頁巖氣儲(chǔ)層工作液傷害機(jī)理研究現(xiàn)狀

王 瑞， 吳新民， 馬 云， 白海濤

(西安石油大學(xué)石油工程學(xué)院; 西部低滲-特低滲油藏開發(fā)與治理教育部工程研究中心;陜西省油氣田特種增產(chǎn)技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，西安 710065)

截至2018年6月，中國先后發(fā)現(xiàn)并落實(shí)了涪陵、長寧-威遠(yuǎn)、昭通等頁巖氣田，累計(jì)探明地質(zhì)儲(chǔ)量10 450×109m3，2018年產(chǎn)量110×109m3[1]。目前，頁巖氣開發(fā)的研究主要集中在資源評(píng)價(jià)選區(qū)、安全鉆進(jìn)、高效壓裂和長效開采等方面[2]，但對(duì)工作液對(duì)頁巖氣產(chǎn)出的影響和與之對(duì)應(yīng)的頁巖儲(chǔ)層傷害及保護(hù)技術(shù)關(guān)注較少。

頁巖氣儲(chǔ)層傷害機(jī)理與常規(guī)天然氣的不同，頁巖的敏感性礦物、物性及孔隙結(jié)構(gòu)、巖石潤濕性和含水飽和度等特征都存在特殊性，特別是其產(chǎn)出涉及氣體的解吸和擴(kuò)散過程，不能再以單一的滲透率傷害來對(duì)其進(jìn)行評(píng)價(jià)，且此問題在面對(duì)新發(fā)現(xiàn)和接替的深層、高壓、超高壓頁巖氣層系時(shí)更為突出，因此值得開展深入研究。

為此，通過討論頁巖氣儲(chǔ)層傷害潛在因素以及深層頁巖氣儲(chǔ)層傷害的特殊性，分析工作液對(duì)頁巖氣滲流、擴(kuò)散和吸附解吸的傷害機(jī)理研究進(jìn)展，包括與頁巖氣滲流傷害相關(guān)的頁巖儲(chǔ)層的敏感性和工作液傷害、返排時(shí)傷害解除及滲吸、工作液對(duì)頁巖氣吸附/解吸與擴(kuò)散的傷害。提出了該研究方向需要關(guān)注和亟待解決的問題。

1 頁巖氣儲(chǔ)層傷害潛在因素

與常規(guī)天然氣藏相比，頁巖氣儲(chǔ)層傷害的特殊潛在因素體現(xiàn)在：頁巖為強(qiáng)非均質(zhì)[3]，其組成富含有機(jī)質(zhì)(干酪根)，質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1.0%～20.0%[4]，且黏土礦物含量高[5-7]；頁巖中的孔隙除大孔、介孔外，還存在微孔和微裂縫(圖1)[8]，有機(jī)質(zhì)含量越高，微孔含量越多[9]，黏土含量越高，介孔含量越多[10]；因含有黏土礦物和有機(jī)質(zhì)成分所以頁巖表面呈現(xiàn)兩性潤濕，同時(shí)因經(jīng)歷生、排烴階段，造成儲(chǔ)層含水飽和度超低，所以液相潛在損害突出；頁巖氣井鉆井液油基和水基都有使用[11]，壓裂液以滑溜水為主[12-14]。

圖1 頁巖中的微裂縫

與常壓頁巖氣藏相比，深層頁巖氣藏地質(zhì)條件更為復(fù)雜，對(duì)工程技術(shù)提出了新的挑戰(zhàn)，即儲(chǔ)層埋藏更深，溫度更高，壓力體系復(fù)雜，頁巖塑性增強(qiáng)、閉合壓力高、水平應(yīng)力差異大，縫網(wǎng)改造難度更大等[15]。這樣外來流體對(duì)頁巖氣產(chǎn)出的影響和引發(fā)的儲(chǔ)層傷害的特殊性，具體表現(xiàn)在：①儲(chǔ)層致密滲透率更低，造成其對(duì)各類傷害可能特別敏感；②儲(chǔ)層含水飽和度更低，儲(chǔ)層吸水能力極強(qiáng)，有可能使水相圈閉傷害更大[16]；③壓裂后外來流體與儲(chǔ)層的接觸規(guī)模大，因毛管力極強(qiáng)，且頁巖氣產(chǎn)出過程涉及氣體吸附與解吸、擴(kuò)散、滑脫滲流和液體滲吸等多過程多機(jī)理，流動(dòng)關(guān)系復(fù)雜；④儲(chǔ)層壓力更大溫度更高，所以一系列傷害問題更為突出。

