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    基于第一性原理的層狀ZnO結(jié)構(gòu)和化學(xué)鍵研究

    2019-12-13 08:24蘇亞拉
    現(xiàn)代商貿(mào)工業(yè) 2019年34期
    關(guān)鍵詞:化學(xué)鍵

    蘇亞拉

    摘 要:第一性原理系統(tǒng)的研究了層狀ZnO的結(jié)構(gòu)和化學(xué)鍵的特性。計(jì)算的結(jié)果表明層狀ZnO既存在共價(jià)鍵又有離子鍵特性與其他人的結(jié)論相一致。

    關(guān)鍵詞:層狀ZnO;幾何結(jié)構(gòu);化學(xué)鍵

    中圖分類號(hào):TB 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼:A doi:10.19311/j.cnki.1672-3198.2019.34.089

    0 引言

    早在2010年,Pueyo等人就利用Zn4O4為前驅(qū)體成功地合成了層狀六角結(jié)構(gòu)的ZnO相。室溫下,它的帶隙能為~3.5eV,比纖鋅礦ZnO略大。通過(guò)結(jié)構(gòu)分析表明,這種層狀ZnO的a-b面上Zn-O鍵長(zhǎng)1.79,小于纖鋅礦(B4)ZnO中Zn-O鍵長(zhǎng)1.94。這種層狀ZnO表現(xiàn)出與纖鋅礦ZnO相近的光學(xué)帶隙,有可能成為一種新型的光電子材料。Rakshit和Mahadevan首次通過(guò)第一性原理計(jì)算討論了這種層狀ZnO的穩(wěn)定性。Molepo and Joubert預(yù)測(cè)這種層狀ZnO可以通過(guò)纖鋅礦ZnO高壓相變獲得,相變壓力24.6GPa,但尚需進(jìn)一步的實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。2015年,Wang等人利用超軟贗勢(shì)計(jì)算了這種層狀ZnO的電子結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)。然而,對(duì)于層狀ZnO物理特性的研究仍然沒(méi)有深入的探討,尤其是它的化學(xué)鍵。本文基于第一性原理密度泛函理論研究層狀ZnO的化學(xué)鍵屬性。

    1 計(jì)算方法

    基于密度泛函理論,計(jì)算采用模守恒贗勢(shì)交換關(guān)聯(lián)相互作用采用廣義梯度近似(GGA)泛函。Zn和O的電子構(gòu)型分別為3d104s2和2s22p4。能量?jī)?yōu)化采用 BFGS算法,平面波的截?cái)嗄転?00eV。B4相和層狀Bk相ZnO的全布里淵區(qū)k點(diǎn)求和為7×7×4。測(cè)試結(jié)果表明進(jìn)一步增加平面波的截?cái)嗄芎蚹點(diǎn)數(shù)目幾乎對(duì)計(jì)算結(jié)果沒(méi)有影響。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 結(jié)構(gòu)與參數(shù)

    為了評(píng)價(jià)計(jì)算結(jié)果的可靠性,我們首先幾何優(yōu)化了0GPa下B4相和層狀ZnO的晶格常數(shù)(a,c,c/a)并與實(shí)驗(yàn)結(jié)果和他人的理論結(jié)果進(jìn)行了比較,如表1所示。從表中可以看出,B4相和層狀ZnO的計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果和他人的計(jì)算結(jié)果基本一致,基本參數(shù)a、c、c/a的計(jì)算誤差小于2%,說(shuō)明我們采用的計(jì)算方法和參數(shù)設(shè)置是可靠的。

    2.2 分析化學(xué)鍵

    表1列出了0 GPa下B4相以及0 GPa和11.3GPa下層狀ZnO化學(xué)鍵鍵長(zhǎng)及其對(duì)應(yīng)的密力肯布居數(shù)。0 GPa下B4相計(jì)算的鍵長(zhǎng)與前人的結(jié)果基本相同。從表中可以看出,0 GPa下B4相的鍵長(zhǎng)比0 GPa下層狀ZnO化學(xué)鍵要長(zhǎng)對(duì)應(yīng)的密力肯布居數(shù)基本上沒(méi)有變化。然而,在相轉(zhuǎn)變壓強(qiáng)下,層狀ZnO化學(xué)鍵的鍵長(zhǎng)減小。為了判斷是否是離子鍵還是共價(jià)鍵,這可通過(guò)化學(xué)鍵理論分析。張等人提出過(guò)晶體的化學(xué)鍵理論,它是以化學(xué)鍵鍵能為基礎(chǔ)的半經(jīng)驗(yàn)方法。計(jì)算背景為:首先通過(guò)結(jié)構(gòu)分析,將復(fù)雜的分子化學(xué)式分解成簡(jiǎn)單的二元分子式的組合,然后可以計(jì)算離子鍵和共價(jià)鍵的代表參數(shù)。對(duì)于ZnO本身就是最簡(jiǎn)單的二元分子式,如表2所示,其中代表鍵長(zhǎng)。從表中數(shù)據(jù)可以看出,0 GPa下B4相計(jì)算得到化學(xué)鍵的異極化能大于同極化,這表明它是以離子性為主,與Phillips結(jié)論一致。但是我們計(jì)算的離子性標(biāo)定為0.803大于Phillips的離子性標(biāo)定0.616,這歸因于計(jì)算的平均磁化率不同有關(guān)。對(duì)于0 GPa下層狀ZnO,同樣是以離子性為主。相轉(zhuǎn)變后離子性標(biāo)定減小,說(shuō)明隨著壓強(qiáng)的增大離子性降低,這與我們以前的結(jié)論相同。通過(guò)計(jì)算得到不同化學(xué)鍵的離子性結(jié)果也能證明這一結(jié)論。總之,層狀ZnO與B4相的ZnO一樣,即表現(xiàn)出離子鍵又表現(xiàn)共價(jià)鍵特性。

    3 結(jié)果

    利用密度泛函理論研究了層狀ZnO的幾何結(jié)構(gòu)參數(shù)和化學(xué)鍵的特性。根據(jù)化學(xué)鍵理論計(jì)算結(jié)果表明層狀ZnO既存在共價(jià)鍵又有離子鍵特性。

    參考文獻(xiàn)

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    [3]Molepo M P and Joubert D P.Computational study of the structural phases of ZnO[J].Phys .Rev.B,2011,(84):094110.

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