納秒脈沖激光誘導(dǎo)空氣等離子體的近紅外輻射特性*

王興生 馬彥明 高勛 林景全

(長(zhǎng)春理工大學(xué)理學(xué)院,長(zhǎng)春 130022)

開(kāi)展納秒激光誘導(dǎo)空氣等離子體近紅外輻射特性的實(shí)驗(yàn)研究,對(duì)波長(zhǎng)為532 nm的脈沖ns激光誘導(dǎo)產(chǎn)生的空氣等離子體的近紅外光譜進(jìn)行測(cè)量.結(jié)果表明:空氣等離子體的近紅外輻射在光譜范圍為1100—2400 nm內(nèi)由連續(xù)譜和線狀譜組成,光譜指認(rèn)表明線譜主要來(lái)源于N,O原子的中性原子譜和氮分子的振動(dòng)光譜.通過(guò)對(duì)連續(xù)譜的分析得知,黑體輻射是連續(xù)輻射的主要來(lái)源.空氣中波長(zhǎng)1128 nm附近的輻射,可能是N和O中性原子譜的貢獻(xiàn).保持真空腔內(nèi)氣壓不變,改變腔內(nèi)氮?dú)夂脱鯕鈿怏w組分含量,分析測(cè)得的紅外光譜數(shù)據(jù),可知混合氣體中氧氣和氮?dú)夂孔兓粚?duì)波長(zhǎng)為1128 nm附近的輻射有影響.利用二元線性回歸分析對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行分析后得知,氧氣對(duì)波長(zhǎng)為1128 nm附近的輻射貢獻(xiàn)較大.最后從電離難易的角度分析造成這一結(jié)果的原因.

1 引 言

脈沖激光誘導(dǎo)等離子體是一種非常重要的寬譜電磁波輻射源,輻射范圍覆蓋真空紫外、紫外、可見(jiàn)、紅外、太赫茲甚至到微波波段[1?6].極紫外光刻技術(shù)[7]、激光誘導(dǎo)擊穿光譜技術(shù)[8]、白光雷達(dá)技術(shù)[9]、太赫茲探測(cè)技術(shù)[10]、激光探地雷達(dá)技術(shù)[11]以及X射線天文探測(cè)技術(shù)[12]都是依賴激光產(chǎn)生等離子體的輻射而發(fā)展的相關(guān)應(yīng)用.這些技術(shù)廣泛應(yīng)用于物理、化學(xué)、電子信息、生命科學(xué)、材料科學(xué)、天文學(xué)、大氣與環(huán)境監(jiān)測(cè)、通訊雷達(dá)、國(guó)家安全與反恐等重要領(lǐng)域.然而,現(xiàn)有的理論和實(shí)驗(yàn)研究主要集中在等離子體的極紫外、紫外、可見(jiàn)、太赫茲和微波輻射,激光等離子體的紅外輻射的相關(guān)實(shí)驗(yàn)和理論研究較少,因此有必要對(duì)其特性進(jìn)行研究.

20 世紀(jì) 30 年代,Brackett[13]和 Pfund[14]研究發(fā)現(xiàn)高壓放電誘導(dǎo)氫氣的等離子體在紅外波段存在光譜輻射.而高壓放電誘導(dǎo)氦氣、氙氣等[15,16]氣體激發(fā)產(chǎn)生的等離子體也能產(chǎn)生紅外光譜輻射,并被實(shí)驗(yàn)測(cè)量.氮?dú)夂脱鯕庾鳛榈厍虼髿獾闹饕煞?其等離子體的紅外輻射特性也引起研究人員的注意.Saum 等[17,18]研究 0.5—10 Torr (1 Torr=1.33322×102Pa)氣壓條件下放電管中誘導(dǎo)氮?dú)夂脱鯕猱a(chǎn)生的等離子體在1—5 μm波段的紅外光譜.然而,以上這些研究都是在真空放電管中進(jìn)行的,產(chǎn)生的紅外輻射都是放電等離子體輻射的.而放電等離子體和激光等離子體具有較大的差異[19],如放電等離子體的溫度相對(duì)激光等離子體來(lái)說(shuō)要低很多,電子密度也小很多.因此這兩種等離子體的輻射特性應(yīng)該會(huì)有較大差異.美國(guó)的Adamson等[20]發(fā)現(xiàn)激光誘導(dǎo)產(chǎn)生的空氣等離子體在化學(xué)紅外波段,2100—1700 cm–1(4.76—5.88 μm)具有較強(qiáng)的輻射,甚至比常用于傳統(tǒng)紅外吸收譜測(cè)量的glow bar (硅碳棒)還要強(qiáng) 25 倍.他們認(rèn)為激光等離子體產(chǎn)生的紅外輻射可以作為一種新型紅外源用于時(shí)間分辨紅外吸收譜測(cè)量.而激光等離子體在近紅外波段的輻射特性方面的相關(guān)研究,國(guó)內(nèi)外還尚未有相關(guān)報(bào)道.所以,開(kāi)展激光誘導(dǎo)空氣等離子體的近紅外輻射特性方面的研究是十分必要的.

