金屬襯底上石墨烯的紅外近場(chǎng)光學(xué)*

岑貴 張志斌 呂新宇 劉開(kāi)輝 李志強(qiáng)?

1) (四川大學(xué)物理學(xué)院,成都 610065)

2) (北京大學(xué)物理學(xué)院,北京 100871)

對(duì)石墨烯/銅體系開(kāi)展了系統(tǒng)性的近場(chǎng)光學(xué)實(shí)驗(yàn)研究,成功觀測(cè)到了區(qū)別于銅襯底的、來(lái)自石墨烯的近場(chǎng)光學(xué)響應(yīng)信號(hào),發(fā)現(xiàn)在表面臺(tái)階幾何參數(shù)相同的銅襯底上的不同石墨烯樣品表現(xiàn)出了截然不同的近場(chǎng)光學(xué)響應(yīng).

1 引 言

表面等離極化激元是材料表面自由電子的集體振蕩與光波(電磁波)耦合形成的一種沿著表面?zhèn)鞑サ慕鼒?chǎng)電磁波,它對(duì)基礎(chǔ)科學(xué)研究以及許多應(yīng)用領(lǐng)域具有重要意義[1?5].在基礎(chǔ)物理方面,對(duì)等離激元的探測(cè)可以研究多體相互作用、能帶結(jié)構(gòu)、非平衡態(tài)過(guò)程、空間色散、拓?fù)錁O化激元等重要物理問(wèn)題;此外,等離激元在光電探測(cè)器、電光調(diào)制器、亞衍射聚焦與成像、光發(fā)射和放大等許多領(lǐng)域具有巨大應(yīng)用價(jià)值.金屬材料等離激元的能量通常位于可見(jiàn)光到近紅外范圍,而石墨烯作為一個(gè)非常獨(dú)特的研究等離激元的體系,其能量范圍處在中紅外到太赫茲波段,這使得紅外等離激元的應(yīng)用成為可能,填補(bǔ)了所謂的“太赫茲空缺”[4].此外,石墨烯等離激元具有良好的可調(diào)控性,通過(guò)化學(xué)摻雜或者門(mén)電壓可以調(diào)控其載流子濃度,從而表現(xiàn)出了非常豐富而獨(dú)特的物理現(xiàn)象,如電壓可控的色散行為、超強(qiáng)的電磁場(chǎng)約束能力、與其他極化激元的雜化等[1,4,5].由于等離激元涉及電子的集體振蕩,電子和電子間的多體相互作用就顯得十分重要.最近的光學(xué)研究表明[6],在石墨烯/氮化硼/金屬多層結(jié)構(gòu)中,金屬的存在使石墨烯等離激元的面內(nèi)波矢可以增強(qiáng)至接近費(fèi)米波矢,在此情況下石墨烯的光學(xué)電導(dǎo)率強(qiáng)烈依賴于動(dòng)量,表現(xiàn)出明顯的量子非局域性和能帶重整化等多體效應(yīng),這些效應(yīng)是石墨烯和金屬相互作用引起的.最近的理論研究指出[7],把石墨烯直接放置在金屬上時(shí),金屬對(duì)石墨烯中電子-電子相互作用的屏蔽可以引起許多新的物理效應(yīng).在不考慮金屬能帶與石墨烯狄拉克費(fèi)米子耦合的條件下,由于金屬的屏蔽作用,石墨烯會(huì)出現(xiàn)聲學(xué)等離激元,其朗道阻尼(Landau damping)驚奇得小,這些等離激元對(duì)光在垂直方向的約束相比于石墨烯/電介質(zhì)系統(tǒng)中的等離激元有極大地提高[8].此外理論預(yù)言[9],在石墨烯與金屬耦合的系統(tǒng)中存在耦合的TM偏振的石墨烯-金屬等離激元,其色散依賴于石墨烯和金屬之間緩沖層的厚度以及石墨烯的費(fèi)米能級(jí).以上實(shí)驗(yàn)和理論研究表明,在石墨烯/金屬系統(tǒng)中石墨烯的基本行為發(fā)生完全改變,浮現(xiàn)新的量子行為,所以石墨烯/金屬體系是一個(gè)研究石墨烯的等離激元和多體相互作用的重要平臺(tái).

