鋰電池電解液研究進展

鋰電池電解液研究進展

清華大學(xué)化工系張強團隊提出鋰電池中“鋰鍵”的概念，以理解鋰離子與電解液組分及電極材料之間微觀相互作用。由于沒有飽和性和方向性的特點，鋰電池中鋰鍵可以形成多種團簇結(jié)構(gòu)，這一多樣性也為實現(xiàn)電解液體系的設(shè)計提供了更多的可能。相關(guān)成果發(fā)表于Angewandte Chemie International Edition。金屬鋰負極的利用給整個電池體系的設(shè)計帶來了全新的挑戰(zhàn)，其中最重要的是電解液及其界面的設(shè)計。研究團隊基于鋰鍵化學(xué)理論，研究電解液溶劑化結(jié)構(gòu)及其構(gòu)效關(guān)系，開發(fā)設(shè)計更加穩(wěn)定、高效的電解液體系，是抑制電解液-負極界面反應(yīng)、穩(wěn)定金屬鋰負極，實現(xiàn)鋰金屬電池實用化的必然要求。

炔-金屬二維MOFs合成研究進展

華東理工大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院劉培念教授課題組設(shè)計了C3對稱的苯基炔氯前驅(qū)體分子，利用炔氯官能團中鍵較高的穩(wěn)定性，實現(xiàn)了多個pπ-dπ作用來穩(wěn)定金屬有機中間體。相關(guān)論文發(fā)表于Journal of the American Chemical Society。二維MOFs是由金屬中心與有機配體相互連接而構(gòu)成的二維材料，在結(jié)構(gòu)和性質(zhì)上具有出色的可調(diào)性。新方法制備了熱力學(xué)穩(wěn)定的蜂窩狀炔-金屬二維MOFs。結(jié)合STM實驗觀測和密度泛函理論（DFT）計算，并對非常罕見的手性網(wǎng)格的形成機制以及其向蜂窩狀結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化的內(nèi)在驅(qū)動力進行了探究。論文進一步揭示了大面積、規(guī)則的炔-金屬有機網(wǎng)格結(jié)構(gòu)形成的內(nèi)在機制。

碳一分子的催化轉(zhuǎn)化

中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點實驗室研究員鄧德會、中國科學(xué)院院士包信和團隊與國際同行一道，總結(jié)了近十年來在碳一分子轉(zhuǎn)化方面的最新進展和重要成果，特別關(guān)注新的催化反應(yīng)過程，包括溫和條件下的熱催化、電催化、光催化轉(zhuǎn)化過程，以及多能耦合催化轉(zhuǎn)化過程等，并討論碳一催化化學(xué)的關(guān)鍵挑戰(zhàn)及未來發(fā)展方向。相關(guān)論文發(fā)表于Chem。碳一分子的化學(xué)性質(zhì)差異大，在平衡轉(zhuǎn)化率和選擇性等方面存在一定的限制。目前，工業(yè)上的碳一轉(zhuǎn)化過程存在能耗高、步驟多、產(chǎn)品分離工藝復(fù)雜等問題。因此，探索溫和條件下碳一分子定向轉(zhuǎn)化技術(shù)是迫切且極具挑戰(zhàn)的課題。

基于離子淌度質(zhì)譜的多維代謝物鑒定技術(shù)和數(shù)據(jù)庫

中國科學(xué)院上海有機化學(xué)研究所生物與化學(xué)交叉研究中心朱正江研究員課題組發(fā)展了基于離子淌度質(zhì)譜的碰撞截面積數(shù)據(jù)庫（AllCCS），開發(fā)了基于離子淌度質(zhì)譜的多維代謝物分析技術(shù)用于生命體內(nèi)已知和未知代謝物的化學(xué)結(jié)構(gòu)鑒定。相關(guān)論文發(fā)表于Nature Communications。離子淌度質(zhì)譜（Ion Mobility-Mass Spectrometry）是一類能夠根據(jù)分析物離子的尺寸、形狀和電荷進行氣相分離和檢測的質(zhì)譜技術(shù)，一次分析能夠同時提供多個維度信息，包括精確質(zhì)量數(shù)（MS1）、二級碎片譜圖（MS/MS）和碰撞截面積（CCS）數(shù)據(jù)等，有效提升對復(fù)雜生物樣品代謝組的定性和定量分析能力。

