超連續(xù)譜激光光源研究進展*

楊未強，宋 銳，韓 凱，侯 靜

(1. 國防科技大學 前沿交叉學科學院， 湖南 長沙 410073；2. 國防科技大學 脈沖功率激光技術國家重點實驗室， 湖南 長沙 410073)

超連續(xù)譜光源，被形象地稱為白光激光，是一種新型激光器，同時具有普通光源(自發(fā)輻射光)的寬光譜特性和單色激光光源的方向性、高空間相干性、高亮度等特征。超連續(xù)譜的產生通常是指窄帶激光入射到非線性介質后，入射激光在多種非線性效應(如調制不穩(wěn)定性、自相位調制、交叉相位調制、四波混頻、孤子自頻移和受激拉曼散射等)和色散的綜合影響下，光譜得到極大展寬的現(xiàn)象[1]。

1970年，美國Alfano等首次報道了超連續(xù)譜的產生[2-3]，利用皮秒激光泵浦固體非線性介質(BK7光學玻璃)，獲得了光譜范圍覆蓋400～700 nm的超連續(xù)譜光源。早期超連續(xù)譜的產生主要集中在固體[1-4]、氣體[5-7]和液體[8]等非線性介質中，不僅需要極高峰值功率的入射激光，而且由此獲得的超連續(xù)譜光束質量較差，應用也受限。光纖可以很好地將激光約束在光纖纖芯中，增加激光與物質相互作用的非線性效應，降低超連續(xù)譜產生對激光功率的要求，提升輸出光的光束質量，是超連續(xù)譜產生的理想介質。早在1976年，就有光纖中產生超連續(xù)譜的報道[9]，但是由于缺乏高功率脈沖光纖激光器和更有效的高非線性光纖，超連續(xù)譜激光光源研究進展緩慢。光子晶體光纖(Photonic Crystal Fiber, PCF)的發(fā)明和脈沖光纖激光器的性能提升，極大地促進了超連續(xù)譜的飛速發(fā)展[1]。PCF具有非線性系數(shù)高、色散靈活可調等優(yōu)良特性，非常適合超連續(xù)譜的產生。1996年第一根PCF成功制備[10]，2000年貝爾實驗室Ranka等首次報道了基于PCF的超連續(xù)譜激光實驗研究[11]，獲得了光譜覆蓋400～1500 nm的高光束質量超連續(xù)譜光源，自此開啟了超連續(xù)譜光源研究的新春天，該領域成為新的研究熱點[1]。

經多年發(fā)展，超連續(xù)譜的產生已有多種解決方案，在泵浦選擇上有連續(xù)波激光、納秒激光、皮秒激光、飛秒激光等，產生超連續(xù)譜的非線性介質有PCF、普通光纖、增益光纖、軟玻璃光纖等，超連續(xù)譜激光的光譜范圍可以輕易覆蓋可見至近紅外波段，還可延伸至紫外、中紅外波段，甚至遠紅外波段。超連續(xù)譜光源也獲得了諸多實際應用，如光纖通信、精密時間及頻率測量、光學相干層析成像和非線性光譜學等[12-16]。本文重點介紹以光纖為非線性介質的超連續(xù)譜研究進展情況。

1 可見光波段增強的超連續(xù)譜光源產生

可見光波段增強的超連續(xù)譜通常簡稱為可見光超連續(xù)譜，該類型光源在生物醫(yī)療成像領域有著重要應用，如光學相干層析成像、熒光共焦顯微成像、相干反斯托克斯拉曼散射顯微成像等。脈沖激光泵浦PCF是產生可見光超連續(xù)譜的常用方案，通常有三種增加可見光成分的基本方法：一是，通過PCF的物理結構參數(shù)，靈活改變光纖的色散特性，從而滿足可見光產生所需的匹配條件；二是，通過改變PCF的摻雜材料，調整光纖的色散和非線性特性，促進可見光產生；三是，采用多波長泵浦PCF，充分利用自相位調制、四波混頻等非線性效應產生可見光成分。也可綜合使用幾種基本方法來產生可見光超連續(xù)譜。