基于原子力顯微鏡 (atomic force microscope,AFM)的散射型掃描近場(chǎng)光學(xué)顯微技術(shù)(scatteringtype scanning nearfield optical microscopy,s-SNOM)是一種非常有效的研究等離激元的實(shí)驗(yàn)技術(shù),它具有遠(yuǎn)超傳統(tǒng)光學(xué)阿貝衍射極限的空間分辨率,其空間分辨率只依賴于原子力顯微鏡針尖的半徑,而與光的波長(zhǎng)無(wú)關(guān),因此,s-SNOM 成為研究許多量子材料以及光與物質(zhì)相互作用的有利實(shí)驗(yàn)工具[1?3,5].近年來(lái),關(guān)于石墨烯等離激元的s-SNOM實(shí)驗(yàn)研究有許多重要進(jìn)展,包括電壓可調(diào)的石墨烯等離激元[10,11]、石墨烯/h-BN的超晶格能帶結(jié)構(gòu)[12]、石墨烯/h-BN的雜化等離激元-聲子極化激元調(diào)控[13?15]、雙層和三層石墨烯疇壁 (domain wall)的孤子(soliton)和一維拓?fù)鋵?dǎo)電態(tài)[16?18]等.

如上所述,金屬襯底上石墨烯的近場(chǎng)光學(xué)研究具有十分重要的意義,但是這一體系的近場(chǎng)光學(xué)研究目前在實(shí)驗(yàn)上沒(méi)有詳細(xì)報(bào)道.金屬?gòu)?qiáng)大的導(dǎo)電性增強(qiáng)了光的散射強(qiáng)度,進(jìn)而增強(qiáng)了s-SNOM信號(hào).在石墨烯/金屬體系中,石墨烯的近場(chǎng)光學(xué)信號(hào)是否會(huì)被金屬淹沒(méi)? 金屬襯底上石墨烯等離激元的量子行為是什么? 這些重要物理問(wèn)題目前在實(shí)驗(yàn)上還沒(méi)有明確和詳細(xì)的研究結(jié)果.因此,本文對(duì)生長(zhǎng)在銅襯底上的石墨烯進(jìn)行了系統(tǒng)性的近場(chǎng)光學(xué)研究.

2 實(shí)驗(yàn)手段和樣品

s-SNOM的原理如圖1所示,入射激光 Ein(實(shí)驗(yàn)中,激光波長(zhǎng)約為 10.9 μm)聚焦在以頻率 Ω 和振幅 A 振動(dòng)的AFM探針尖端和樣品之間,其中H(t)是t時(shí)刻針尖與樣品的距離,探針以輕敲模式 (tapping mode) 工作,不與樣品接觸.聚焦在針尖和樣品之間的光可以在距離樣品表面幾十到幾百納米的近場(chǎng)內(nèi)激發(fā)局域電磁場(chǎng),該電磁場(chǎng)沿垂直于樣品表面的方向呈指數(shù)衰減.局域電磁場(chǎng)被針尖散射到遠(yuǎn)場(chǎng),通過(guò)分析被針尖散射到遠(yuǎn)場(chǎng)的信號(hào)Esc可以得到有關(guān)于樣品的光學(xué)常數(shù)(介電函數(shù)、光學(xué)電導(dǎo)率)等信息[2,3,19].s-SNOM測(cè)得的信號(hào)正比于針尖的有效極化率 (effective polarizability),其偏振方向垂直于樣品表面,影響極化率的因素主要有兩個(gè):樣品的光學(xué)常數(shù)和針尖-樣品的耦合強(qiáng)度.