2 工作液對(duì)頁巖氣滲流的傷害

流體作用對(duì)頁巖氣產(chǎn)出的影響及工作液傷害與頁巖氣開采中氣體產(chǎn)出過程一一對(duì)應(yīng)，頁巖氣產(chǎn)出，首先是氣體在壓力差的作用下由裂縫流向井筒[17]，然后氣體由基質(zhì)擴(kuò)散至裂縫，同時(shí)氣體在基質(zhì)表面進(jìn)行解吸，兩個(gè)階段逐一引發(fā)相互連貫和接替。傳統(tǒng)的工作液對(duì)儲(chǔ)層的傷害僅關(guān)注第一階段，即對(duì)滲透率的損傷，其所涉及的主要問題有：一是傳統(tǒng)的儲(chǔ)層敏感性和工作液損傷，二是頁巖氣藏壓裂后返排時(shí)的傷害解除。

2.1 儲(chǔ)層敏感性和工作液傷害

頁巖儲(chǔ)層敏感性傷害，因頁巖儲(chǔ)層富含黏土礦物，所以流體敏感性傷害和應(yīng)力敏感性傷害嚴(yán)重，前者因?yàn)轲ね恋乃蛎?，后者因礦物顆粒運(yùn)移、流體潤滑導(dǎo)致巖石強(qiáng)度降低[18]。目前的研究多集中在頁巖氣儲(chǔ)層礦物含量與敏感性密切相關(guān)性，而關(guān)于有機(jī)質(zhì)的存在對(duì)敏感性的影響機(jī)理鮮見報(bào)道。

關(guān)于工件液對(duì)頁巖氣儲(chǔ)層的傷害，康毅力等[19]研究認(rèn)為，鉆井液傷害以固相侵入、應(yīng)力敏感、液相圈閉為主。壓裂傷害主要有壓裂液侵入，以及支撐劑嵌入、添加劑殘留、濾餅堵塞[20-22]。對(duì)應(yīng)工作液體系的研究，以研發(fā)儲(chǔ)層保護(hù)劑和水化抑制劑等為主[23]。

2.2 返排時(shí)滲透率傷害的解除

對(duì)常規(guī)天然氣藏，壓裂時(shí)為降低傷害，工程中常要求加快返排速度提高返排率[24-25]，但大量頁巖氣開發(fā)實(shí)踐中發(fā)現(xiàn)，頁巖氣藏壓后返排率較低，大量液體殘留于地層中[26]，且頁返排率越低產(chǎn)能反而較高。即對(duì)頁巖氣藏，工件液侵入傷害會(huì)解除，可能由傷害與抑制變成了增產(chǎn)與促進(jìn)。

對(duì)頁巖氣井返排率越低產(chǎn)量反而越高的現(xiàn)象，即傷害解除機(jī)理，有兩種解釋：一是任凱等[27]認(rèn)為是因?yàn)轫搸r氣儲(chǔ)層的水鎖傷害自解除，其主要機(jī)理是液相進(jìn)入儲(chǔ)層補(bǔ)充了地層能量，液相通過滲吸向基巖更深部轉(zhuǎn)移，伴隨水巖反應(yīng)誘發(fā)了微裂縫進(jìn)一步延展[28]；二是游利軍等[29]研究發(fā)現(xiàn)滲吸使儲(chǔ)層微裂縫擴(kuò)張、并產(chǎn)生新的微裂縫及縫網(wǎng)導(dǎo)致儲(chǔ)層滲透率增加，以及黏土與水膨脹后減輕了應(yīng)力敏感傷害[30]，使液體作用由對(duì)儲(chǔ)層的傷害轉(zhuǎn)變成對(duì)儲(chǔ)層的改造[31]。