采用高空氣比的PCF[17]、拉錐PCF[18]或級聯(lián)PCF[19]都屬于改變PCF結構參數(shù)提升可見光成分的方法。改變結構參數(shù)以及改變PCF的摻雜材料，都是為了調整光纖的群速度色散和非線性系數(shù)，使光譜在演化過程中更容易滿足群速度匹配條件，以及獲得更高效的非線性效應，從而有利于短波長光譜成分的產生。2008年，英國巴斯大學Stone等對比分析了不同結構PCF對可見光超連續(xù)譜產生的影響[17]。實驗中使用的PCF參數(shù)和試驗結果如圖1所示。圖1(a)為常規(guī)單模無截止(Endless Single Mode, ESM)光纖，圖1(b)為高空氣孔占空比光纖，兩種光纖的纖芯尺寸均為4.7 μm，空氣孔占空比分別為0.43和0.77。圖1(c)為不同光纖的群折射率曲線，圖中直線為不同輸出功率下超連續(xù)譜的長波邊界和短波邊界的連線，圖1(c)中的插圖為超連續(xù)譜的短波邊界。使用高空氣孔占空比的PCF明顯拓展了超連續(xù)譜向可見光展寬的程度，和常規(guī)的單模無截止PCF相比，高空氣孔占空比PCF在長波長區(qū)域的群折射率曲線更為陡峭，更容易實現(xiàn)與短波長區(qū)域的群速度匹配，有利于光譜的藍移。

(a) 單模無截止光纖(a) ESM fibe (b) 高空氣孔占空比光纖(b) HNL fibe

(c) 群折射率曲線(c) Group index curves圖1 不同結構PCF的群速度曲線和超連續(xù)譜產生結果Fig.1 Group index curves and supercontinuum generation for different structure of PCF

光纖中摻雜化合物可以提高PCF的非線性，如PCF中摻雜GeO2可以增強拉曼響應和克爾效應[20-21]，但摻雜使光纖的零色散波長紅移，為有效產生可見光超連續(xù)譜，通常需要拉錐或特殊結構設計(如Y形芯)改變光纖參數(shù)。多波長泵浦方案中，可通過非線性晶體倍頻產生多波長泵浦源，或者通過PCF四波混頻獲得多波長泵浦源后再級聯(lián)另一種PCF產生可見光超連續(xù)譜[22]。

在遙感成像、遙感探測等領域，期望獲得更高功率的超連續(xù)譜光源。為獲得較高的非線性系數(shù)，用于產生超連續(xù)譜的PCF模場面積通常較小。而作為超連續(xù)譜產生的泵浦激光，為獲得高功率需要選用較大模場面積的增益光纖。高功率超連續(xù)譜產生過程中選用的增益光纖與PCF的模場面積相差數(shù)倍甚至一個數(shù)量級以上。因此，為實現(xiàn)高功率超連續(xù)譜光源，不僅需要攻克高光束質量的脈沖光纖激光器、高性能光子晶體光纖設計與制作等關鍵技術，還需要解決大模場光纖與PCF的低損耗熔接問題，目前常采用的技術方案有光纖拉錐、PCF選擇性空氣孔塌縮、增加過渡光纖等[23]。當前，基于單芯PCF的可見光超連續(xù)譜輸出功率已突破百瓦量級。2018年，中國工程物理研究院Zhao等基于單芯PCF實現(xiàn)了輸出功率為215 W的可見光超連續(xù)譜光源，實驗結構和輸出光譜如圖2所示[24]。實驗采用功率為 556 W的皮秒脈沖光纖激光器泵浦一段纖芯直徑為4.8 μm 的PCF，獲得了輸出功率為215 W的超連續(xù)譜，光譜覆蓋480～2000 nm，首次報道了光譜覆蓋500 nm以下可見光，輸出功率超過200 W的超連續(xù)譜光源。

(a) 實驗結構(a) Experimental setup

(b) 超連續(xù)譜輸出光譜(b) Spectra of output supercontinuum圖2 215 W的可見光超連續(xù)譜Fig.2 215 W visible supercontinuum