實(shí)驗(yàn)中利用化學(xué)氣相沉積法(chemical vapor deposition,CVD)生長(zhǎng)得到高質(zhì)量石墨烯/銅[20?22]和氮化硼/銅[23]樣品.對(duì)于石墨烯/銅樣品,首先,將原始的工業(yè)銅箔(厚度為25 μm,純度為99.8%)水平放置在CVD管式爐中,升溫至1020 ℃,并在還原性氣體 (氬氣:500 sccm,H2:10 sccm)氛圍中保持 30 min,得到單晶銅襯底.然后,通入1 sccm的甲烷,進(jìn)行單晶石墨烯的生長(zhǎng).生長(zhǎng)過(guò)程結(jié)束后,在上述還原性氣體氛圍下自然降至室溫,即可得到單晶銅襯底上的單晶石墨烯.同時(shí),對(duì)生長(zhǎng)的石墨烯進(jìn)行的拉曼表征表明,石墨烯的2D峰呈現(xiàn)單個(gè)的洛倫茲峰型,沒(méi)有D峰出現(xiàn),如圖2所示,因此是無(wú)缺陷的高質(zhì)量單層石墨烯.對(duì)于氮化硼/銅樣品,利用文獻(xiàn)[23]中方法獲得h-BN/Cu樣品并對(duì)其進(jìn)行表征.

圖1 s-SNOM示意圖 一束紅外光(IR)聚焦于針尖和樣品之間,針尖以頻率 Ω 和振幅A在豎直方向振動(dòng),針尖與樣品的距離為 H (t)=H0+A(1+cos(Ωt)),其中 H 0 表示針尖和樣品的最小距離,測(cè)量信號(hào)是針尖-樣品系統(tǒng)的散射光EscFig.1.Schematic of s-SNOM.An infrared light is focused between the sample and the probe tip,which oscillate vertically with frequency Ω and amplitude A.The tip-sample distance is H (t)=H0+A(1+cos(Ωt)),where H 0 is the minimum tip-sample distance.Incident light E in interacts with tip-sample system,and is elastically scattered.The scattered field E sc encodes the properties of the sample surface.

圖2 生長(zhǎng)在銅襯底上的石墨烯拉曼光譜2D峰呈現(xiàn)了單個(gè)的洛倫茲峰型,表明是單層石墨烯;D峰沒(méi)有出現(xiàn),表明是無(wú)缺陷的高質(zhì)量石墨烯Fig.2.Raman spectra of graphene on Cu substrate.The Lorentzian shape of 2D peak manifested that it is a monolayer graphene.Absence of D peak indicated its defect-free and high-quality nature.

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

實(shí)驗(yàn)已經(jīng)證明,直接暴露在空氣中的銅箔會(huì)在其表面生成一層銅氧化物,因此測(cè)不到銅的純的近場(chǎng)性質(zhì),h-BN可以防止銅箔暴露在空氣中使其表面被氧化,這是選擇測(cè)量h-BN/Cu而非直接測(cè)量銅箔的原因之一.圖3(a)是h-BN/Cu臺(tái)階的s-SNOM成像示意圖,其中紅色的圓表示直徑D為25 nm的針尖尖端,黃色和深藍(lán)色區(qū)域分別表示銅臺(tái)階和樣品表面,圓圈中的數(shù)字標(biāo)簽分別表示掃描臺(tái)階過(guò)程中針尖的四個(gè)代表性位置;圖3(b)是圖3(a)中在位置②處的臺(tái)階與針尖尖端附近的局部放大區(qū)域,紅色箭頭指出“熱點(diǎn)”形成的位置;圖3(c)是實(shí)驗(yàn)測(cè)量的h-BN/Cu臺(tái)階邊緣的近場(chǎng)成像圖,左側(cè)的上、下兩圖分別是該樣品的形貌(topography)和s-SNOM信號(hào)(實(shí)驗(yàn)中為三階解調(diào)信號(hào)振幅A3),右側(cè)對(duì)應(yīng)左側(cè)圖中藍(lán)色實(shí)線處的形貌和s-SNOM信號(hào).從圖3可見(jiàn),對(duì)應(yīng)形貌平臺(tái)上的s-SNOM信號(hào)大小基本不隨位置變化(水平紅色虛線),但是在臺(tái)階下方邊緣(左起第一條黑色虛線)和臺(tái)階中部(左起第二條黑色虛線)分別出現(xiàn)峰值(亮紋)和谷值(暗紋),暗紋寬度與臺(tái)階寬度基本一致.