而頁巖儲(chǔ)層對(duì)工作液滲吸過程及其影響因素的研究，目前多數(shù)觀點(diǎn)認(rèn)為滲吸過程是分階段的，且與有無裂縫和孔隙尺寸密切相關(guān)。針對(duì)滲吸分階段不同學(xué)者的描述不同，如游利軍等[32]將其分為潤濕相飽和度增大和飽和度重新分布；李相臣等[33]將其分為液相自吸和液相擴(kuò)散吸附兩個(gè)階段。裂縫和孔隙尺寸對(duì)滲吸的影響研究；游利軍等[34]和康毅力等[35]認(rèn)為裂縫越多自吸越快，孔隙越小毛管力越大，自吸越快。此外，深層頁巖氣在高壓環(huán)境下的產(chǎn)出具有特殊性[36]，即此時(shí)壓裂液在頁巖地層中滲吸滯留的微觀動(dòng)力學(xué)效應(yīng)，還需深入研究[2]。

3 工作液對(duì)頁巖氣擴(kuò)散和解吸的傷害

3.1 工作液對(duì)頁巖氣擴(kuò)散的傷害

頁巖氣產(chǎn)出時(shí)的擴(kuò)散過程分為兩步：一是氣體在儲(chǔ)層連通的孔隙和裂縫中由高濃度區(qū)域向低濃度區(qū)域的擴(kuò)散；二是氣體在氣體從基質(zhì)(或干酪根主體)到基質(zhì)表面的擴(kuò)散，這是因氣體在干酪根(或黏土)表面的解吸造成區(qū)域濃度差引起的。

就工作液對(duì)巖樣中氣體擴(kuò)散的影響，首先，多名學(xué)者研究發(fā)現(xiàn)巖樣含水后氣體在其中的擴(kuò)散系數(shù)會(huì)降低，如Clarkaon等[37]觀察到甲烷在濕煤樣中的擴(kuò)散能力較干樣中的大幅度減?。籅usch等[38]也發(fā)現(xiàn)濕煤樣的擴(kuò)散系數(shù)較干樣降低了40%～50%，其原因?yàn)榧淄樵谒械臄U(kuò)散可以忽略而水分子吸附層卻減小了孔徑；Pan等[39]測量到甲烷在含水煤樣中的介孔和微孔擴(kuò)散系數(shù)較在干樣中降低了80%；Xu等[40]研究認(rèn)為煤樣含水后減小了其對(duì)甲烷的吸附量，使巖樣內(nèi)外的甲烷濃度梯度降低，從而導(dǎo)致擴(kuò)散系數(shù)較干樣的減小。對(duì)頁巖，Yuan等[41]發(fā)現(xiàn)無論介孔和微孔擴(kuò)散系數(shù)都因頁巖中水的存在而降低；Lyu等[42]專門分析了頁巖吸水后膨脹的問題，發(fā)現(xiàn)因工作液的作用，液體層占據(jù)了孔隙內(nèi)壁，黏土接觸水后膨脹，兩者一同造成孔隙尺寸的減小和孔隙結(jié)構(gòu)的變化。

