大量空間，加之有限的熱演化程度，最終形成以黏土礦物孔隙等為主的儲集空間特征。

儲層對比結(jié)果表明，在儲層原始物質(zhì)組分的基礎(chǔ)上，頁巖儲層經(jīng)歷礦物孔隙不斷減少、有機(jī)質(zhì)孔隙比例不斷提高的演化過程，隨儲層熱演化的加深，有機(jī)質(zhì)孔隙的發(fā)育程度迅速提高；同時，壓實作用、礦物變形作用等破壞型儲層成巖作用不斷降低孔隙系統(tǒng)中礦物孔隙比例[23]，最終塑造高成熟度頁巖中以有機(jī)納米孔為主的孔隙結(jié)構(gòu)特征。因此，儲層有機(jī)質(zhì)適宜的熱演化程度與儲層成巖作用適宜的改造強(qiáng)度的疊合，可以作為尋找優(yōu)質(zhì)頁巖儲層的重要指示特征。茂名盆地油柑窩組富有機(jī)質(zhì)頁巖與四川盆地龍馬溪組頁巖孔隙結(jié)構(gòu)對比表明，有機(jī)質(zhì)質(zhì)量分?jǐn)?shù)與熱演化程度是塑造優(yōu)質(zhì)頁巖儲層孔隙系統(tǒng)的關(guān)鍵因素。探究頁巖儲層孔隙結(jié)構(gòu)及其演化，可以為頁巖地下原位利用、烴源巖與儲層表征、頁巖油氣資源勘探開發(fā)等提供依據(jù)[34-36]。

5 結(jié)論

(1)廣東茂名盆地油柑窩組廣泛發(fā)育微納米級孔隙，形貌特征復(fù)雜，空間發(fā)育尺度差異較大。基于孔隙形貌特征及發(fā)育位置，將其劃分為微孔隙及微裂隙兩大類和有機(jī)質(zhì)孔隙、粒內(nèi)孔隙、粒間孔隙、微裂隙4類。

(2)粒間孔是油柑窩組油頁巖發(fā)育最廣泛的孔隙類型，數(shù)量最多，對儲層孔隙率貢獻(xiàn)最大，孔隙率占比為94.82%；其次為有機(jī)質(zhì)孔，孔徑發(fā)育范圍廣泛，主要在50 nm以下，孔隙率占比為4.22%；粒內(nèi)孔最不發(fā)育，孔隙率占比小于1.00%；

(3)油柑窩組與四川盆地龍馬溪組廣泛發(fā)育微—納米孔，受沉積環(huán)境和成巖作用影響，孔隙發(fā)育類型具有顯著差異。龍馬溪組有機(jī)質(zhì)成熟度高，孔隙主要發(fā)育在有機(jī)質(zhì)中，黏土礦物孔隙發(fā)育相對較少；與龍馬溪組頁巖相比，油柑窩組頁巖成熟度普遍小于0.60%，有機(jī)質(zhì)孔隙發(fā)育程度更低，礦物孔隙是儲集空間的主要貢獻(xiàn)者。

致謝：廣東煤田地質(zhì)勘查院張德高高級工程師、徐紅霞高級工程師、葉裕誠工程師等，以及南京大學(xué)解德錄博士、中國礦業(yè)大學(xué)李平碩士等參與野外踏勘及取樣；哈爾濱工業(yè)大學(xué)郭舒老師在電鏡觀測中提供幫助；中國礦業(yè)大學(xué)黃金寶、鐘明燈學(xué)士及李剛碩士等參與樣品處理；昆士蘭大學(xué)毛瀟瀟博士參與圖像處理與分析。