由于h-BN 在波長(zhǎng)約10.9 μm的范圍內(nèi)沒(méi)有聲子和其他光學(xué)響應(yīng),這個(gè)波長(zhǎng)下h-BN對(duì)s-SNOM信號(hào)沒(méi)有貢獻(xiàn),這是選擇測(cè)量h-BN/Cu而非純銅箔的原因之二,h-BN/Cu的測(cè)量結(jié)果可以用針尖與銅襯底表面的臺(tái)階之間形成的熱點(diǎn)來(lái)解釋[24].熱點(diǎn)是尖端或銳利物體附近局域近場(chǎng)電磁場(chǎng)的高強(qiáng)度區(qū)域,當(dāng)針尖靠近下方樣品或者銳利的樣品邊緣時(shí)都會(huì)產(chǎn)生熱點(diǎn)[25],在熱點(diǎn)處針尖的有效極化率遠(yuǎn)大于其他平坦的表面區(qū)域,因此會(huì)產(chǎn)生很大的s-SNOM信號(hào)[2,3,19].h-BN的數(shù)據(jù)可以分以下四個(gè)階段理解:1)針尖處于遠(yuǎn)離臺(tái)階的樣品上方時(shí)只形成一個(gè)熱點(diǎn),此時(shí)近場(chǎng)光學(xué)信號(hào)如①所示,由于樣品的均勻性,針尖遠(yuǎn)離臺(tái)階時(shí)s-SNOM 信號(hào)強(qiáng)度大體上不變;2)近期研究表明[24],在非共振材料(h-BN在激光波長(zhǎng)約10.9 μm下沒(méi)有共振激發(fā)的聲子極化激元)中,針尖到達(dá)臺(tái)階邊緣時(shí)形成兩個(gè)熱點(diǎn),其中一個(gè)位于針尖正下方和樣品之間,另一個(gè)位于針尖側(cè)面和臺(tái)階邊緣之間(圖3(b)),因此兩個(gè)熱點(diǎn)的形成增強(qiáng)了總的s-SNOM信號(hào),出現(xiàn)如②所示的峰值;3)在臺(tái)階中部的過(guò)程中,針尖正下部的尖端遠(yuǎn)離樣品表面,針尖正下方的熱點(diǎn)消失,此時(shí)只有針尖比較平的側(cè)面與臺(tái)階中部的樣品距離比較近,由于針尖-樣品整體電磁極化(電磁場(chǎng))的偏振方向垂直于樣品表面(圖3(a)中的豎直方向),針尖側(cè)面與臺(tái)階作用而帶來(lái)的電磁場(chǎng)局域增強(qiáng)比針尖正下方的熱點(diǎn)弱許多,所以此時(shí)針尖的有效極化率比①減小,散射信號(hào)也隨之減小,于是在臺(tái)階上出現(xiàn)如③所示的谷值;4)最后針尖離開(kāi)臺(tái)階進(jìn)入下一個(gè)平臺(tái),下方形成一個(gè)熱點(diǎn),與階段①相似,出現(xiàn)如④所示的信號(hào).基于以上分析,h-BN/Cu的測(cè)量結(jié)果可以結(jié)合銅襯底上臺(tái)階的幾何形狀利用針尖與銅之間形成熱點(diǎn)的物理圖像解釋[24].