本文針對(duì)納秒激光誘導(dǎo)空氣等離子體1100—2400 nm范圍內(nèi)的近紅外輻射特性進(jìn)行研究,研究了脈沖能量對(duì)激光空氣等離子體紅外輻射的影響,并對(duì)1100—2400 nm范圍內(nèi)的紅外光譜成分進(jìn)行指認(rèn).為研究N原子和O原子躍遷輻射對(duì)1128 nm的紅外光譜強(qiáng)度的貢獻(xiàn)大小,利用二元線性回歸分析了氮?dú)夂脱鯕夂孔兓瘜?duì)1128 nm輻射波長(zhǎng)的光譜貢獻(xiàn).

2 實(shí)驗(yàn)裝置

納秒激光誘導(dǎo)空氣等離子體近紅外輻射特性的實(shí)驗(yàn)裝置如圖1所示.實(shí)驗(yàn)采用重復(fù)頻率為10 Hz,脈寬為 8 ns,輸出波長(zhǎng)為 532 nm 的 Nd:YAG激光器(continuum,Power8000)作為誘導(dǎo)空氣等離子體的激光光源,激光光束直徑為10 mm,激光光束為垂直偏振,最大輸出能量為 300 mJ.實(shí)驗(yàn)中經(jīng)532 nm半波片和格蘭棱鏡組成的能量衰減系統(tǒng)改變誘導(dǎo)空氣等離子體的激光脈沖能量,采用分光束方法,用能量計(jì)實(shí)時(shí)測(cè)量誘導(dǎo)空氣等離子體的激光脈沖能量,實(shí)驗(yàn)中激光能量穩(wěn)定性為±1.5%.532 nm激光光束經(jīng)焦距為30 mm的平凸透鏡聚焦擊穿真空腔室內(nèi)的氣體產(chǎn)生等離子體.真空腔中的氣壓變化由機(jī)械泵控制,利用壓阻計(jì)測(cè)量腔室內(nèi)氣體壓強(qiáng).空氣等離子體的紅外輻射經(jīng)L2和L3 兩個(gè) CaF2透鏡 (f=75 mm)組成的光譜收集系統(tǒng)聚焦在紅外光譜儀的狹縫上,在光譜儀狹縫前放置一個(gè)長(zhǎng)波通濾光片 (Thorlabs,FEL1100,cuton wavelength 1100 nm)來(lái)消除激光散射和等離子體中短波輻射產(chǎn)生的高階衍射對(duì)紅外光譜的影響.實(shí)驗(yàn)所用的紅外光譜儀為Czerny-Turner型光柵光譜儀(型號(hào)為MS5204i,SOL instruments.Ltd),實(shí)驗(yàn)中入射狹縫和出射狹縫寬度為0.2 mm,光譜分辨率為 8 nm.實(shí)驗(yàn)中使用的光柵為300 lines/mm、閃耀波長(zhǎng)1500 nm,在 1100 —2400 nm光譜范圍內(nèi)光柵效率都大于40%.空氣等離子體紅外光譜輻射由一個(gè)TEC制冷的PbSe單點(diǎn)探測(cè)器 (波長(zhǎng)響應(yīng) 1000—4500 nm,Electro-Optical Systems Inc.)進(jìn)行探測(cè).PbSe 單點(diǎn)探測(cè)器輸出的光譜信號(hào)經(jīng)由門積分平均器Boxcar可獲得時(shí)間分辨的等離子體發(fā)射光譜,實(shí)驗(yàn)中Boxcar的采集延時(shí)和門寬均固定為15 μs.為了提高信噪比和光譜數(shù)據(jù)的穩(wěn)定性以及減小實(shí)驗(yàn)誤差,采集10個(gè)脈沖取樣平均.實(shí)驗(yàn)中光譜儀采集得到的光譜相對(duì)強(qiáng)度最大值為65535,強(qiáng)度最小可精確到1.文中給出的光譜相對(duì)強(qiáng)度值是考慮FEL1100濾光片的透過(guò)率以及探測(cè)器的光譜響應(yīng)度對(duì)實(shí)驗(yàn)采集到的數(shù)據(jù)修正后的結(jié)果.實(shí)驗(yàn)室內(nèi)安裝空氣凈化設(shè)備,所用的空氣取自實(shí)驗(yàn)室的潔凈空氣.

