反向旋轉圓偏振雙色激光場驅動下氬原子非順序雙電離研究

錢麗潔 楊巖 孫真榮

摘要：在經典系綜模型下，研究了氬（Argon，Ar）原子在800 nm和400 nm反向旋轉圓偏振雙色（Counterrotating Circularly Polarized Two-Color，CRTC）激光場驅動下的非順序雙電離（Non- SequentialDouble Ionization，NSDI）過程.理論分析了激光強度、雙色場強度比、脈沖相對相位，以及激光脈沖寬度等光場參數對非順序雙電離機制及其量子產率的影響，得到了雙電子能量的時間演化譜：發(fā)現并分析了兩種不同的非順序雙電離機制：討論了電子返回碰撞能對不同非順序雙電離過程的影響.

關鍵詞：非順序雙電離;雙色激光場;經典系綜模型;電子碰撞;多電子動力學

中圖分類號：0562.5

文獻標志碼：A

DOI： 10.3969/j.issn.1000-5641.201922010

0 引 言

當原子或分子與強激光場相互作用時，會發(fā)生很多新穎的物理現象，如非順序雙電離（NSDI） [1-3]、閾上電離（Above-Threshold Ionization，ATI）[4]、高次諧波產生（High Harmonic Generation.HHG）[5]等.對于非順序雙電離的解釋，最重要的兩種解釋是抖落機制[1]和重散射機制[6]：抖落機制中，第一個電子的快速出射會使離子核突然失去屏蔽，勢壘重新排列，導致第二個電子的同時電離，這個過程對光偏振特性和光波長并不敏感;而重散射機制中，第一個電子在光場中可以隧穿或者越壘電離，然后在激光場的驅動下震蕩運動，當電場反向時部分電子可以返回到離子核，使第二個電子通過非彈性碰撞電離或者到達激發(fā)態(tài)，再在光場的作用下電離.后續(xù)的研究發(fā)現，非順序雙電離的增強效應主要發(fā)生在線性偏振場中，而在圓偏振場中則會受到抑制[7-8]，因此目前主要采用重散射機制來解釋非順序雙電離.

在過去的20年里，大量的研究都聚焦在線偏振光場誘導的電子非順序雙電離，而對于原子分子體系在多脈沖構成的多維復雜光場中的雙電離研究較少.相比于單色光場，多色光場除了可以在時域、頻域進行調控以外，還可以從空間形貌、相對相位、電場強度比等多個方面來研究電子的電離過程，這已經成為近年來研究原子分子體系多電子電離機制、調控阿秒時間尺度的多維電子動力學的熱門手段.2015年，Mancuso等探索了一個重要的機制：雙色圓偏振激光場中的強場電離[9].與以往使用線偏振驅動場的工作不同，他們探測了在二維平面上驅動的電子軌跡，從而將隧穿角與重散射角分離開來;同時他們發(fā)現使用反旋轉場存在顯著的電子一離子重散射，使用共旋轉場則不存在此現象.之后，他們又嘗試改變二次諧波場與基頻場的強度比，以優(yōu)化電子一離子重散射[10]，2016年，Chaloupka等分析了氦原子在雙色反向旋轉圓偏振激光場中的雙電離[11]，結果表明，在反向旋轉場中非順序雙電離幾率較高，通過改變兩個場的相對強度，可以改變不同的電離途徑，從而實現對強場過程的獨特控制.而Eckart等研究的由反向旋轉圓偏振場組成的激光脈沖對Ar原子的非順序雙電離[12]，同樣得出了雙電離幾率與兩個場的相對強度密切相關，并表現出與強度有關的膝狀結構;他們認為雙電離是由一束幾乎單能的再聚合電子驅動的，其強度和能量可以由場參數控制.最近，Ma等采用半經典模型研究了鎂原子在CRTC激光場場中的非順序雙電離[13]，結果表明，電子的角分布與雙色場的強度比有強烈的相關性;他們對非順序雙電離軌跡進行回歸分析后發(fā)現，改變雙色場強度比可以控制非順序雙電離中電子對的出射時間.

