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    TUD-DNS3脫硝助劑在催化裂化裝置的工業(yè)應(yīng)用

    2020-02-20 11:01:46蔡筱青涂安斌
    石油煉制與化工 2020年2期
    關(guān)鍵詞:加劑外排催化裂化

    蔡筱青,涂安斌

    (中韓(武漢)石油化工有限公司,武漢 430081)

    中韓(武漢)石油化工有限公司(簡稱中韓武漢分公司)1號催化裂化裝置設(shè)計處理量為1.0 Mta,采用美國石韋工程公司的重油催化裂化技術(shù)和部分設(shè)備建設(shè),再生部分為兩段再生,一級再生器(簡稱一再)為貧氧再生,二級再生器(簡稱二再)為富氧再生。目前,裝置的主催化劑為CDOS催化劑,加工的原料主要為加氫精制蠟油(蠟油加氫的原料為減三線油、焦化蠟油和催化裂化柴油),并摻煉部分加氫裂化尾油、直餾煤油和減四線蠟油(即輕渣油)。2015年12月裝置投用煙氣凈化系統(tǒng),脫硝單元采用中國石化大連(撫順)石油化工研究院和中國石化寧波工程有限公司共同開發(fā)的選擇性催化還原法(SCR)煙氣脫硝工藝,排放煙氣中NOx質(zhì)量濃度在50 mgm3以內(nèi),但外排廢水中氨氮質(zhì)量濃度一直高于120 mgL,超出高濃度污水廠設(shè)計指標(不大于90 mgL)的要求,對后續(xù)的污水處理造成一定的影響。為降低脫硝單元外排廢水氨氮濃度,中韓武漢分公司在催化裂化裝置上使用了TUD-DNS3脫硝助劑[1]。以下主要介紹該脫硝助劑在中韓武漢分公司的工業(yè)應(yīng)用情況。

    1 脫硝助劑物理性質(zhì)及作用機理

    1.1 物理性質(zhì)

    TUD-DNS3脫硝助劑由天津市拓得石油技術(shù)發(fā)展有限公司生產(chǎn),其主要物理性質(zhì)見表1。

    表1 TUD-DNS3脫硝助劑的主要物理性質(zhì)

    1.2 作用機理

    針對非完全再生工況,再生器煙氣中的氮以還原態(tài)氮物種NH3和HCN的形式存在[2]。脫硝助劑的作用機理為:一是在助劑的作用下將HCN催化水解成NH3;二是助劑將NH3催化分解成N2和H2O。所涉及到的反應(yīng)如下:

    (1)

    (2)

    (3)

    (4)

    其中,式(3)所示為助劑作用下的催化分解反應(yīng),是本裝置涉及的最重要的反應(yīng)。將脫硝助劑在催化裂化一再中加入,可從源頭將煙氣中的還原態(tài)氮物種NH3和HCN催化轉(zhuǎn)化成分子氮[3],一方面減少它們進入CO鍋爐轉(zhuǎn)化成NO的量,達到降低煙氣中NOx濃度的目的,另一方面減少NH3轉(zhuǎn)入水相的量,達到降低外排水中氨氮濃度的目的。

    2 工業(yè)應(yīng)用情況

    2.1 助劑加注及調(diào)整情況

    通過小型人工加料的形式加注助劑,共計加入脫硝助劑4.8 t,具體的助劑加入情況如表2所示。

    表2 脫硝助劑的加入情況

    截止到2019年1月20日裝置標定時,扣除加注期間卸劑的損耗,脫硝助劑占催化劑總藏量的質(zhì)量分數(shù)約為2.6 %,達到標定時助劑的占比要求。

    2.2 裝置原料及催化劑性質(zhì)

    為考察脫硝助劑對催化裂化催化劑的影響,對加劑前后的原料性質(zhì)和裝置平衡劑性質(zhì)進行了對比,結(jié)果見表3和表4。其中,空白標定指裝置未使用TUD-DNS3脫硝助劑時的標定,加劑標定指裝置加入TUD-DNS3脫硝助劑后的標定。從表3可以看出,加劑標定與空白標定期間的原料性質(zhì)相差不大,二者原料具有可比性。從表4可以看出,加劑前后裝置平衡劑的粒徑分布變化較大,特別是加劑標定期間平衡劑中粒徑40 μm以下的細分顆粒增加,粒徑80~110 μm的顆粒含量降低,這與助劑加入后催化劑顆粒之間的磨損加劇有一定關(guān)系[4]。

    表3 加劑前后的裝置原料性質(zhì)對比

    表4 加劑前后的裝置平衡劑性質(zhì)對比

    2.3 操作參數(shù)

    加劑前后催化裂化裝置的操作參數(shù)及再生煙氣組成的對比見表5。由表5可以看出,與未使用脫硝助劑相比,裝置加入脫硝助劑TUD-DNS3后,一再煙氣中CO體積分數(shù)下降3.2百分點,下降幅度較大,導致一再密相床層溫度由634.6 ℃上升至637.8 ℃,上升3.2 ℃,二再密相床層溫度由686.4 ℃上升至690.8 ℃,上升4.4 ℃,二再稀相床層溫度明顯下降,下降幅度近70 ℃;提升管汽化段溫度由684.5 ℃上升至687.2 ℃;二再稀、密相床層溫差由83.6 ℃降低至9.5 ℃,說明加入的脫硝助劑對CO的助燃效果明顯,二再稀、密相床層溫差明顯下降,稀相尾燃現(xiàn)象有較大改善[5]。