圖1 納秒激光誘導(dǎo)空氣等離子體近紅外輻射實(shí)驗(yàn)裝置Fig.1.Experiment setup for the near infrared emissions from ns laser-induced air plasma.

3 結(jié)果與討論

金屬腔室內(nèi)氣體壓強(qiáng)為80 kPa,不同脈沖能量激光誘導(dǎo)空氣等離子體的1100—2400 nm范圍內(nèi)紅外輻射光譜如圖2所示.由圖2可知,空氣等離子體的紅外光譜由連續(xù)譜和線狀譜兩部分組成,隨著激光能量的增加,空氣等離子體的紅外輻射的連續(xù)譜和線狀譜強(qiáng)度都隨之增強(qiáng).一般而言,激光等離子體的連續(xù)輻射光譜主要來(lái)源于電子-離子的復(fù)合輻射、軔致輻射和等離子體熱輻射.隨著激光等離子體的向外快速膨脹,復(fù)合輻射和軔致輻射均會(huì)隨著等離子體的溫度降低快速減弱,一般只能持續(xù)百納秒到幾個(gè)微秒的時(shí)間[21,22].圖2中的空氣等離子體紅外光譜為激光作用后15 μs獲得的,因此復(fù)合輻射和軔致輻射對(duì)連續(xù)譜的貢獻(xiàn)已經(jīng)很小了,可以忽略,因此空氣等離子體紅外輻射光譜中連續(xù)譜主要來(lái)源于等離子體的熱輻射貢獻(xiàn).

圖2 不同能量下激光誘導(dǎo)空氣等離子體在激光作用 15 μs后測(cè)到的紅外輻射光譜Fig.2.IR emissions of laser-induced air plasma varied with laser energy after 15 μs delay time.

圖3為入射激光能量為300 mJ,光譜采集延時(shí)和門寬均為 15 μs,腔室內(nèi)氣體壓強(qiáng)為 80 kPa條件下,激光誘導(dǎo)空氣和氮?dú)獾入x子體的紅外輻射光譜.從圖3可看出,在相同的實(shí)驗(yàn)條件下,納秒激光誘導(dǎo)的空氣與氮?dú)獾入x子體紅外輻射光譜均由線狀光譜(原子光譜)和分子光譜帶疊加在連續(xù)光譜上組成,且原子光譜和分子光譜的波長(zhǎng)位置均相同,但空氣等離子體紅外輻射光譜強(qiáng)度整體上均高于氮?dú)獾入x子體.空氣和氮?dú)獾牡入x子體紅外輻射光譜存在如下幾點(diǎn)不同:1)利用普朗克公式,其中 Mbλ為光譜輻射出射度,T 為溫度,c 為光速,h 為普朗克常數(shù),kB為玻爾茲曼常數(shù).將實(shí)驗(yàn)獲得的光譜數(shù)據(jù)基于普朗克公式進(jìn)行光譜輻射擬合,可得到等離子體溫度.基于輻射定律對(duì)等離子體溫度進(jìn)行擬合計(jì)算得到空氣等離子體溫度為 (3900 ± 20) K,而氮?dú)獾入x子體溫度為 (3600 ± 10) K;2)比較波長(zhǎng) 1128 nm 處等離子體紅外光譜強(qiáng)度,發(fā)現(xiàn)氮?dú)獾入x子體低于空氣等離子體.結(jié)果表明空氣等離子體的1128 nm紅外輻射由N原子和O原子的共同貢獻(xiàn).根據(jù)NIST原子光譜數(shù)據(jù)庫(kù)(National Institute of Standards and Technology Atomic Spectra Database)對(duì)圖3中的激光誘導(dǎo)空氣等離子體紅外輻射光譜進(jìn)行光譜指認(rèn),空氣等離子體紅外輻射中的分立線譜 (如 1128,1246,1358,1475,1558 nm)來(lái)源于N和O的原子躍遷產(chǎn)生的,原子光譜的指認(rèn)信息如表1所示;帶狀光譜來(lái)源于氮?dú)獾姆肿诱駝?dòng)躍遷產(chǎn)生,波長(zhǎng)為 1750 nm 和波長(zhǎng) 2252 nm 寬帶輻射分別來(lái)源于氮分子的振動(dòng)能級(jí)B3Πg-A3Σu1-4 band[23]和 W3Δu-B3Πg3-0 band[24].由于實(shí)驗(yàn)用的紅外光譜儀的入射和出射狹縫寬度都為0.2 mm,遠(yuǎn)大于原子光譜測(cè)量的最優(yōu)狹縫寬度,并且光譜儀的分辨率約為8 nm,因此實(shí)驗(yàn)測(cè)量得到的單個(gè)譜峰內(nèi)可能包含多個(gè)光譜成分.如波長(zhǎng)為1128,1246,1358 nm 的譜峰就可能包含多個(gè)光譜成分.Saum等[17,18]在放電管中研究氮?dú)夂脱鯕獾募t外光譜也發(fā)現(xiàn)這一現(xiàn)象.