圖3 h-BN/Cu臺(tái)階成像圖 (a) 針尖掃過(guò)臺(tái)階時(shí)的不同位置,①和④表示針尖處于遠(yuǎn)離臺(tái)階的位置,②和③分別表示信號(hào)峰值(兩個(gè)熱點(diǎn)形成處)和信號(hào)谷值對(duì)應(yīng)的針尖位置,圖中的針尖與臺(tái)階以等比例畫(huà)出,針尖中的紅色圓圈表示直徑D=25 nm的針尖尖端;(b) (a)中位置②處針尖與臺(tái)階邊緣間隔的局部放大圖,紅色箭頭指出熱點(diǎn)形成的位置;(c) 左側(cè):h-BN/Cu臺(tái)階的形貌(上)和s-SNOM成像(下);右側(cè):左側(cè)圖中藍(lán)色實(shí)線對(duì)應(yīng)的形貌(上)和s-SNOM信號(hào)(下),其中標(biāo)簽①—④與(a)中的標(biāo)簽相對(duì)應(yīng),黑色和紅色虛線分別指出s-SNOM信號(hào)的不同特征(峰值、谷值和平臺(tái))Fig.3.s-SNOM images of a h-BN/Cu step:(a) Different tip positions when the tip is scanned across a step.① and ④ are the tip positions far away from the step,② and ③ are the positions where a peak (corresponding to the formation of two hot-spots) and a dip appear in the s-SNOM signal,respectively.The tip and the step are shown in proportion.Red circle drew on the tip represents its apex with diameter of D=25 nm;(b) Zoom-in on the gap between tip and sample at tip position ② in (a),which shows the two hot-spots by red arrows;(c) left panel:topography (upper) and s-SNOM image (lower) of h-BN/Cu at a surface step.Right panel:topography (upper) and s-SNOM line-profiles (lower) corresponding to the blue solid lines in the left panel.Labels ①–④ are corresponding to those in (a).Black and red dash lines indicate different features (peak,dip and plateau) in the s-SNOM line-profile.

在相同的激光波長(zhǎng)下,對(duì)石墨烯/銅的臺(tái)階進(jìn)行測(cè)量,圖4是石墨烯的近場(chǎng)光學(xué)成像圖.圖4(a)顯示,石墨烯的s-SNOM信號(hào)和h-BN一樣都同時(shí)出現(xiàn)了峰值和谷值,并且峰值位置都對(duì)應(yīng)于臺(tái)階的下方邊緣(圖4(a)左起第一條黑色虛線,階段②).對(duì)于h-BN,其谷值位置對(duì)應(yīng)于臺(tái)階中部,而石墨烯的谷值位置則對(duì)應(yīng)于臺(tái)階的上方邊緣(圖4(a)左起第二條黑色虛線),即相對(duì)于h-BN,石墨烯的暗紋在位置上出現(xiàn)了“空間延遲”.圖4(a)中,在臺(tái)階以右的平臺(tái)區(qū)域(階段④),石墨烯的信號(hào)在很大范圍內(nèi)仍然是谷值,信號(hào)隨著遠(yuǎn)離臺(tái)階而逐漸上升(圖4(a)水平紅色虛線),而h-BN在此平臺(tái)區(qū)域的s-SNOM信號(hào)一直是一個(gè)常數(shù)(圖3(c)水平紅色虛線),石墨烯谷值的延遲寬度超過(guò)臺(tái)階寬度的三倍.因此在石墨烯/銅中觀測(cè)到了與h-BN不同的行為,這說(shuō)明石墨烯的數(shù)據(jù)不能完全用針尖與銅襯底之間形成的熱點(diǎn)來(lái)解釋.