單芯PCF的模場面積較小，進一步提升功率的難度較大。從理論上講，采用多芯PCF在大功率可見光超連續(xù)譜產生方面具有較大潛力，多芯PCF的有效模場面積大，容易實現(xiàn)與泵浦激光的模場匹配，可承受更高的功率，而且結構設計靈活，可獲得有利于可見光超連續(xù)譜產生的色散特性。近年來，基于多芯PCF的可見光超連續(xù)譜輸出功率得到了不斷提升[25-28]。2017 年，國防科技大學Qi等以七芯PCF為非線性介質，獲得了輸出功率為80.7 W、光譜覆蓋350～2400 nm的可見光超連續(xù)譜，實驗結果如圖3(a)所示，超連續(xù)譜在整個可見光波段的譜功率密度均大于 50 mW/nm[29]。圖3(b)為實驗中所使用的七芯PCF截面圖，其空氣孔直徑、間距和占空比分別為3.33 μm、3.91 μm和0.85。

(a) 輸出光譜(a) Output spectrum

(b) 七芯PCF截面圖(b) Cross-section of seven-core PCF圖3 基于七芯PCF的可見光超連續(xù)譜演化圖Fig.3 Visible supercontinuum spectra evolution for a seven-core PCF

2 近紅外波段超連續(xù)譜光源產生

近紅外波段超連續(xù)譜光源是指輸出光譜的主要成分處于0.8～2.5 μm之間的超連續(xù)譜。當前，產生近紅外波段超連續(xù)譜的方式主要有以下三種：一是使用脈沖光纖激光器泵浦PCF或普通光纖；二是在脈沖光纖放大器中直接產生近紅外超連續(xù)譜；三是用隨機光纖激光器產生近紅外超連續(xù)譜。

使用脈沖光纖激光器泵浦PCF產生近紅外超連續(xù)譜[30-31]的實驗方案與可見光超連續(xù)譜產生時的相同，但比可見光產生的限制條件少，不需要滿足可見光產生時的群速度匹配。脈沖激光泵浦普通光纖也可以產生近紅外超連續(xù)譜[32-33]，普通光纖的零色散點在1.3 μm左右，使用常見的1 μm波段脈沖激光作為泵浦源時，泵浦光處于正常色散區(qū)，拉曼效應和自相位調制會促使激光頻率紅移，產生近紅外超連續(xù)譜。在大功率超連續(xù)譜產生方面，PCF也實現(xiàn)了數(shù)百瓦的超連續(xù)譜輸出。2018年，中國工程物理研究院攻克了千瓦級皮秒脈沖光纖激光器、PCF高效耦合等技術難題，實現(xiàn)了全光纖結構、輸出功率為563 W的超連續(xù)譜光源[34]。

在光纖放大器中直接產生超連續(xù)譜時，放大器的增益過程與非線性效應、色散效應共同作用促使光譜展寬，光譜展寬后處于增益范圍內的新光譜成分會得到放大，從而又促進了非線性效應。該方案中，可以使用較大模場面積的增益光纖作為非線性介質，在大功率超連續(xù)譜產生方面極具潛力，摻鐿光纖放大器[35-36](Ytterbium-Doped Fiber Amplifer, YDFA)、鉺/鐿共摻光纖放大器[37]和摻銩光纖放大器[38-42](Thulium-Doped Fiber Amplifier, TDFA)中均有超連續(xù)譜產生[1]。2013年，國防科技大學Song等基于摻鐿光纖放大器實現(xiàn)了177 W的近紅外超連續(xù)譜輸出，摻鐿光纖的纖芯直徑為30 μm，輸出超連續(xù)譜的10 dB光譜寬度為740 nm，輸出結果如圖4所示[43]。2019年，復旦大學Yao等基于摻銩光纖放大器實現(xiàn)了142 W的超連續(xù)譜輸出，摻銩光纖的纖芯直徑為25 μm，輸出超連續(xù)譜的10 dB光譜寬度為615 nm，輸出結果如圖5所示[44]。