以上這些結果在其他的實驗和理論模擬中已得到了證實[14-16]，但是這些研究都主要集中在雙色場強度比對非順序雙電離增強的調控.本文使用經典系綜模型[17]，更深入地研究了CRTC激光場中不同光場參數對Ar原子的非順序雙電離動力學的影響;通過理論計算，分析了激光強度、雙色場強度比、脈沖相對相位以及激光脈沖寬度等光場參數對非順序雙電離機制及其量子產率的影響，得到了雙電子能量的時間演化軌線，解析出了兩種不同的非順序雙電離機制，并討論了電子返回碰撞能對于不同非順序雙電離過程的影響.響.

1 經典系綜模型

本文采用的經典模型是Eberly等人建立的軟核勢能模型[17].第一步是建立模型原子的微正則系綜，本文將系綜中每個雙電子原子的能量固定為基態(tài)能量.首先在原點處放置雙電子原子的原子核（之后假設核是不動的），然后隨機分配兩個電子的位置和動量，使總能量等于給定的原子基態(tài)能量;之后在無場條件下兩個電子運動一段時間后（一般時長為200 arbitrary.units（任意單位，本文用縮寫“a.u.”，下同）），就可以得到穩(wěn)定的初始系綜.初始系綜的哈密頓量表達式為

式（1）中，Pi和ri是第i個電子的動量和位置，rij是第i和第J個電子的距離，使用軟核參數a和b來穩(wěn)定模型原子，a根據原子種類取不同值來防止自電離，b通常取0.1 a.u.來避免數值奇點，Etot是原子的第一第二電離能之和（對于雙電離）.本文取a= 1.5，b=0.1， Etot=-1.59.給定了總能量，電子的動量和位置可以隨機分配.先在無場情況下進行自由演化，得到一個穩(wěn)定的初始系綜;然后加人光場，電子的運動遵循牛頓運動方程

第二步，在激光場的作用下經歷足夠長的時間演化后，得到每一時刻電子的位置和動量并記錄下來.激光脈沖結束后，檢測每個電子的能量f電子的動能、電子與核的勢能以及電子之間的相互作用能之和），若兩個電子的能量都大于零，則認為發(fā)生了雙電離.本文定義碰撞時間為第一個電子電離后兩個電子間相互作用能最大的時刻.

2 光場參數對雙電離幾率的調控

在本文的計算中，使用800 nm圓偏振激光作為基頻場（Lr），偏振方向相反的400 nm圓偏振激光作為二次諧波場（/b），組合成反向旋轉圓偏振雙色場.為了使不同強度比下的固定激光強度IO對應的組合電場振幅Eo保持不變，將基波（紅光）和二次諧波（藍光）激光脈沖分別表示為

式（3）、式（4）中，γE是二次諧波和基頻激光脈沖之間的電場強度比，雙色場強度比表示為Ib/Ir=γ2E，組合電場為E= Er+Eb，ψωr=0.057 0 a.u.和ωb=0.114 0 a.u.分別對應800 nm和400 nm波長激光脈沖的頻率，f（t）表示高斯脈沖包絡線，φ0表示兩個光場間的相對相位.

圖1所示為不同光場條件下的Ar原子雙電離產率（DI yield）曲線.由前文可知，在單色圓偏振場中不可能發(fā)生非順序雙電離過程，因此800 nm圓偏振雙電離產率曲線（綠色空心菱形符號）是單純的順序雙電離產率，灰色區(qū)域中不同強度比CRTC激光場對應的雙電離曲線都存在著非順序雙電離的增強.可以看到，當Ib /Ir為1和2時，Ar原子的雙電離產率相差不大，且其非順序雙電離的增強效果要明顯強于Ib //r為0.5和6時.在后續(xù)的計算中，本文采用的合場激光強度（Intersity）為對應于800 nm線偏振0.4 PW/cm2的光場強度（綠色實線標示處）.在此強度下，不同強度比的非順序電離增強作用比較明顯.