進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)對(duì)于襯底臺(tái)階高度和寬度都基本一致的兩個(gè)石墨烯樣品,其近場(chǎng)光學(xué)信號(hào)可能截然不同.觀測(cè)到在針尖跨越襯底臺(tái)階時(shí)石墨烯/銅呈現(xiàn)出兩種s-SNOM成像特征:峰值谷值同時(shí)出現(xiàn)(情況一),單獨(dú)出現(xiàn)峰值(情況二).圖4展示了在高度和寬度基本一致的兩個(gè)臺(tái)階處兩個(gè)石墨烯樣品表現(xiàn)出完全不同的光學(xué)響應(yīng),其中圖4(a)中(情況一)臺(tái)階高度和寬度分別約為5.3 nm和50 nm,圖4(b)中(情況二)臺(tái)階的高度和寬度分別約為5.5 nm和55 nm.如上所述,情況一的臺(tái)階在其下方邊緣和上方邊緣分別出現(xiàn)峰值和谷值,而情況二的臺(tái)階在其上方邊緣(圖4(b)左起第二條黑色虛線,階段④)沒(méi)有出現(xiàn)谷值卻在臺(tái)階下方邊緣單獨(dú)出現(xiàn)一個(gè)峰值,這說(shuō)明在臺(tái)階尺寸相近的條件下,石墨烯近場(chǎng)信號(hào)出現(xiàn)了不同特征.需要說(shuō)明的是,在臺(tái)階尺寸(高度和寬度)和臺(tái)階方向(掃描角度)相同的其他樣品上也觀測(cè)到了這兩種截然不同的結(jié)果,因此可以排除因掃描角度帶來(lái)的影響.綜合以上情況,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明位于幾何形狀相近的兩個(gè)臺(tái)階處的不同石墨烯樣品可以呈現(xiàn)出完全不同的光學(xué)響應(yīng).

現(xiàn)在定性討論石墨烯樣品出現(xiàn)以上兩種情況的可能解釋.銅襯底可能會(huì)影響石墨烯的摻雜(doping)和應(yīng)力(strain)[26,27],進(jìn)而影響石墨烯的近場(chǎng)光學(xué)響應(yīng).研究指出[28],石墨烯與Cu(111)和Cu(100)襯底的相互作用都會(huì)導(dǎo)致石墨烯狄拉克點(diǎn)偏移并且打開(kāi)能隙.石墨烯的摻雜源于與銅襯底之間發(fā)生的電荷轉(zhuǎn)移,摻雜程度與摻雜類(lèi)型跟銅的晶面取向有關(guān).由于石墨烯與銅的熱膨脹系數(shù)不匹配,在樣品生長(zhǎng)的冷卻過(guò)程會(huì)引入壓縮應(yīng)力,而應(yīng)力可能會(huì)引起材料的力學(xué)、電學(xué)和光學(xué)性質(zhì)的改變.據(jù)報(bào)道[29],h-BN中的局域應(yīng)力區(qū)域會(huì)影響聲子極化激元的傳播,使其在局域應(yīng)力區(qū)域和無(wú)局域應(yīng)力區(qū)域的s-SNOM信號(hào)有所區(qū)別.基于以上研究結(jié)果,預(yù)期石墨烯在襯底臺(tái)階的上下兩個(gè)邊緣和臺(tái)階兩側(cè)受到的應(yīng)力可能不一樣,不同樣品的摻雜也可能不一樣,應(yīng)力和摻雜會(huì)導(dǎo)致石墨烯光學(xué)電導(dǎo)率(光學(xué)常數(shù))的改變,進(jìn)而影響石墨烯的近場(chǎng)光學(xué)響應(yīng).