圖4 基于YDFA的177 W超連續(xù)譜Fig.4 177 W supercontinuum in YDFA

圖5 基于TDFA的142 W超連續(xù)譜Fig.5 142 W supercontinuum in TDFA

隨機光纖激光器是一種新型的光纖激光器[45-48]，可利用光纖中的瑞利散射提供隨機分布反饋，從而代替?zhèn)鹘y(tǒng)激光器的諧振腔結構，還可以利用被動光纖中的受激拉曼散射提供增益，具有結構簡單、時域穩(wěn)定等優(yōu)點。2010年，英國阿斯頓大學Turitsyn等運用了一種開腔結構的隨機激光器，利用光纖中的瑞利散射和拉曼效應實現(xiàn)激光反饋和增益放大，首次提出隨機分布反饋光纖激光器概念[45]。近年來，隨機光纖激光器發(fā)展迅速，在理論和實驗研究上均取得了較大進展，在大功率光纖激光器研制方面，隨機光纖激光器的輸出功率已突破3000 W[49]。當前，利用隨機光纖激光器產生超連續(xù)譜的研究尚處于起步階段，但該方案作為一種高魯棒性、高性價比的實現(xiàn)方案，具有很大的商業(yè)潛力。2016年，上海交通大學Tang等將隨機光纖激光器作為泵浦源，研究了硫化物光纖中超連續(xù)譜的產生[50]。2017年，電子科技大學Ma等首次報道了隨機光纖激光器中直接產生超連續(xù)譜的實驗研究[51]，實驗結構如圖6所示。隨機光纖激光器采用半開腔結構，中心工作波長為1365 nm的拉曼激光器為泵浦源，半開腔中光纖光柵的中心工作波長為1461 nm，被動光纖的長度約為16 km。當泵浦功率為3.177 W時，得到了20 dB寬度為250 nm的超連續(xù)譜輸出，結果如圖7所示?；谠摲椒?，課題組還進一步優(yōu)化了實驗結果[52]。

圖6 隨機光纖激光器直接產生超連續(xù)譜的實驗結構Fig.6 Experimental setup of supercontinuum generation seeded by random fiber laser

圖7 隨機光纖激光器中產生超連續(xù)譜的輸出光譜Fig.7 Supercontinuum spectra based on random fiber laser

3 中紅外波段超連續(xù)譜光源產生

中紅外波段超連續(xù)譜并沒有嚴格的定義，也有文獻將2～2.5 μm波段的超連續(xù)譜稱作中紅外超連續(xù)譜。通常情況下，在軍事領域將3～5 μm波段稱為中紅外波段。本文所指的中紅外超連續(xù)譜是長波邊超過3 μm的超連續(xù)譜光源。由于中紅外波段的超連續(xù)譜光源處于大氣傳輸窗口，涵蓋眾多分子的特征譜線[53]，在生物醫(yī)學、環(huán)境監(jiān)測和國防安全等領域有廣闊的應用前景[54-55]，是當前超連續(xù)譜研究熱點之一。普通石英(SiO2)光纖對于3 μm以上的光具有較大的傳輸損耗，中紅外超連續(xù)譜的產生主要使用軟玻璃光纖，常見的軟玻璃光纖材料有：氟化物玻璃、亞碲酸鹽玻璃和硫系玻璃[1]，不同光纖傳輸損耗曲線如圖8所示[56]。中紅外超連續(xù)譜產生的技術難點在于以下幾個方面：一是高性能軟玻璃光纖的制造；二是適合超連續(xù)譜產生的泵浦光源研制；三是軟玻璃光纖的端面處理與低損耗連接。與石英光纖相比，軟玻璃光纖呈現(xiàn)易碎、易斷的脆弱物理特性，且材料的熔點較低，例如ZBLAN材料的熔點為455 ℃[57]，而石英材料的熔點高達1434 ℃，因此軟玻璃難以實現(xiàn)和普通光纖的低損耗連接。

圖8 不同材料光纖的傳輸損耗曲線Fig.8 Transmission loss curves of fibers with different materials