圖3 80 kPa 氣壓下激光誘導(dǎo)空氣和氮?dú)獾入x子體紅外輻射光譜Fig.3.IR emissions of laser-induced air and N2 plasma under 80 kPa.

表1 氮原子和氧原子的紅外光譜指認(rèn)Table 1.Identification of the observed emission lines of NI and OI.

實(shí)驗(yàn)探測(cè)的空氣等離子體輻射波長(zhǎng)為1128 nm的紅外光譜可能由N原子和O原子躍遷輻射譜線疊加而成,因此有必要探討N原子和O原子躍遷輻射對(duì)1128 nm的紅外光譜強(qiáng)度的貢獻(xiàn)大小進(jìn)行評(píng)估.我們固定真空腔室內(nèi)氣體總壓強(qiáng)為80 kPa,改變腔室內(nèi)氧氣和氮?dú)獾膲簭?qiáng) PO2:PN2分別為16 kPa∶64 kPa,13.33 kPa∶66.67 kPa,11.43 kPa∶68.57 kPa,10 kPa∶70 kPa,測(cè)得不同壓強(qiáng)比的氧氣和氮?dú)饣旌蠚怏w激光誘導(dǎo)等離子體的紅外輻射如圖4所示.從圖4可知,改變腔室內(nèi)氧氣和氮?dú)獾臍怏w壓強(qiáng)比例,只有波長(zhǎng)1128 nm附近的強(qiáng)度有明顯變化.

基于二元線性回歸分析方法,分析N原子和O原子輻射對(duì)1128 nm的紅外光譜的貢獻(xiàn).腔室內(nèi)氣體組分氣體壓強(qiáng)變量 PO2=[16.00,13.33,11.43,10.00],PN2=[64.00,66.67,68.57,70.00]來(lái)表示.對(duì)于理想氣體的混合氣體,由道爾頓定律可知,組分氣體的容積百分?jǐn)?shù) VO2/V=PO2/P,VN2/V=PN2/P,金屬腔體體積為 V=141 L(真空腔尺寸:直徑為 600 mm,高為 500 mm).腔內(nèi)氧氣和氮?dú)鈿怏w組分含量分別為C1和C2,因此

實(shí)驗(yàn)測(cè)量 1128 nm處的光譜相對(duì)強(qiáng)度 y={167300,153326,146521,137718}.利用二元線性回歸法對(duì)光譜數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合結(jié)果如圖5所示,得到1128 nm光譜強(qiáng)度與氧氣和氮?dú)鈿怏w組分含量關(guān)系式為 y=2350.8C1+512.70C2,相關(guān)系數(shù) R2=0.99,R2值接近于1,說(shuō)明二元線性回歸法用來(lái)分析氧氣和氮?dú)鈿怏w組分含量對(duì)1128 nm光譜的貢獻(xiàn)是可行的.由二元線性回歸法結(jié)果可知,C1的系數(shù)較大,表明混合氣體中O原子輻射對(duì)光譜1128 nm的貢獻(xiàn)大于N原子輻射.

圖4 O2和N2氣體不同壓強(qiáng)比的激光誘導(dǎo)等離子體紅外輻射光譜Fig.4.IR emissions of laser-induced plasma of mixed gas with different pressure.

圖5 二元線性回歸分析結(jié)果Fig.5.The fitting result of binary linear regression analysis.