其次，工作液對(duì)巖樣中氣體擴(kuò)散的影響與壓力、溫度和巖樣狀態(tài)的影響密不可分，共同作用。解吸法擴(kuò)散系數(shù)測定實(shí)驗(yàn)中，吸附平衡壓力和溫度相當(dāng)于真實(shí)頁巖氣藏的儲(chǔ)層壓力和溫度，顆粒粒徑對(duì)應(yīng)儲(chǔ)層中的裂縫規(guī)模。其中，壓力對(duì)擴(kuò)散系數(shù)的影響存在三種觀點(diǎn)：①無影響，如楊其鑾[43]；②負(fù)相關(guān)，如李相臣等[44]；③正相關(guān)，如聶百勝等[45]；④階段性差異，即需要細(xì)分不同尺寸孔隙中的擴(kuò)散，如Busch 等[38]研究了甲烷在煤中的擴(kuò)散情況，發(fā)現(xiàn)擴(kuò)散系數(shù)隨吸附平衡壓力的增大而減小只在緩慢吸附段和高壓時(shí)出現(xiàn)；Yuan等[41]發(fā)現(xiàn)吸附平衡壓力對(duì)不同類型擴(kuò)散的影響有異。單一溫度對(duì)擴(kuò)散的影響，是溫度越高擴(kuò)散系數(shù)越大，但在儲(chǔ)層中溫度的影響是與壓力相關(guān)聯(lián)的，它們共同的作用機(jī)理是影響了氣體在巖樣上的吸附和解吸平衡，而吸附和解吸又會(huì)引起基質(zhì)的膨脹和收縮，從而引起孔徑的變化，以決定了擴(kuò)散類型，并最終影響擴(kuò)散系數(shù)。李相臣等[44]認(rèn)為壓力是巖樣孔隙結(jié)構(gòu)和吸附特性對(duì)解吸擴(kuò)散的宏觀表現(xiàn)，非決定作用，這與Busch等[38]和Yuan等[41]的研究結(jié)果相同，只是對(duì)此現(xiàn)象出現(xiàn)的壓力范圍和孔隙尺寸進(jìn)行了限定。樣品狀態(tài)如顆粒粒徑?jīng)Q定了介孔和微孔的數(shù)量以及顆粒的外表面積和孔隙內(nèi)比表面積的比例，也就決定了擴(kuò)散過程中在孔隙與裂縫中的擴(kuò)散和由基質(zhì)內(nèi)到基質(zhì)表面擴(kuò)散兩個(gè)階段所占的比例，這在有工作液存在時(shí)影響將更明顯。Siemons等[46]研究表明水對(duì)小顆粒煤樣的擴(kuò)散系數(shù)的抑制更明顯。

3.2 工作液對(duì)頁巖氣解吸的傷害

氣體在巖樣上的吸附與解吸為動(dòng)態(tài)平衡，解吸為其吸附的逆過程[47]，所以可通過分析吸附來研究氣體解吸過程。影響吸附的主要因素包括頁巖的礦物和有機(jī)質(zhì)組成及含量、頁巖的孔隙類型和結(jié)構(gòu)、巖樣狀態(tài)如粒徑和含水率，以及外部環(huán)境如溫度和壓力等[48]。其中，流體作用對(duì)氣體吸附的影響，目前主要研究的還只是水對(duì)頁巖氣吸附的影響。

此方面的等溫吸附實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，頁巖巖樣含水對(duì)其吸附氣體影響較大[49]，且?guī)r樣含水對(duì)其吸附氣體量間相關(guān)性較復(fù)雜，也存在爭議。首先，最初也是大多研究認(rèn)為，巖樣含水將降低其對(duì)氣體的吸附量(也就是可增加解吸量)，即平衡濕樣對(duì)氣體的吸附量低于干樣對(duì)氣體的。Joubert等[50]在分析煤對(duì)氣體的吸附時(shí)，建議必須考慮樣品濕度的影響，樣品含水量對(duì)煤吸附氣體的影響還存在一臨界值(近于煤樣的飽和吸附水含量)，超過此值含水對(duì)吸附無影響[51]；Krooss等[52]研究發(fā)現(xiàn)平衡濕樣對(duì)甲烷的吸附量較干樣降低20%～24%；Guo等[53]發(fā)現(xiàn)樣品濕度降低了低階煤對(duì)氣體的吸附量，降低程度隨濕度的增加而增加，且?guī)r樣濕度和巖樣對(duì)氣體的吸附量間不是簡單的負(fù)相關(guān)，濕度超過某值后其對(duì)吸附無影響。其次，有學(xué)者發(fā)現(xiàn)樣品含水量越大，對(duì)氣體吸附量不降反增。Sang等[54]研究發(fā)現(xiàn)注水煤樣對(duì)吸附氣體的規(guī)律和平衡濕樣以及干樣的明顯不同，煤中的液態(tài)水的存在可使煤基質(zhì)對(duì)氣體的吸附量增加，推測因?yàn)樗绊懥嘶|(zhì)表面的潤濕性。再者，還有研究關(guān)注樣品含水、孔隙結(jié)構(gòu)和吸附規(guī)律間的關(guān)系。Ross等[10]強(qiáng)調(diào)濕度對(duì)頁巖吸附氣體量有影響是明確的，但濕度是先改變了頁巖孔隙結(jié)構(gòu)，再間接影響吸附量的。Zhang等[55]認(rèn)為水份占據(jù)了黏土礦物里的吸附位，但并沒有覆蓋有機(jī)質(zhì)表面的吸附位，黏土含水引起顆粒膨脹和堵塞孔道，降低了氣體進(jìn)入孔隙并吸附于孔隙內(nèi)壁的能力。Clarkson等[56]和Bustin等[57]也認(rèn)為頁巖里的黏土表面會(huì)大部分被水占據(jù)，實(shí)際上巖樣的濕度恢復(fù)，即巖樣吸附氣體前的干燥處理時(shí)，樣品的孔隙結(jié)構(gòu)已然發(fā)生了改變。