氟化物光纖拉制技術成熟，且材料的自聚焦閾值高于亞碲酸鹽和硫系玻璃[56]，更適合高功率中紅外超連續(xù)譜的產生；但由于傳輸損耗的限制，以氟化物光纖為非線性介質的中紅外超連續(xù)譜長波邊難以突破5 μm。用于產生中紅外超連續(xù)譜的氟化物光纖主要有兩類：ZBLAN光纖和InF3光纖。

2006年，美國威斯康星大學麥迪遜分校Hagen等首次提出了1.55 μm脈沖激光泵浦ZBLAN光纖產生中紅外超連續(xù)譜的研究[58]，獲得了光譜覆蓋1.8～3.4 μm、輸出功率為5 mW的超連續(xù)譜。2009年，美國密西根大學Xia等以ZBLAN為非線性光纖，首次獲得了平均功率超過10 W的中紅外超連續(xù)譜，輸出光譜覆蓋0.8～4 μm[59]。早期的研究中，中紅外超連續(xù)譜產生的泵浦源主要為1.55 μm脈沖光纖激光器。近年來摻銩光纖激光器取得了快速的發(fā)展，與1.55 μm相比，2 μm波段更易獲得高功率輸出，且2 μm波長離中紅外波段更近，因此基于2 μm脈沖光纖激光器提升中紅外超連續(xù)譜的輸出功率和長波長的功率比例成為新的嘗試。2014年，國防科技大學Yang等以2 μm波段脈沖光纖激光器及放大器為泵浦源，以ZBLAN光纖為非線性介質，實現(xiàn)了平均功率為13 W、光譜覆蓋1.9～4.3 μm的中紅外超連續(xù)譜，實驗方案及結果如圖9 所示[60]。隨后，北京工業(yè)大學Liu等采用類似方案，獲得了功率為21.8 W、光譜范圍為1.9～3.8 μm的中紅外超連續(xù)譜[61]。2017年，國防科技大學Yin等進一步改進實驗方案，實現(xiàn)了全光纖結構、輸出光譜超平坦的15.2 W、1.9～4.2 μm中紅外超連續(xù)譜[62]。

(a) 實驗結構(a) Experimental setup

(b) 輸出光譜(b) Output spectra圖9 基于2 μm MOPA系統(tǒng)的高功率中紅外超連續(xù)譜Fig.9 High power mid-infrared supercontinuum generation pumped by a 2 μm MOPA system

由于傳輸損耗的限制，基于ZBLAN光纖的超連續(xù)譜長波邊限制在4.5 μm左右，InF3光纖與ZBLAN光纖具有相似的物理特性，但在4～5 μm波段的傳輸損耗較低。隨著InF3光纖制造和處理技術的成熟，近年來以InF3為非線性介質產生中紅外超連續(xù)譜的輸出性能不斷得到提升[63-66]。2018年，國防科技大學突破了石英光纖與InF3光纖的低損耗熔接技術(2 μm波長處的熔接損耗低至0.07 dB)，利用寬譜摻銩光纖放大器輸出的2～2.5 μm寬譜激光泵浦InF3光纖，實現(xiàn)了平均功率為1.35 W、光譜覆蓋范圍為1.5～5.2 μm以及平均功率為4.06 W、光譜覆蓋范圍為1.9～5.1 μm的光譜平坦型中紅外超連續(xù)譜[66]。