為了進一步了解Ib //r對非順序雙電離的影響，在保持總電場振幅不變的條件下，利用經典模型，本文得到了10 fs脈沖寬度（Pulse width）時不同Ib/Ir對應的Ar原子雙電離產率，如圖2（a）所示.由圖2（a）可知，當/b//r逐漸增大時，雙電離幾率在/b//r=1.5處到達峰值，之后隨著Ib /Ir的增大逐漸降低，在Ib/Ir>10后雙電離幾率基本保持不變.這說明，對應不同的雙色場強度比，Ar原子的非順序雙電離增強效應不同，當Ib /Ir為1.5時，增強效果最大，雙電離產率增強了約14倍（Ib/Ir=1.5時的雙電離幾率峰值與Ib/Ir=14后的穩(wěn)定雙電離幾率相比）.圖2（b）展示了上述增強效應在同樣的光場強度，不同脈沖寬度（指雙色場的脈沖寬度）條件下的趨勢.由圖2（b）可以發(fā)現，Ar原子的非順序雙電離增強效應在不同脈沖寬度下具有幾乎相同的變化規(guī)律，當Ib /Ir為1.5～2時具有最佳的增強效果（圖中灰色區(qū)域）.

同時，脈沖寬度對雙電離產率具有一定的調控作用，在圖2（c）中，本文設定Ib /Ir的值為2，保持總光場強度不變，得到了不同脈寬對于非順序雙電離增強效應的調控曲線.在脈沖寬度在40 ～80 fs時，雙電離產率具有最大值，非順序雙電離增強了約31%（脈寬為60 fs時的雙電離幾率峰值與10 fs時相比）.此外，雙色場相對相位對雙電離產率的影響同樣得到了計算.圖2（d）為6種不同脈沖寬度的CRTC激光場在Ib /Ir的值為2，光場強度為0.4 PW/cm2時，其對應的雙電離產率與相對相位φ0的依賴曲線.由圖（2）d可以看到，相比于改變Ib /Ir和脈沖寬度，相對相位對非順序雙電離的增強效應很弱，其調制深度（曲線中最大值與最小值之差與平均值的比值）<1%，且無論在短脈寬（5 fs，10 fs，15 fs）還是長脈寬（40 fs，60 fs）下，調制規(guī)律不變.

由上述計算結果可知，不同的光場參數對Ar原子在CRTC激光場中的雙電離產率和非順序雙電離增強效應具有不同的調控效果.首先，雙電離產率和非順序雙電離增強效應對雙色場強度比Ib /Ir最為敏感，其調控范圍遠大于其他參數.為了解析Ib/Ir對非順序雙電離增強效應產生影響的原因，本文檢驗了大量不同Ib/Ir所對應的CRTC激光場電子的經典軌線，并根據其運動規(guī)律作出了Ib/Ir分別為o.5，2，6時的電場振幅（黑線）驅動電子軌線（紅線）示意圖，如圖3（a）、圖3（b）、圖3（c）所示.結果發(fā)現，當Ib/Ir較低時（圖3（a）），與單色圓偏振場相似，電子會在電場的作用下遠離核，難以返回;而隨著Ib/Ir的升高，電子仍然遠離原點，但電子軌道中會出現很短的循環(huán)路徑，在Ib/Ir為2時（圖3（b）），電子以完美的三角形軌道不斷地返回，重新遇到母體離子發(fā)生散射，導致非順序雙電離增強;最后，對于更高的Ib/Ir（圖3（c）），可以觀察到呈橢圓形的循環(huán)軌跡，電子很難重新返回母體離子，非順序雙電離的概率大大降低.

其次，脈沖寬度對非順序雙電離的增強具有一定的調控作用，其調控范圍在0.6%～31.9%之間.在圖2（c）中，在脈寬從10 fs增加到80 fs的過程中，雙電離幾率快速上升;之后，當脈寬從80 fs增大到200 fs時，雙電離幾率緩慢減小.可以認為，在脈寬在10 fs時，激光脈沖只持續(xù)幾個光周期，第一個電子可以很容易地在電場峰值處電離，在電場誘導后與母體離子發(fā)生碰撞并發(fā)生雙電離.在這種情況下，單次碰撞導致的非順序雙電離占主要地位，碰撞前的電子軌跡較短.隨著脈寬增加到80 fs左右，除了單次碰撞外，電子多次碰撞發(fā)生的概率增大，使總的雙電離幾率提高，且碰撞前的軌跡拉長.在脈寬繼續(xù)增大到200 fs的過程中，由于脈沖峰值強度變化緩慢導致第一個電子電離的幾率有所降低，從而減小了雙電離產率.綜上所述，脈沖寬度對雙電離產率的調節(jié)主要體現在對多次碰撞雙電離幾率和第一個電子電離幾率的平衡，它并不能像Ib/Ir 一樣，能徹底地抑制掉非順序雙電離過程或者令其產率大幅度上升.