石墨烯樣品的s-SNOM實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)中情況一和情況二峰值的形成原因可能與之前的報(bào)道一樣[24],即針尖掃描到臺(tái)階下方邊緣時(shí),在針尖正下方和樣品之間以及針尖側(cè)面和臺(tái)階之間形成兩個(gè)熱點(diǎn),增加了散射信號(hào)的強(qiáng)度,從而出現(xiàn)峰值.另一方面,針尖側(cè)面與臺(tái)階的耦合強(qiáng)度比針尖尖端與樣品的耦合強(qiáng)度弱,導(dǎo)致h-BN的散射信號(hào)變?nèi)?從而出現(xiàn)谷值.而情況一中石墨烯谷值的成因可能與h-BN相同,此情況下石墨烯s-SNOM信號(hào)谷值相對(duì)于h-BN的“空間延遲”現(xiàn)象可能是銅襯底在石墨烯中引入應(yīng)力和摻雜、導(dǎo)致石墨烯光學(xué)電導(dǎo)率降低而引起的.情況二中的s-SNOM信號(hào)沒(méi)有谷值,這可能是由于受到銅襯底影響,臺(tái)階面上的石墨烯光學(xué)電導(dǎo)率很高,導(dǎo)致針尖側(cè)面與臺(tái)階面石墨烯的有效極化率較強(qiáng),于是沒(méi)有出現(xiàn)s-SNOM信號(hào)的減弱.以上的定性推測(cè)可以大體解釋觀測(cè)結(jié)果,但是定量理解還需要進(jìn)一步的詳細(xì)實(shí)驗(yàn)研究和分析,相關(guān)的工作正在開(kāi)展,將在未來(lái)的論文中報(bào)道.

4 總 結(jié)

利用近場(chǎng)光學(xué)技術(shù)對(duì)高質(zhì)量的石墨烯/銅和氮化硼/銅進(jìn)行研究,經(jīng)過(guò)詳盡分析銅襯底上臺(tái)階的近場(chǎng)光學(xué)信號(hào),發(fā)現(xiàn)石墨烯/銅和銅襯底具有非常不同的光學(xué)響應(yīng)特征,即石墨烯出現(xiàn)了響應(yīng)信號(hào)的巨大空間延遲行為(如圖4(a)),其延遲寬度超過(guò)襯底臺(tái)階寬度的三倍.另一方面還發(fā)現(xiàn),襯底幾何結(jié)構(gòu)相近的兩個(gè)石墨烯樣品呈現(xiàn)了完全不同的響應(yīng)特征:其中一個(gè)樣品在臺(tái)階上、下邊緣分別出現(xiàn)光學(xué)信號(hào)的谷值和峰值;而另一個(gè)樣品僅在臺(tái)階的下方邊緣出現(xiàn)峰值,在臺(tái)階上方邊緣沒(méi)有出現(xiàn)信號(hào)谷值(圖4(b)).以上兩個(gè)發(fā)現(xiàn)都說(shuō)明在石墨烯/銅中觀測(cè)到了不能被銅表面臺(tái)階所解釋的新現(xiàn)象,由此可知這些結(jié)果來(lái)源于石墨烯的近場(chǎng)光學(xué)響應(yīng).定性討論了可能由銅襯底引起的摻雜和應(yīng)力對(duì)石墨烯近場(chǎng)響應(yīng)的影響,并預(yù)期在不同的銅襯底上由于摻雜和應(yīng)力的不同會(huì)導(dǎo)致石墨烯光學(xué)電導(dǎo)率的變化,進(jìn)而直接影響其近場(chǎng)響應(yīng).以上結(jié)果都是在實(shí)驗(yàn)上觀測(cè)到的,表明石墨烯/金屬體系蘊(yùn)含豐富的物理內(nèi)涵.

綜上所述,本文成功地在石墨烯/金屬體系中觀測(cè)到了石墨烯的近場(chǎng)光學(xué)響應(yīng)信號(hào),還觀測(cè)到了兩種截然不同的石墨烯響應(yīng)行為;提供了一種從石墨烯/金屬體系中提取石墨烯近場(chǎng)光學(xué)響應(yīng)的新的研究思路,為深入研究石墨烯/金屬體系中等離激元的行為提供了可能性,也為今后系統(tǒng)地研究石墨烯與金屬相互作用產(chǎn)生的量子效應(yīng)和多體效應(yīng)奠定了重要基礎(chǔ).