亞碲酸鹽玻璃是指含有TeO2的化合物玻璃，大多數(shù)亞碲酸鹽玻璃的透光范圍和氟化物玻璃相近，但其非線性系數(shù)要高于氟化物[1]。由于亞碲酸鹽材料中的OH-1振動吸收損耗問題(主要位于3～4 μm波段)難以解決，亞碲酸鹽光纖在中紅外波段的損耗要遠大于氟化物光纖，這是長期以來亞碲酸鹽光纖沒有得到商業(yè)化應用的主要原因之一。通過脫水技術創(chuàng)新，減少材料中的OH-1含量是提升亞碲酸鹽光纖傳輸效率的關鍵，近年來的研究中，通過摻入鹵族元素降低OH-1吸收，可將亞碲酸鹽光纖的吸收峰降至10 dB/m左右[67-68]。2013年，美國NP Photonics公司采用獨特的脫水技術，制造出超低OH-1含量的亞碲酸鹽玻璃，成功拉制出在可見光到中紅外波段(0.6～4.5 μm)傳輸損耗均小于0.5 dB/m的高質量光纖，并以2 μm脈沖激光作為泵浦源，實現(xiàn)了輸出功率為1.2 W，光譜范圍為1～5 μm的中紅外超連續(xù)譜[69]。2018年，吉林大學Yao等研制了低損耗的亞碲酸鹽光纖，并利用2 μm波段飛秒脈沖光纖激光器作為泵浦源，實現(xiàn)了平均功率為10.4 W、光譜覆蓋范圍為0.9～3.9 μm的中紅外超連續(xù)譜，證實了亞碲酸鹽光纖實現(xiàn)高功率中紅外超連續(xù)譜的潛力[70]。實驗結構和輸出光譜如圖10所示，圖10(b)中標注的功率為1980 nm飛秒激光器的輸出功率，當飛秒激光器的功率為15.9 W時，超連續(xù)譜輸出功率為10.4 W。

(a) 實驗結構(a) Experimental setup

(b) 輸出光譜(b) Output spectra圖10 基于亞碲酸鹽光纖的高功率中紅外超連續(xù)譜Fig.10 High power mid-infrared supercontinuum generation in a Tellurite fiber

硫系玻璃包括單組分的As2Se3、As2S3、GeS2玻璃及含As、Sb、Se、He和S等的多組分玻璃[1]。硫系材料的零色散波長均在4 μm以上，普通硫系光纖難以找到適合超連續(xù)譜產生的泵浦源，以可以靈活設計色散特性的硫系PCF為研究對象，開展了大量的理論研究[71-77]。在實驗研究方面，由于硫系光纖的損傷閾值要低于氟化物光纖和亞碲酸鹽光纖，基于硫系光纖難以實現(xiàn)高功率激光，目前報道的基于硫系光纖的中紅外超連續(xù)譜輸出功率均在瓦量級以下[78-82]。2012年，美國海軍實驗室Gattass等報道了以階躍型折射率As2S3硫系光纖為非線性介質，全光纖中紅外超連續(xù)譜光源產生的實驗研究，實現(xiàn)了輸出功率為565 mW、光譜覆蓋1.9～4.8 μm的中紅外超連續(xù)譜[1,80]，為當時報道的基于硫系玻璃光纖產生中紅外超連續(xù)譜的最高功率。此后的研究中，在功率提升上并沒有大的突破。近年來，基于硫系光纖的中紅外超連續(xù)譜在光譜拓展上取得了較多進展[83-89]，已有眾多長波長邊界超過12 μm的超連續(xù)譜產生的實驗研究。例如文獻[88]中，輸出中心波長為5 μm的飛秒激光泵浦一段22 cm長的硫化物光纖，實現(xiàn)了輸出光譜范圍為2～14 μm的超連續(xù)譜(-10 dB內的光譜范圍為3.2～12.1 μm)，實驗結果如圖11所示。

圖11 飛秒激光泵浦硫系光纖產生超連續(xù)譜的光譜Fig.11 Spectra of supercontinuum generation in a chalcogenide fiber pumped by a femtosecond laser

4 結論

以上是對超連續(xù)譜激光光源研究進展的總結。隨著光纖激光器的快速發(fā)展，以及高性能非線性光纖設計制造技術的成熟，超連續(xù)譜光源也在近年來得到了快速發(fā)展。目前，可見光和近紅外波段超連續(xù)譜技術已經比較成熟，已有商用產品，在生物醫(yī)學、非線性光譜學、精密測量等領域獲得了實際應用。中紅外超連續(xù)譜光源的產生方面，由于軟玻璃光纖的物理特性脆弱，中紅外非線性光纖的設計、制作與處理難度相對較大，目前相關研究還處于科學實驗階段，但在輸出功率和性能方面也得到了很大的進展。未來，超連續(xù)譜激光光源在性能指標提升、光譜拓展與調控等方面將會得到進一步的發(fā)展，超連續(xù)譜光源的應用范圍也將越來越廣泛。