最后，雙色場相對相位對雙電離產率和非順序雙電離的增強調控效果很弱，可以忽略不計.此外，值得一提的是，本文也計算了在不同光場強度下，上述光場參數對雙電離的影響.結果表明，除了隨著光場強度增加，雙電離產率的絕對值有所增加以外，上述3個參數對雙電離幾率和非順序雙電離增強效應的調控規(guī)律保持不變.

3 電子總能量與返回動能的分析

由上文可知，雙色場強度比Ib/Ir是調控Ar原子非順序雙電離增強最為重要的光場參數.為了更加深入地理解強度比是如何在雙電離過程中增加電子碰撞幾率、提升非順序雙電離產率的，本文從雙電子動力學的角度進行了分析.眾所周知，非順序雙電離過程的核心在于電子的重碰撞過程，只有同時滿足電子與離子核發(fā)生碰撞且第一個電子所攜帶動能大于某個閾值（這個值在不同的非順序雙電離過程中會不同，后文會詳細闡述）這兩個條件，非順序雙電離才會發(fā)生.因此，可以認為雙色場強度比的調控不僅可以提高電子發(fā)生回轉與離子核碰撞的幾率，而且可能對回轉電子的動能產生影響.圖4是不同強度比下兩個電子在電離過程中的能量演化示意圖.圖4中，橫軸是光場振蕩的周期f Oscillation Cycle）數（T），縱軸是兩個電子的能量（Energy），這里的能量是兩個電子的動能、勢能以及相互作用能之和.在這里，當其中一個電子的能量大于0時，認為它已經發(fā)生了電離;當兩個電子的能量都大于0時，認為發(fā)生了雙電離.通過這種電子之間的能量轉化動力學圖譜，可以清楚地辨析碰撞電離的機制以及其時間演化過程.

首先，從圖4（a）、圖4（b）、圖4（c）中可以看到，電離后的電子返回離子核發(fā)生碰撞后雙電離機制有兩種：直接碰撞電離（Recollision-lnduced Ionization， RII）和碰撞激發(fā)電離（Recollision-inducedExcitation with Subsequent Ionization，RESI）.對于第一種情況，電子與離子核發(fā)生碰撞后，兩個電子的能量迅速變大并電離（能量大于0以后），典型的電子能量軌線如圖4（f）所示.對于第二種情況，返回電子與離子核發(fā)生碰撞后，一個電子發(fā)生了電離，而另外一個并沒有直接電離而是被激發(fā)到激發(fā)態(tài)（能量大于0.63 a.u.，圖4（a）中紅色圓圈部分），一定的時間延遲后，在光場的誘導下再發(fā)生電離.這種碰撞激發(fā)電離可以分成兩種類型：一種是返回電子碰撞后再次電離，而原本處于束縛態(tài)的電子（能量為-1.02 a.u.）被激發(fā)到了激發(fā)態(tài)隨后電離;另一種是返回電子碰撞后自身回到了激發(fā)態(tài)隨后電離，而原本處于束縛態(tài)的電子發(fā)生了直接電離.這兩類碰撞激發(fā)電離過程的典型電子能量軌線如圖4（d）、圖4（e）所示.