腔室內(nèi)氣體主要由氮?dú)夂脱鯕饨M成,在高功率密度的納秒激光場(chǎng)作用下,氮?dú)夥肿雍脱鯕夥肿影l(fā)生電離/解離過(guò)程[25]:

氮?dú)夥肿雍脱鯕夥肿拥碾婋x勢(shì)分別為15.6 eV和 12.1 eV.在相同的激光場(chǎng)作用下,激光作用區(qū)域內(nèi)的O2分子將比N2分子更容易被電離/解離.因此,腔室內(nèi)氧氣分子的含量變化對(duì)1128 nm光譜輻射強(qiáng)度變化影響較大.由于腔室內(nèi)氮?dú)獾暮窟h(yuǎn)遠(yuǎn)大于氧氣,在實(shí)驗(yàn)中的激光條件下,激光電離的氮?dú)夂孔兓淮?而且氧原子在其他輻射波長(zhǎng)沒(méi)有貢獻(xiàn),因此,紅外光譜其他部分隨著氮?dú)庋鯕饨M分含量改變變化不大.實(shí)驗(yàn)中光譜采集延時(shí)為激光作用后 15 μs,因此中心波長(zhǎng) 1128 nm 光譜輻射既有來(lái)源于激光作用時(shí)電離/解離產(chǎn)生的原子輻射,也有來(lái)源于一價(jià)離子和電子的復(fù)合(N++e→N,O++e→O)產(chǎn)生的原子輻射.

O原子輻射對(duì)光譜1128 nm的貢獻(xiàn)大于N原子輻射的,可以從以下幾個(gè)方面來(lái)理解:首先,從電離難易程度來(lái)看,氧分子的電離勢(shì)小于氮分子,激光作用區(qū)域內(nèi)的O2分子將比N2分子更容易被電離/解離;其次,從譜線輻射貢獻(xiàn)能力的角度來(lái)看,中性氧原子 O I在 1128 nm附近比中性氮原子N I存在更多的輻射譜線,且躍遷幾率均大于中性氮原子的躍遷幾率,如表1所列.

最后,對(duì)二元線性回歸擬合公式的適用性進(jìn)行驗(yàn)證,在激光能量為 300 mJ、延時(shí)和門寬均為 15 μs條件下,分析20—80 kPa壓強(qiáng)下激光誘導(dǎo)空氣等離子體輻射波長(zhǎng)為1128 nm的光譜強(qiáng)度實(shí)驗(yàn)值與預(yù)測(cè)值,相對(duì)誤差定義為:|預(yù)測(cè)值–實(shí)驗(yàn)值|/實(shí)驗(yàn)值,數(shù)據(jù)分析結(jié)果如表2所列.

表2 波長(zhǎng) 1128 nm 紅外光譜強(qiáng)度擬合公式預(yù)測(cè)值與實(shí)驗(yàn)值對(duì)比Table 2.Comparison between predicted value and experimental value of the intensity of 1128 nm.

由表2可知,基于二元線性回歸在氣壓為30—80 kPa范圍內(nèi)能較好的預(yù)測(cè)空氣等離子體輻射在波長(zhǎng)1128 nm處光譜強(qiáng)度,相對(duì)誤差均小于12.6%.但在氣壓為 20 kPa 時(shí) 1128 nm 光譜強(qiáng)度預(yù)測(cè)值與實(shí)驗(yàn)值存在較大偏差,相對(duì)誤差達(dá)到51.8%.這是因?yàn)榧す庠陔婋x氮?dú)夂脱鯕獾倪^(guò)程中產(chǎn)生的中間物之間可能發(fā)生一系列化學(xué)反應(yīng)[26],導(dǎo)致最終產(chǎn)生的氮原子與氧原子與氮?dú)夂脱鯕獾呢暙I(xiàn)能力存在一定偏差.

4 結(jié) 論

開(kāi)展了波長(zhǎng)532 nm納秒激光誘導(dǎo)大氣等離子體紅外輻射特性的研究,空氣等離子體的紅外輻射光譜由連續(xù)譜和線狀譜組成.線譜主要來(lái)源于N,O原子光譜和氮分子的振動(dòng)光譜,而連續(xù)譜主要來(lái)源于等離子體的熱輻射.基于黑體輻射定律得到空氣等離子體的溫度為3900 K,高于氮?dú)獾入x子體溫度3600 K.N原子和O原子躍遷輻射對(duì)中心波長(zhǎng)為1128 nm的紅外光譜強(qiáng)度均有貢獻(xiàn),二元線性回歸分析表明氧原子輻射對(duì)1128 nm光譜輻射貢獻(xiàn)較大.本文的工作對(duì)于人們深刻理解和掌握激光與物質(zhì)相互作用的物理規(guī)律及機(jī)制具有重要意義.