氯鹽和氟鹽快堆增殖特性研究

周雪梅 李冬國 何燎原,3 劉桂民

1（中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所 上海 201800）

2（中國科學(xué)院先進核能創(chuàng)新研究院 上海 201800）

3（中國科學(xué)院大學(xué) 北京 100049）

熔鹽堆以其固有安全性、大功率密度、高熱電轉(zhuǎn)化比等優(yōu)點成為第四代先進核能系統(tǒng)唯一使用液態(tài)燃料的核反應(yīng)堆［1-3］。快增殖堆的優(yōu)點之一是可以使自然界中儲量比較豐富的238U轉(zhuǎn)化成239Pu，提高核燃料的利用率，而現(xiàn)有的先進核電堆型中的三種快增殖堆分別是氣冷快堆、鈉冷快堆、鉛冷快堆。熔鹽快堆隨著結(jié)構(gòu)材料耐腐蝕性能的提高成為熱門的研究堆型之一。熔鹽堆的設(shè)計中，熔鹽是一個關(guān)鍵問題。反應(yīng)堆的熱工水力特性主要由冷卻鹽決定，熔鹽堆中的熔鹽不僅作為冷卻劑，同時作為燃料，必須著重考慮。從熔鹽需要滿足的穩(wěn)定性、相對低粘度、高熱容、高熱導(dǎo)率、低中子吸收截面、低腐蝕性、經(jīng)濟性等方面考慮，通常選用液態(tài)氟鹽或氯鹽作為燃料載體和冷卻劑，易裂變?nèi)剂虾涂闪炎儾牧戏謩e溶于高溫熔鹽載體中，在此分別選取NaCl、NaF和LiF作為基鹽，將相應(yīng)的金屬氯鹽和氟鹽熔于其中，形成燃料鹽。區(qū)分燃料熔鹽和增殖熔鹽的核反應(yīng)堆為雙流體熔鹽快堆，雙流體熔鹽快堆尚處于概念設(shè)計階段，很多設(shè)計參數(shù)將影響反應(yīng)堆的增殖性［4-5］。本文將分別對雙流體氯鹽快堆和氟鹽快堆從增殖層、反射層對U-Pu燃料增殖比的影響進行研究，對中子能譜進行計算分析，從提高增殖比、堆尺寸等考慮熔鹽快堆燃料載體的最佳選擇。

1 增殖燃料的選擇

自然界中的核燃料主要是以不能直接裂變的238U和232Th存在，233U、235U以及239Pu等易裂變核素與之相比儲量較少。為了提高核燃料的利用率，可通過238U（或232Th）俘獲中子后增殖演變成易裂變核素239Pu（或233U）來達(dá)到充分利用核燃料目的［6］。

易裂變核燃料每吸收一個中子后，平均放出的中子數(shù)為有效裂變中子數(shù)，用η表示，其表達(dá)式如下：式中：ν表示易裂變核每次裂變中子產(chǎn)額；σf、σa、σγ分別表示裂變、吸收和俘獲截面。將美國核數(shù)據(jù)庫ENDF/B-VIII.0中的截面數(shù)據(jù)代入式（1）中，可得到η值隨中子能量變化，如圖1所示。

圖1 有效裂變中子數(shù)和中子能量關(guān)系Fig.1 Effective fission neutron number vs.neutron energy

η＞2，即裂變后產(chǎn)生的中子除了可維持核裂變鏈?zhǔn)椒磻?yīng)外，多余的一個中子可提供給238U或232Th以獲取239Pu或233U，從而實現(xiàn)燃料增殖，提高核燃料利用率。由圖1可知，在233U和239Pu的各自η＞2能區(qū)，可以實現(xiàn)232Th增殖（Th-U燃料循環(huán)）或238U增殖（U-Pu燃料循環(huán)）；在快中子區(qū)（大于0.1 MeV），239Pu的η值大于233U，即對于相同尺寸反應(yīng)堆U-Pu燃料循環(huán)的增殖比大于Th-U循環(huán)，因此本文重點關(guān)注U-Pu燃料循環(huán)的增殖特性。