雙金屬串聯(lián)催化劑亞納米間距效應(yīng)研究

中國科學(xué)院山西煤炭化學(xué)研究所覃勇研究員和張斌副研究員團隊，利用模板輔助的原子層沉積方法設(shè)計出五夾層雙金屬催化劑，實現(xiàn)了雙金屬層間距在亞納米尺度上的精準調(diào)控。相關(guān)論文發(fā)表于The Innovation。研究團隊以水合肼分解制氫和硝基苯加氫串聯(lián)反應(yīng)為探針反應(yīng)，揭示了鉑鎳層的間距效應(yīng)和水溶劑參與的活性氫傳遞對串聯(lián)催化的促進機制，實現(xiàn)了不同活性位點間距在亞納米尺度連續(xù)精準調(diào)控。研究成果為揭示串聯(lián)催化中的距離效應(yīng)以及不同金屬層間距和過渡層對中間體傳遞的機制提供理論基礎(chǔ)。五夾層結(jié)構(gòu)的催化劑具有普適性，有望進一步應(yīng)用于各種多金屬催化的串聯(lián)催化體系。

離散有機鉑金屬環(huán)的層級自組裝及其熒光發(fā)射研究

西安科技大學(xué)化工學(xué)院楊再文副教授課題組與合作者進行了離散有機鉑金屬環(huán)的層級自組裝及其熒光發(fā)射研究。相關(guān)論文發(fā)表于Journal of the American Chemical Society。論文報道了一種基于芘的離散有機鉑雙金屬環(huán)的層級自組裝，該自組裝利用雜配體配位驅(qū)動的自組裝和三氟甲磺酸根陰離子氫鍵作用最終拓展為三維超分子體系，并從溶液和固態(tài)兩個方面進行了表征。分析揭示涉及陰離子的氫鍵作用穩(wěn)定了雙金屬環(huán)和抑制了雙金屬環(huán)的金屬-配體配位的動態(tài)性。該組裝體系展示了可調(diào)控的熒光發(fā)射，自組裝體的形成增強了固體熒光發(fā)射，在固態(tài)下有效抑制了芘的聚集導(dǎo)致的熒光淬滅（ACQ）效應(yīng)。

放療驅(qū)動的活體剪切化學(xué)

北京大學(xué)應(yīng)用化學(xué)系劉志博課題組發(fā)現(xiàn)了可被核輻射選擇性脫除的保護基，借助熒光分子在試管、細胞和動物模型上分別驗證了該剪切化學(xué)的有效性。相關(guān)論文發(fā)表于Angewandte Chemie。核輻射驅(qū)動的活體剪切化學(xué)，基于放射性穿透力強、時空分辨率高的優(yōu)勢，核輻射激活有望精確調(diào)控體內(nèi)化學(xué)鍵的斷裂，彌補光激活手段的不足，實現(xiàn)核輻射驅(qū)動的活體干預(yù)。與其他激活手段相比，該策略具有高時空分辨率、高組織穿透能力、高臨床相關(guān)性三大特點。作為一類輻射引發(fā)的可控釋放策略，有著明確的臨床應(yīng)用價值，為實現(xiàn)腫瘤特異的可控藥物釋放、發(fā)展放療引導(dǎo)的腫瘤精準化療提供研究基礎(chǔ)。

鐵電化學(xué)研究進展

東南大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院熊仁根、張含悅等人提出“鐵電化學(xué)”概念，旨在通過一些唯象理論針對分子鐵電體進行目標設(shè)計和性能優(yōu)化。相關(guān)論文發(fā)表于Journal of the American Chemical Society。鐵電性是指晶體在一定溫度范圍內(nèi)具有自發(fā)極化，且自發(fā)極化方向可在外電場作用下反向或重新取向的性質(zhì)?？茖W(xué)家逐步從尋找發(fā)現(xiàn)鐵電體轉(zhuǎn)變?yōu)橹鲃影邢虻幕瘜W(xué)設(shè)計。該研究系統(tǒng)設(shè)計合成了各種類型的多功能鐵電體，將鐵電體的發(fā)現(xiàn)從沙里淘金般的嘗試與摸索轉(zhuǎn)變?yōu)楹侠淼亩ㄏ蛟O(shè)計與合成，并初步建立起有效的理論體系來設(shè)計、控制和優(yōu)化分子系統(tǒng)中的鐵電性和壓電性，提出“鐵電化學(xué)”的概念。