    表5 加劑前后催化裂化裝置的操作參數(shù)及再生煙氣組成的對比

    3 應(yīng)用效果及分析

    3.1 外排煙氣組成變化

    裝置使用脫硝助劑前后,脫硫塔外排煙氣組成的變化趨勢如圖1所示。由圖1可以看出,助劑TUD-DNS3加入前后脫硫塔外排煙氣中NOx質(zhì)量濃度在30~60 mgm3之間,SOx及粉塵的質(zhì)量濃度均在5~20 mgm3之間,加劑前后3個組成數(shù)據(jù)均無較大變化,說明助劑的加入對外排煙氣中NOx及SOx的濃度影響不大。

    圖1 脫硫塔外排煙氣組成的變化趨勢 —煙氣NOx; —煙氣SOx; —煙氣粉塵

    3.2 外排廢水氨氮濃度變化

    裝置使用脫硝助劑前后,脫硫塔外排廢水中氨氮濃度的變化趨勢如圖2所示。由圖2可以看出,裝置加注脫硝助劑后,外排廢水中的氨氮質(zhì)量濃度由加劑前的100 mgL左右,逐漸下降到20~40 mgL,降低幅度達60 %以上,且最終質(zhì)量濃度大大低于污水處理指標中的氨氮質(zhì)量濃度最大限制值(90 mgL)。分析其主要原因,是因為在催化裂化再生過程中,助劑使煙氣里的氨及氰轉(zhuǎn)化為氮氣,因而大幅降低了外排廢水中的氨氮濃度,達到了助劑的使用目的。

    圖2 脫硫塔外排廢水中氨氮濃度變化趨勢

    3.3 產(chǎn)品收率變化

    使用脫硝助劑前后裝置產(chǎn)品收率的對比如表6所示。由表6可以看出,與未使用脫硝助劑相比,裝置加入脫硝助劑TUD-DNS3后,催化裂化產(chǎn)物中的油漿收率下降0.62百分點,液化氣收率上升0.25百分點,穩(wěn)定汽油收率上升0.11百分點,干氣產(chǎn)率上升0.04百分點,焦炭產(chǎn)率下降0.11百分點。說明由于脫硝助劑中助燃成分的作用使再生催化劑溫度上升,原料汽化率略微增加,從而對產(chǎn)品分布有一定改善。

    表6 加劑前后的產(chǎn)品收率對比 w,%

    3.4 裝置熱平衡變化

    使用脫硝助劑前后裝置的熱平衡數(shù)據(jù)對比見表7。由表7可以看出,與未使用脫硝助劑相比,加入脫硝助劑TUD-DNS3后裝置的煙氣量增加,但煙氣中氧氣比率明顯下降,降幅達19.03%,同時煙氣帶出熱量比率下降10.94%,反應(yīng)及再生供熱量上升8.20%,催化劑循環(huán)量下降9.28%。主要原因是,由焦炭未完全燃燒產(chǎn)生的CO進入再生器密相床層后,部分在脫硝助劑助燃作用的影響下進一步氧化為CO2,釋放熱量增加,與空白標定相比,熱量更多地留在了再生器密相床層,使床層溫度上升,再生器稀相床層溫度及外排煙氣溫度下降。在相同的反應(yīng)溫度下,催化劑的溫度上升,從而催化劑循環(huán)量下降,熱平衡分析結(jié)果與操作參數(shù)變化具有一致性。

    表7 加劑前后的熱平衡數(shù)據(jù)對比

    3.5 產(chǎn)品性質(zhì)變化

    使用脫硝助劑前后的催化裂化穩(wěn)定汽油(簡稱催化汽油)和催化裂化柴油(簡稱LCO)產(chǎn)品性質(zhì)對比見表8。由表8可以看出,使用脫硝助劑前后,裝置汽油、柴油的性質(zhì)變化不大,均滿足質(zhì)量指標要求,表明助劑TUD-DNS3的加入對裝置汽油、柴油產(chǎn)品質(zhì)量影響不大。

    表8 催化汽油及LCO分析數(shù)據(jù)

    4 結(jié) 論

    (1)TUD-DNS3 脫硝助劑對催化裂化兩段再生工藝再生器中的HCN及NH3有較好的轉(zhuǎn)化效果,使得外排廢水中的氨氮濃度大幅下降。當系統(tǒng)中助劑占總催化劑藏量的質(zhì)量分數(shù)為2.6%時,污水中的氨氮質(zhì)量濃度由100 mgL左右降低到40 mgL以下,降幅達60%以上。

    (2)裝置加入TUD-DNS3 脫硝助劑后,二再稀、密相床層溫差變小,二再密相床層溫度上升,一再煙氣CO含量下降,相同反應(yīng)溫度及同等處理量下,裝置催化劑循環(huán)量降低。

    (3)裝置加入TUD-DNS3脫硝助劑,因再生催化劑溫度升高,原料汽化率略微增加,對產(chǎn)品分布有一定改善。同時,助劑的加入對裝置汽油、柴油產(chǎn)品質(zhì)量無明顯影響。

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