除了圖4所示/b//r=0.5，2，6時的情況，上面提到的兩種不同的電離機制RESI和RII在不同Ib/Ir值下都有可能發(fā)生.為了準確地研究不同Ib/Ir對電離機制的影響，本文計算了脈寬為10 fs，光場強度為0.4 PW/cm2時，兩種不同電離機制隨Ib/Ir變化的情況，其變化曲線見圖5.從圖5中可以看到，在Ib/Ir從0.5增大到2的過程中，RESI的發(fā)生概率（Probablity）漸漸增大，在Ib/Ir=2時到達峰值，在非順序雙電離事件中占比84.7%，而RII則受到抑制，僅占15.3%;隨后，RESI的發(fā)生概率又開始緩慢降低，在Ib/Ir=5后基本保持不變，RII隨Ib/Ir的變化趨勢則與RESI完全相反，且RESI始終在非順序雙電離中占主導地位.下面結合圖6分析出現此現象的原因.

其次，對于不同的Ib //r，非順序雙電離事件的發(fā)生概率以及電離機制有明顯不同.為了更準確地了解Ib/Ir對上述兩種非順序雙電離機制的影響，本文計算了電子在返回碰撞時的動能，并作出了4種不同強度比情況下的分布圖，如圖6所示.圖6中，縱軸表示返回電子的總數目（Counts），藍色虛線表示雙電離需要的能量（1.02 a.u.），紅色虛線表示電子的激發(fā)能（0.63 a.u.）.這里，將藍色和紅色虛線中間的區(qū)域標示為I區(qū)，若返回電子的動能分布在I區(qū)，則碰撞后Ar+可以到達激發(fā)態(tài);將紅色虛線右邊的區(qū)域標示為II區(qū)，在此區(qū)域，返回電子動能很大，可以將束縛電子直接電離，產生Ar2+.對4種不同情況下的電子動能進行統(tǒng)計，在圖中，/b//r=1時返回電子的動能分布處于激發(fā)區(qū)I區(qū)的電子占總的雙電離粒子數的14.48%，處于II區(qū)的電子為1.54%;Ib/Ir=2時，處于I區(qū)和II區(qū)的電子比例都比Ib/Ir=1時要有所增大，非順序雙電離過程得到了增強，得到的原子雙電離幾率更高;然而Ib //r繼續(xù)增大后，在Ib/Ir=6，10時，本文發(fā)現電子的返回動能在I區(qū)的電子分布逐漸變少，II區(qū)的電子甚至逐漸消失，說明返回電子越來越難以使束縛電子到達激發(fā)態(tài)或者直接電離，非順序雙電離增強作用減弱，原子雙電離幾率隨著強度比增加而降低，這與圖2中所示的雙電離幾率隨強度比的變化曲線是一致的.從圖6中也可以看到，在不同強度比下，處于I區(qū)的返回電子占比始終比II區(qū)的電子占比更高，也就是說返回電子更可能將束縛電子碰撞激發(fā)，而不是使其直接電離，這就解釋了圖5中所示RESI在NSDI事件中發(fā)生概率更高的現象.由此可見，雙色場強度比這個參數不僅可以調節(jié)電子回轉與離子核發(fā)生碰撞的幾率，更重要的是它可以對回轉電子的動能進行調控，選擇合適的強度比可以明顯地增強Ar原子的非順序雙電離產率.

4 結 論

本文利用經典系綜模型詳細計算了在反向旋轉圓偏振雙色場中Ar原子的雙電離機制和雙電離產率，通過改變兩束脈沖的激光強度、雙色場強度比、相對相位和脈寬實現了對非順序雙電離產率增強效應的有效調控.結果表明，雙色場強度比是核心的調控參數，當其值為1.5～2時，非順序雙電離產率增加了14倍.雙色場強度比不僅能提高回轉電子與母體離子發(fā)生碰撞的幾率，更重要的是可以影響回轉電子的動能分布，提高非順序雙電離產率.由于在圓偏振雙色場中，返回電子的能量分布可以通過雙色場強度比調控，從而可產生一系列連續(xù)可調的窄帶電子能譜，這為產生可調諧的準單色真空極紫外光源提供了一個全新的思路和方法.

[參考文獻]

[1] FITTINGOFF D N，BOLTON P R，CHANG B，et al Observation of nonsequential double ionization of Helium with optical tunneling[J]. Physical Review Letters. 1992. 69（18）： 2642-2645. DOI： 10.1103/PhysRevLett.69.2642.