2 堆芯模型

增殖堆增殖比與反應(yīng)堆的幾何尺寸相關(guān)，即主要與燃料裂變區(qū)和增殖層尺寸相關(guān)，隨著反應(yīng)堆幾何尺寸的增大而增大，但需要在幾何尺寸、反應(yīng)堆功率與增殖比間尋求平衡。本文基于熔鹽嬗變堆（Molten Salt Actinide Recycler and Transmuter，MOSART）堆芯結(jié)構(gòu)，選用優(yōu)化后的幾何結(jié)構(gòu)尺寸進行反應(yīng)堆的增殖性能模擬分析，堆芯幾何結(jié)構(gòu)如圖2所示。堆芯從內(nèi)到外依次為裂變區(qū)、隔離層、增殖層、反射層、吸收層、外殼，采用雙流結(jié)構(gòu)，裂變?nèi)埯}從底部進入、頂部流出；增殖熔鹽由外殼側(cè)面進出。用于反應(yīng)堆功率控制的12根控制棒均勻分布于距反應(yīng)堆中心軸100 cm的圓周上，反應(yīng)堆具體組成材料及尺寸見表1。

表1 熔鹽快堆幾何尺寸及材料參數(shù)Table 1 Geometry dimension and material parameters of molten salt fast reactor

圖2 熔鹽快堆堆軸向剖面及橫向截面Fig.2 Axial section and transverse section of molten salt fast reactor

表1中裂變區(qū)和增殖層的熔鹽密度后續(xù)介紹，增殖層和反射層尺寸后續(xù)根據(jù)模擬結(jié)果選取優(yōu)化尺寸。

本文采用基于反應(yīng)堆安全分析和設(shè)計的綜合性模擬程序SCALE，計算反應(yīng)堆在不同幾何尺寸和材料成分、溫度條件下的臨界值、增殖比、中子能譜。本文選用的基準(zhǔn)數(shù)據(jù)庫是V6-238。

3 增殖性能的影響因素

本工作選用239Pu作為初始點火燃料，采用238U作為增殖燃料。載體鹽的成分是影響反應(yīng)堆性能的主要因素之一，分別研究了NaCl、NaF和LiF三種鹽對熔鹽快堆增殖性能的影響。

反應(yīng)堆內(nèi)產(chǎn)生的易裂變元素比消耗掉的多，這時的反應(yīng)堆為增殖堆，增殖比是增殖堆重要的特征參數(shù)之一。增殖比BR（Breeding Ratio）反映了反應(yīng)堆核燃料增殖能力，數(shù)值上等于產(chǎn)生的易裂變材料與消耗的易裂變材料的比值，其表示式如下：

式中：σiγ，g表示第i組可轉(zhuǎn)換物質(zhì)的易裂變核素微觀輻射俘獲截面；σjɑ，g表示第j組易裂變核素微觀吸收截面；Φg表示中子通量密度；Nig和Njg分別表示第i組可轉(zhuǎn)換易裂變核素的密度、第j組易裂變核素密度。由式（2）可以看出，BR的大小與所有裂變核素微觀截面、中子通量密度及所有裂變核素密度的變化相關(guān)，而核素微觀截面、密度主要與材料的組分及環(huán)境溫度相關(guān)，中子通量密度主要與材料組分、堆運行功率相關(guān)。燃料重金屬在熔鹽中的溶解度隨著溫度而有所不同。對相同尺寸的反應(yīng)堆在同一運行溫度下，選取相同的重金屬摩爾，BR與易裂變核素、可轉(zhuǎn)換核素俘獲、吸收截面對應(yīng)的中子通量密度相關(guān)，而不同核素與中子的反應(yīng)截面不同，即BR受熔鹽中其他材料特性的影響，不同燃料載體下的BR也有所不同，因此，選擇合適的熔鹽載體、堆芯尺寸及燃料組分，對提高BR尤為重要。

4 計算結(jié)果與討論

為了比較NaCl、NaF和LiF三種鹽對熔鹽快堆增殖性能的影響，選擇800℃的同一運行溫度，根據(jù)參考文獻(xiàn)［7-10］，可知在此溫度下，三種重金屬在熔鹽中的溶解度范圍都比較寬：對于NaCl，UCl3（PuCl3）重金屬溶解度范圍為5%～80%；對于NaF，UF4（PuF4）重金屬溶解度范圍為20%～65%；對于LiF，UF4（PuF4）重金屬溶解度范圍為10%～60%。結(jié)合熔鹽可查詢的不同溫度、不同熔鹽配比下的密度資料，為了比較，選取三種重金屬的溶解度均為50%，以消除溶解度對BR的影響。下面將計算氯鹽快堆和氟鹽快堆在相同溫度和溶解度下增殖比隨增殖層及反射層的變化，以選取合適的熔鹽組分。裂變區(qū)和增殖區(qū)的材料參數(shù)見表2。