含水狀態(tài)下的頁巖氣的吸附和解吸機(jī)理，目前有三種理論：傳統(tǒng)的氣—固吸附理論[47，58]、氣-固和氣-液界面復(fù)合吸附解吸理論[59-61]、氣-固和液-固界面復(fù)合吸附解吸理論[62-63](表1、圖2)，后兩者考慮了氣體在頁巖儲(chǔ)層中氣-固、氣-液和液-固界面的吸附，但這些理論缺少實(shí)驗(yàn)和分子模擬方面的驗(yàn)證。

表1 三種考慮液相存在的吸附理論

圖2 三種考慮流相存在的吸附理論示意圖

綜上可知，工作液對(duì)頁巖氣產(chǎn)出的影響，涉及氣體的解吸、擴(kuò)散和滲流三種傳質(zhì)方式，有機(jī)質(zhì)、黏土礦物和有微米孔、納米孔、裂縫、無裂縫多成分、多尺度孔隙介質(zhì)，水蒸氣、液態(tài)水和吸附、溶解、游離態(tài)氣體的多相態(tài)，工作液體系的復(fù)雜成分和深層的溫壓環(huán)境，以及對(duì)氣體產(chǎn)出的抑制和促進(jìn)這種兩種效應(yīng)，過程和機(jī)理復(fù)雜，這些因素間的相互作用關(guān)系還待深入研究。

4 結(jié)論

綜上所述，工作液對(duì)頁巖氣儲(chǔ)層傷害研究需要關(guān)注和待解決的主要問題如下。

(1)頁巖儲(chǔ)層流體敏感性傷害和應(yīng)力敏感性傷害嚴(yán)重，有機(jī)質(zhì)的存在對(duì)敏感性的影響機(jī)理還未見分析。對(duì)頁巖氣藏，工件液侵入傷害會(huì)解除，可能由傷害與抑制變成了增產(chǎn)與促進(jìn)。

(2)工作液對(duì)頁巖氣擴(kuò)散的傷害，主要因液體層占據(jù)了孔隙內(nèi)壁，黏土接觸水后膨脹，兩者共同造成孔隙尺寸的減小和孔隙結(jié)構(gòu)的變化，且這種影響與壓力、溫度和巖樣狀態(tài)的影響密不可分。

(3)含水狀態(tài)下的頁巖氣的吸附和解吸機(jī)理，目前有氣-固和氣-液界面復(fù)合吸附解吸理論和氣-固和液-固界面復(fù)合吸附解吸理論，但其還缺少實(shí)驗(yàn)和分子模擬方面的驗(yàn)證。

(4)頁巖儲(chǔ)層敏感性和工作液侵入傷害、頁巖對(duì)工作液滲吸引起的水鎖及自解除、工作液體對(duì)頁巖氣吸附解吸擴(kuò)散的影響三者間的相互作用機(jī)理待分析。