[2]

WAIKER B，SHEEHY B，DIMAURO L F，et al Precision measurement of strong field double ionization of Helium [J]. PhysicalReview Letters， 19947 73（9）： 1227-1230. DOI： 10.1103/PhysRevLett.73.1227.

[3]

LI H Y，WANG B B，CHEN J， et al Effects of a static electric field on nonsequential douole ionization[J]. Physical Review A，2007，76（3）： 033405. DOI： 10.1103/PhysRevA.76.033405

[4]

AGOSTINI P，FABRE F，MAINFRAY G，et al.Free-free transitions following six-photon ionization of Xenon atoms [J]. PhysicalReview Letters. 1979， 42（17）： 1127-1130. DOI： 10.1103/PhysRevLett.42.1127.

[5]

KRAUSZ F. IVANOV M. Attosecond physics [J] . Reviews of Modern Physics， 2009， 81： 163-234. DOI： 10.1103/RevModPhys.81.163.

[6]

CORKUM P B. Plasma perspective on strong-field multiphoton ionization [J] . Physical Review Letters， 1993， 71（13）： 1994-1997. DOI： 10.1103/PhysRevLett.71.1994.

[7]

HAO X L， WANG G Q， JIA X Y， et al. Nonsequential double ionization of Ne in an elliptically polarized intense laser field EJl. Physical Review A， 2009， 80（2）： 023408. DOI： 10.1103/PhysRevA.80.023408.

[8]

DIETRICH P. BURNETT N H. lVANOV M， et al. High-harmonic generation and correlated two-electron multiphoton ionization withelliptically polarized light [J]. Physical Review A， 1994， 50（5）： 3585-3588. DOI： 10.1103/PhysRevA.50.R3585.

[9]

MANCUSO C A. HICKSTEIN D D， GRYCHTOL P， et al. Strong-field ionization with two-color circularly polarized laser fields [J] .Physical Review A， 2015， 91（3）： 031402. DOI： 10.1103/PhysRevA.91.031402.

[10]

MANCUSO C A， HICKSTEIN D D. DORNEY K M. Controlling electron-ion rescattering in two-color circularly polarized femtosecondlaser fields [J]. Physical Review A， 2016， 93（5）： 053406. DOI： 10.1103/PhysRevA.93.053406.

[11]

CHALOUPKA J L， HICKSTEIN D D. Dynamics of strong-field double ionization in two-color counterrotating fields [J] . PhysicalReview Letters. 2016， 116（14）： 143005. DOI： 10.1103/PhysRevLett.116.143005.

[12]

ECKART S， RICHTER M， KUNITSKI M. et al. Nonsequential double ionization by counterrotating circularly polarized two-colorlaser fields [J]. Physical Review Letters， 2016， 117（13）： 133202. DOI： 10.1103/PhysRevLett.117.133202.

[13]

MA X M. ZHOU Y M， CHEN Y B. et al. Timing the release of the correlated electrons in strong-field nonsequential double ionizationby circularly polarized two-color laser fields [J]. Optics xpress， 2019， 27（3）： 1825-1837. DOI： 10.1364/OE.27.001825.

[14]

MANCUSO C A， DORNEY K M. HICKSTEIN D D. et al. Controlling nonsequential double ionization in two-color circularly polarizedfemtosecond laser fields[J]. Physical Review Letters， 2016， 117（13）： 133201. DOI： 10.1103/PhysRevLett.117.133201.

[15] ECKART S. KUNITSKI M. RICHTER M. Subcycle interference upon tunnel ionization by counter-rotating two-color fields [J]. Physical Review A， 2018， 97（4）： 041402. DOI： 10.1103/PhysRevA.97.041402.

[16] LIN K， JIA X Y， YU Z Q， et al. Comparison study of strong-field ionization of molecules and atoms by bicircular two-colorfemtosecond laser pulses [J]. Physical Review Letters， 2017， 119（20）： 203202. DOI： 10.1103/PhysRevLett.119.203202.

[17]

WANG X， EBERLY J H. Classical theory of high-field atomic ionization using elliptical polarization [J] . Physical Review A. 2012，86（1）： 013421. DOI： 10.1103/PhysRevA.86.013421.

（責任編輯：李藝）