表2中的重金屬化合物的選擇是基于高溫下熔鹽燃料的化學(xué)穩(wěn)定性，由于裂變區(qū)的燃料鹽和增殖區(qū)的增殖鹽，重金屬溶解度一樣，密度基本相同。

表2 裂變區(qū)和增殖區(qū)的材料參數(shù)Table 2 Material parameters in the fission and propagation regions

當(dāng)熔鹽快堆的裂變區(qū)尺寸、熔鹽配比、溫度一定，且處于臨界狀態(tài)時，與增殖比相關(guān)的增殖層及反射層厚度的選取關(guān)系到整個堆的尺寸大?。?1］，下面研究不同基鹽條件下，增殖層厚度與反射層厚度對增殖比的影響。

4.1 增殖層厚度變化對增殖比的影響

當(dāng)熔鹽快堆的裂變區(qū)高度和直徑均為260 cm，隔離層、反射層、吸收層和外殼的厚度分別為1 cm、5 cm、30 cm和3 cm時，在臨界狀態(tài)下，改變增殖層的厚度，計算不同增殖層尺寸下的增殖比。圖3（a）為增殖層尺寸從10 cm逐漸增至120 cm時，所對應(yīng)增殖比的變化。

圖3 增殖比隨增殖層大范圍(a)和小范圍(b)的變化曲線Fig.3 The variation curve of the breeder ratio with the breeder layer(a)and a small range of breeder layers(b)

由圖3（a）可以看出，NaCl作為基鹽的熔鹽快堆，增殖比隨著增殖層的增加而增大，但是增幅逐漸減小，當(dāng)增殖層厚度小于40 cm時，氯鹽快堆的增殖比小于氟鹽快堆；當(dāng)增殖層厚度大于40 cm時，氯鹽快堆的增殖比大于氟鹽快堆；NaF和LiF分別作為基鹽的熔鹽快堆，當(dāng)增殖層小于60 cm時，其增殖比隨著增殖層的增加略有增加，當(dāng)增殖層大于60 cm時，氟鹽快堆的增殖比不受增殖層尺寸的影響。當(dāng)增殖層小于40 cm時，NaCl熔鹽快堆增殖比最小，LiF熔鹽快堆的增殖比最大；當(dāng)增殖層大于40 cm時，NaF熔鹽快堆增殖比最小，NaCl熔鹽快堆的增殖比最大。

在反應(yīng)堆幾何尺寸、反應(yīng)堆功率與增殖比間尋求平衡，選取增殖層為60 cm，為了比較增殖層微小尺寸變化對增殖比的影響，模擬計算了增殖層從55 cm逐漸增至65 cm時，所對應(yīng)增殖比的變化如圖3（b）所示。

由圖3（b）可知，增殖層從55 cm逐漸増至65 cm，增殖比從大到小的排序為：NaCl熔鹽堆、LiF熔鹽堆、NaF熔鹽堆；NaCl熔鹽快堆增殖比近似線性增加，增幅為0.005 27 cm-1；NaF和LiF熔鹽快堆增殖比基本不隨增殖層而改變。圖3的模擬計算結(jié)果僅從增殖特性考慮，為增殖層的設(shè)計提供依據(jù)，但實際的堆芯設(shè)計還需要考慮熱力學(xué)、經(jīng)濟性等因素。

4.2 反射層尺寸變化對增殖比的影響

當(dāng)熔鹽快堆的裂變區(qū)高度和直徑均為260 cm，隔離層、增殖層、吸收層和外殼的厚度分別為1 cm、60 cm、30 cm和3 cm時，在臨界狀態(tài)下，改變反射層的厚度，計算不同反射層厚度下的增殖比。圖4為反射層尺寸從1 cm逐漸增至10 cm時，所對應(yīng)增殖比的變化。

由圖4可以看出，反射層從1 cm逐漸増至10 cm，增殖比從大到小的排序為：NaCl熔鹽堆、LiF熔鹽堆、NaF熔鹽堆；對于NaCl熔鹽堆，增殖比隨著反射層的增加而增大，但是增幅逐漸減小，平均增幅為0.009 cm-1；NaF和LiF熔鹽快堆增殖比基本不隨反射層而改變。

