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    超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜檢測(cè)桃中吡唑醚菌酯和啶酰菌胺殘留和消解

    2020-03-13 08:27:30劉倩宇劉穎超董豐收徐軍吳小虎劉新剛鄭永權(quán)
    現(xiàn)代農(nóng)藥 2020年1期
    關(guān)鍵詞:吡唑半衰期標(biāo)準(zhǔn)偏差

    劉倩宇 ,劉穎超 ,董豐收 ,徐軍 ,吳小虎 ,劉新剛 ,鄭永權(quán)

    (1.河北農(nóng)業(yè)大學(xué),河北省植物生理與分子病理學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,河北保定 071001;2.中國(guó)農(nóng)業(yè)科學(xué)院植物保護(hù)研究所,植物病蟲害生物學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100193)

    桃(Prunus persicaL.)肉質(zhì)鮮美,含有豐富的維生素、礦物質(zhì)和果酸,具有很高的營(yíng)養(yǎng)價(jià)值和醫(yī)療保健作用[1]。褐腐病是一種危害桃樹的世界性病害,其傳播快、分布廣,成熟期發(fā)病最多,嚴(yán)重影響桃果產(chǎn)量和品質(zhì)[2]。吡唑醚菌酯和啶酰菌胺對(duì)桃褐腐病具有良好的防效[3-4]。實(shí)際生產(chǎn)中,該藥劑在桃樹坐果期大量應(yīng)用。因此,開展關(guān)于吡唑醚菌酯和啶酰菌胺在桃果中殘留行為的研究具有重要意義。

    吡唑醚菌酯(pyraclostrobin)是一種甲氧基丙烯酸酯類殺菌劑,通過阻止細(xì)胞色素b和C1間的電子傳遞,抑制線粒體呼吸作用,從而破壞病原菌能量循環(huán)進(jìn)而導(dǎo)致細(xì)胞死亡[5]。啶酰菌胺(boscalid)是一種煙酰胺類廣譜殺菌劑,通過抑制病原菌有氧呼吸三羧酸循環(huán)中琥珀酸脫氫酶活性,干擾細(xì)胞分裂和生長(zhǎng),從而起到殺菌作用[6]。關(guān)于吡唑醚菌酯和啶酰菌胺的殘留檢測(cè)方法主要有氣相色譜法(GC)[7]、氣相色譜-質(zhì)譜法(GC-MS)[8]、高效液相色譜法(HPLC)[9]和液相色譜-質(zhì)譜法(LC-MS)[10]等。前處理方法有固相萃取[11]、液液萃取[12]、分散固相萃取[8]和QuECh-ERS[10]法。其中QuEChERS前處理方法結(jié)合LC-MS,靈敏度高,重復(fù)性好。關(guān)于吡唑醚菌酯和啶酰菌胺在草莓[10]、葡萄[11]和黃瓜[13]中的殘留行為已有報(bào)道,但有關(guān)吡唑醚菌酯和啶酰菌胺在桃中的檢測(cè)方法及殘留研究未見報(bào)道。

    目前,我國(guó)規(guī)定吡唑醚菌酯在桃上的最大殘留限量(MRL)為1 mg/kg,未規(guī)定啶酰菌胺在桃上的MRL[14],歐盟規(guī)定啶酰菌胺在桃上的MRL為5 mg/kg[15]。為評(píng)價(jià)吡唑醚菌酯和啶酰菌胺在桃果上的殘留及消解水平,本研究建立UPLC-MS/MS快速檢測(cè)吡唑醚菌酯和啶酰菌胺在桃中的殘留分析方法,并開展吡唑醚菌酯和啶酰菌胺在桃上的消解動(dòng)態(tài)研究,為其安全使用提供依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 儀器和試劑

    ACQUITY UPLC-TQD超高效液相色譜-三重四極桿質(zhì)譜聯(lián)用儀、ACQUITYUPLC BEHC18色譜柱(2.1 mm×100 mm,1.7 μm),Waters公司;CK-2000高通量組織研磨儀,托摩根生物科技有限公司;TG16-WS臺(tái)式高速離心機(jī),長(zhǎng)沙湘儀離心機(jī)有限公司;Mili-Q超純水儀,美國(guó)Milipore公司。

    吡唑醚菌酯標(biāo)準(zhǔn)品(純度98.6%),啶酰菌胺標(biāo)準(zhǔn)品(純度98.6%),北京勤誠(chéng)亦信科技開發(fā)有限公司;乙腈(色譜純)、甲酸,北京北化精細(xì)化學(xué)品有限公司;N-丙基乙二胺(PSA)(40 μm)、Filter Unit濾膜(0.22 μm),天津博納艾杰爾科技有限公司;乙腈、無(wú)水硫酸鎂、氯化鈉(分析純),國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司;38%唑醚·啶酰菌水分散粒劑,巴斯夫(中國(guó))有限公司。