由圖3（a）和圖4可知，反射層厚度的變化僅對NaCl熔鹽堆的增殖比有影響。

圖4 增殖比隨反射層的變化Fig.4 The breeding ratio stack varies with the reflector layer

4.3 中子能譜的變化分析

增殖層和反射層尺寸的變化是否對增殖比產(chǎn)生影響，主要看中子能譜的變化情況。由于NaF和LiF熔鹽快堆的增殖比基本不隨增殖層和反射層的尺寸的變化而變化，所以不考慮這兩種熔鹽快堆中中子能譜隨增殖層和反射層的變化，在此僅考慮NaCl熔鹽快堆中子能譜隨增殖層和反射層的變化。當(dāng)NaCl熔鹽快堆的裂變區(qū)高度和直徑均為260 cm，隔離層、反射層、吸收層和外殼的厚度分別為1 cm、5 cm、30 cm和3 cm時，改變增殖層厚度，裂變區(qū)和增殖區(qū)的中子能譜隨增殖區(qū)的變化如圖5所示。

圖5 裂變區(qū)(a)和增殖區(qū)(b)中子能譜隨增殖層的變化Fig.5 Neutron energy spectrum in fission zone(a)and breeding zone(b)changes with breeding layer

由圖5可以看出，NaCl熔鹽快堆裂變區(qū)中子能譜不受增殖區(qū)厚度尺寸變化的影響，而增殖區(qū)中子通量隨著增殖層厚度而增大，增大的速率隨尺寸的增加而減小。

當(dāng)熔鹽快堆的裂變區(qū)高度和直徑均為260 cm，隔離層、增殖層、吸收層和外殼的厚度分別為1 cm、60 cm、30 cm和3 cm時，改變反射層厚度，裂變區(qū)和增殖區(qū)的中子能譜隨反射區(qū)的變化如圖6所示。

圖6 裂變區(qū)(a)和增殖區(qū)(b)中子能譜隨反射層的變化Fig.6 Variation of neutron energy spectrum in fission zone(a)and breeding zone(b)changes with reflection layer

由圖6可以看出，NaCl熔鹽快堆裂變區(qū)中子能譜不受反射層厚度尺寸變化的影響，而增殖區(qū)的低、中能中子能譜隨著反射層厚度的增加而變硬。

為了分析NaCl、NaF和LiF三種熔鹽快堆增殖比差別的原因，從三種熔鹽堆中子能譜進行分析，三種熔鹽堆中子能譜如圖7所示。

由圖7可以看出，NaCl熔鹽快堆中子能譜偏硬，LiF熔鹽快堆中子能譜偏軟，這是因為Li比Na具有更強慢化中子的能力；從NaCl和NaF熔鹽快堆的中子能譜曲線圖（圖5～7）可知，在中子能量為1 000～10 000 eV之間有一個較大的中子通量下降，這是因為Na在此中子能量區(qū)間有一個較大的中子反應(yīng)截面，使得中子在此能量區(qū)有一個大幅度的損失。

圖7 三種熔鹽堆中子能譜Fig.7 Neutron spectra of three molten salt reactors

5 結(jié)語

本文基于U-PU循環(huán)的三種熔鹽快堆，進行了堆芯幾何模型優(yōu)化，研究了增殖比的影響因素，著重從熔鹽特性、堆芯尺寸變化進行增殖比分析，結(jié)論如下：

1）在相同優(yōu)化后的堆型中，在相同運行溫度及相同重金屬溶解度下，NaCl熔鹽快堆的增殖比最高，LiF熔鹽堆的增殖比次之，NaF熔鹽堆的增殖比最低。

2）NaCl熔鹽快堆的增殖比隨著增殖層和反射層厚度而增加，增幅在逐漸減小；NaF和LiF熔鹽快堆在增殖層小于60 cm時，增殖比隨增殖層的增加稍有增大，增殖比不隨反射層尺寸而變化。

3）對三種熔鹽堆，增殖層和反射層厚度的改變不影響堆芯臨界狀態(tài)和裂變區(qū)中子能譜；對于NaCl熔鹽快堆，增殖區(qū)的中子通量隨著增殖層和反射層厚度的增加而增大。