    1.2 田間試驗(yàn)設(shè)計(jì)

    參照NY/T788—2018《農(nóng)作物中農(nóng)藥殘留試驗(yàn)準(zhǔn)則》[16],于2018年4—8月分別在北京市大興區(qū)、山西省晉中榆次區(qū)、河南省濟(jì)源市以及湖南省長(zhǎng)沙市的桃園中進(jìn)行38%唑醚·啶酰菌水分散粒劑在桃樹上的殘留消解動(dòng)態(tài)試驗(yàn)。設(shè)置空白對(duì)照區(qū)和消解動(dòng)態(tài)區(qū),每個(gè)小區(qū)有桃樹4株,每個(gè)處理重復(fù)3次,隨機(jī)排列,處理間設(shè)保護(hù)帶。在桃褐腐病發(fā)病初期,按推薦最高劑量有效成分用量253.3 mg/kg,制劑用量1 500倍液兌水莖葉噴霧1次。分別于施藥后7、14、21、28、35 d采集桃樣品,隨機(jī)取樣2 kg,縮分留樣200 g,勻漿后-20℃低溫冷凍保存待測(cè)。

    1.3 分析方法

    1.3.1 檢測(cè)條件

    色譜條件:ACQUITY UPLC BEH C18色譜柱(2.1 mm×100 mm,1.7 μm);柱溫:30℃;流動(dòng)相:0.1%甲酸水溶液、乙腈,流速:0.3 mL/min;進(jìn)樣量:3 μL;梯度洗脫條件見表1。

    表1 梯度洗脫條件

    質(zhì)譜條件:電噴霧離子源,正離子電離模式(ESI+)。毛細(xì)管電壓3.5 kV,離子源溫度150℃,去溶劑溫度500℃,去溶劑氣(N2)流量650 L/h,錐孔反吹氣(N2)流量50 L/h。采用多重反應(yīng)監(jiān)測(cè)(MRM),具體參數(shù)見表1。

    表2 多重反應(yīng)監(jiān)測(cè)(MRM)質(zhì)譜參數(shù)

    1.3.2 樣品前處理

    稱取10.0g(精確到0.01 g)均質(zhì)桃樣品于含50 mL聚四氟乙烯的離心管中,加入5 mL超純水,渦旋3 min后加入10 mL乙腈,2 000次/min振蕩提取10 min,然后加1 g NaCl和4 g無(wú)水硫酸鎂,2 000次/min迅速振蕩5 min,再以4 000 r/min離心5 min后,移取1.5 mL上清液(乙腈層)至裝有50 mg PSA和150 mg無(wú)水硫酸鎂的2 mL離心管中,2 000 r/min渦旋1 min,5 000 r/min離心5 min后,上清液過0.22 μm有機(jī)濾膜,于-20℃貯存待測(cè)。

    1.3.3 標(biāo)準(zhǔn)溶液配制及基質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)曲線繪制

    用電子天平分別稱取0.010 14 g吡唑醚菌酯(98.6%)和啶酰菌胺(98.6%)標(biāo)準(zhǔn)品,用色譜純乙腈作溶劑配制100 mg/L儲(chǔ)備液100 mL,于4℃避光保存。

    用色譜純乙腈梯度稀釋,配制質(zhì)量濃度分別為2.00、1.00、0.50、0.20、0.10、0.05、0.02、0.01 mg/L的系列標(biāo)準(zhǔn)品混合溶液;用空白桃樣品提取液稀釋,配制上述質(zhì)量濃度的混合基質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)溶液,分別以吡唑醚菌酯和啶酰菌胺的質(zhì)量濃度為橫坐標(biāo),相應(yīng)的峰面積為縱坐標(biāo)繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線。

    1.3.4 添加回收試驗(yàn)

    分別添加3個(gè)水平的吡唑醚菌酯和啶酰菌胺混合標(biāo)準(zhǔn)溶液于空白桃均質(zhì)樣品中,其添加水平分別為0.01、1.00、2.00 mg/kg。按1.3.1條件進(jìn)行檢測(cè),計(jì)算添加回收率及相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差。

    1.3.5 數(shù)據(jù)處理

    吡唑醚菌酯和啶酰菌胺在桃中的殘留量隨時(shí)間變化,可用一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程表示。

    式中:Ct為時(shí)間t時(shí)的農(nóng)藥殘留量,mg/kg;C0為施藥后的原始沉積量,mg/kg;k為消解系數(shù),d-1;t為施藥后時(shí)間,d。

    通過式(1)得到的消解系數(shù)k,通過式(2)即可計(jì)算消解半衰期T1/2。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 檢測(cè)條件優(yōu)化

    為使吡唑醚菌酯、啶酰菌胺的測(cè)定達(dá)到最佳靈敏度和最佳分離效果,將0.1 mg/L吡唑醚菌酯和啶酰菌胺標(biāo)準(zhǔn)溶液在掃描范圍100~500m/z直接進(jìn)樣,選擇合適的離子源。在電噴霧離子源、正離子模式下,吡唑醚菌酯和啶酰菌胺均具有較好的電離效果,并獲得特征離子峰[M+H]。在此基礎(chǔ)上優(yōu)化監(jiān)測(cè)離子、錐孔電壓和碰撞能量等質(zhì)譜參數(shù),最終優(yōu)化條件如1.3.1所述。進(jìn)一步優(yōu)化色譜條件,在流動(dòng)相為乙腈-0.1%甲酸水溶液時(shí),得到較好的靈敏度、重現(xiàn)性及峰形(圖1)。

    2.2 方法的線性范圍、靈敏度

    基質(zhì)匹配外標(biāo)法定量分析,結(jié)果表明吡唑醚菌酯和啶酰菌胺在0.01~2 mg/L的質(zhì)量濃度范圍內(nèi)均呈現(xiàn)良好的線性關(guān)系。其回歸方程和相關(guān)系數(shù)分別是:y=2 798.5x+156 696,R2=0.990 9(吡唑醚菌酯);y=434.84x+6 166.7,R2=0.999 2(啶酰菌胺)。在0.01、1.00、2.00 mg/kg添加水平下,吡唑醚菌酯在桃中的平均回收率為89.8~96.9%,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.8%~5.4%;啶酰菌胺在桃中的平均回收率為81.1%~100.5%,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為3.3%~8.9%(表3)。吡唑醚菌酯和啶酰菌胺的定量限均為0.01 mg/kg。

    圖1 吡唑醚菌酯和啶酰菌胺標(biāo)準(zhǔn)品色譜圖(0.01 mg/L)

    表3 吡唑醚菌酯和啶酰菌胺在桃中的添加回收率及相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(n=5)

    2.3 吡唑醚菌酯、啶酰菌胺在桃中的消解動(dòng)態(tài)

    吡唑醚菌酯和啶酰菌胺在桃中的消解動(dòng)態(tài)均符合一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程回歸曲線Ct=C0e-kt,吡唑醚菌酯在北京、山西、河南、湖南等4個(gè)地區(qū)桃中的半衰期分別為15.8、7.8、13.1、7.2 d;啶酰菌胺在北京、山西、河南、湖南等4個(gè)地區(qū)桃中的半衰期分別為11.0、7.1、11.8、7.0 d,結(jié)果見表4。吡唑醚菌酯和啶酰菌胺在不同地區(qū)的消解動(dòng)態(tài)曲線見圖2,兩者均在山西和湖南消解較快,在北京和河南消解較慢。

    表4 吡唑醚菌酯和啶酰菌胺在桃中消解動(dòng)態(tài)

    圖2 吡唑醚菌酯和啶酰菌胺在不同地區(qū)的消解動(dòng)態(tài)

    3 結(jié)論與討論

    本研究在QuEChERS方法基礎(chǔ)上,建立了UPLCMS/MS測(cè)定桃中吡唑醚菌酯和啶酰菌胺的殘留分析方法。在0.01~2.00 mg/L范圍內(nèi),吡唑醚菌酯和啶酰菌胺的濃度與色譜峰面積均呈現(xiàn)良好的線性關(guān)系;在添加水平為0.01~2.00 mg/kg時(shí),吡唑醚菌酯在桃中的平均回收率為89.8%~96.9%,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.8%~5.4%;啶酰菌胺在桃中的平均回收率為81.1%~100.5%,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為3.3%~12.1%。吡唑醚菌酯和啶酰菌胺在桃中的定量限均為0.01 mg/kg。與楊霄鴻等[10]建立的HPLC-MS/MS測(cè)定吡唑醚菌酯和啶酰菌胺殘留方法相比,本方法的定量限更低,靈敏度更高,且操作快速、簡(jiǎn)便。

    據(jù)報(bào)道,吡唑醚菌酯在草莓上的消解半衰期為4.8~6.0 d[10],在辣椒上為5.1~7.0 d[17],在花生上為10.3~11.2 d[18];啶酰菌胺在草莓上的消解半衰期為5.1~11.0 d[10],在黃瓜上為2.67~9.90 d[14],在番茄上為7.6~11.7 d[19]。本研究結(jié)果表明,吡唑醚菌酯在桃上的消解半衰期為7.2~15.8 d;啶酰菌胺在桃上的消解半衰期為7.0~11.8 d。吡唑醚菌酯和啶酰菌胺在不同作物的消解半衰期差異不大,均屬于易降解農(nóng)藥。本研究提供了吡唑醚菌酯和啶酰菌胺在桃上殘留分析方法及消解動(dòng)態(tài)數(shù)據(jù),為吡唑醚菌酯和啶酰菌胺在桃上的安全使用提供參考。

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