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    ZrScxAl1-xW2VO12(x=0,0.3,0.5,0.7,1)陶瓷材料的熱膨脹性能研究

    2019-10-19 02:09:32付林杰王獻(xiàn)立王偉鵬王海麗麻華麗
    人工晶體學(xué)報(bào) 2019年9期
    關(guān)鍵詞:單斜變溫拉曼

    付林杰,王獻(xiàn)立,王偉鵬,王海麗,麻華麗

    (1.鄭州航空工業(yè)管理學(xué)院材料學(xué)院,鄭州 450046;2.河南省計(jì)量科學(xué)研究院,鄭州 450046)

    1 引 言

    材料的熱脹冷縮性質(zhì)在生活中會(huì)給我們帶來(lái)許多問(wèn)題,不同材料的熱膨脹系數(shù)不同,即使是同一種材料,其表面和內(nèi)部的熱膨脹系數(shù)也往往具有一定的差異,這就會(huì)導(dǎo)致熱應(yīng)力。而熱應(yīng)力會(huì)導(dǎo)致材料或器件性能變差,給人們的日常生活和工業(yè)生產(chǎn)帶來(lái)諸多不便[1-2]。然而,在自然界中很難找到熱膨脹系數(shù)為零或接近零的材料,一般是將負(fù)熱膨脹材料和正熱膨脹復(fù)合可以制備出近零膨脹材料,從而減少材料的熱應(yīng)力,提高材料的性能[3]。人們很早就已經(jīng)對(duì)負(fù)熱膨脹材料有所認(rèn)識(shí),1907年Scheel[4]通過(guò)實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn):一些石英、二氧化硅和金屬在加熱時(shí)體積會(huì)出現(xiàn)收縮,這是人們首次發(fā)現(xiàn)固體的負(fù)熱膨脹現(xiàn)象;Hummel[5]在1951年發(fā)現(xiàn):β-鋰霞石(Li2-Al2Si2O8)在高于1273 K的溫度區(qū)間內(nèi)具有負(fù)的熱膨脹系數(shù);二十世紀(jì)八十年代,研究人員發(fā)現(xiàn) NaZr2P3O12系列負(fù)熱膨脹材料具有很寬范圍的離子替代性,開(kāi)始意識(shí)到可以制備一定溫度范圍的零熱膨脹材料[5];到了二十世紀(jì)九十年代,Sleight小組先后發(fā)現(xiàn)了 ZrW2O8、ZrV2O7和Sc2W3O12等系列負(fù)熱膨脹材料,其中ZrW2O8在很寬的溫度范圍內(nèi)(0.3 K~1050 K)表現(xiàn)出各向同性的大的負(fù)熱膨脹性質(zhì)[6-13];2003年,北京科技大學(xué)刑獻(xiàn)然等開(kāi)展了對(duì) PbTiO3以及 PbTiO3基材料負(fù)熱膨脹的系列研究;2005年,日本科學(xué)家Takenaka 和Takagi 首次在Ge摻雜的反鈣鈦礦結(jié)構(gòu)氮化物Mn3AN(A=Zn,Ga,Cu)中發(fā)現(xiàn)溫區(qū)擴(kuò)大且連續(xù)的NTE性能[14];Benjamin 等[15]于 2010 年發(fā)現(xiàn)金屬三氟化物中立方相的 ScF3在很寬溫度范圍內(nèi)(60~1100 K)具有負(fù)熱膨脹性質(zhì),負(fù)熱膨脹系數(shù)達(dá)到-14×10-6K-1;2018年,中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院固體物理研究所功能材料研究室童鵬課題組在金屬負(fù)熱膨脹材料研究方面取得新進(jìn)展,通過(guò)調(diào)控Laves相合金Hf1-xTaxFe2的化學(xué)組成,獲得了兼具優(yōu)異熱學(xué)、力學(xué)性能和室溫下寬溫區(qū)、大NTE系數(shù)的新材料;邢獻(xiàn)然教授團(tuán)隊(duì)于2018年8月3日,在頂刊《Science》報(bào)道了一類鐵電體負(fù)熱膨脹體系,并揭示了鐵電極化對(duì)負(fù)熱膨脹的作用機(jī)制,提出“相界面應(yīng)變”調(diào)控鐵電體晶格應(yīng)變方法,進(jìn)而成功制備出“超強(qiáng)”鐵電體薄膜[16]。

    在已知的氧化物系列負(fù)熱膨脹材料中,AM2O7(A=Zr, Hf; M=V, P)、AM2O8(A=Zr, Hf; M=W, Mo)和 A2M3O12(A 為 +3價(jià)過(guò)度金屬或稀土元素;M=W, Mo)均屬于結(jié)構(gòu)框架靈活的材料,其負(fù)熱膨脹溫區(qū)都比較寬。但從化學(xué)靈活性角度看,A2M3O12材料的 A 位可替代的離子更多,采用改變 A2M3O12中 A 位陽(yáng)離子的種類、調(diào)整組成元素的比例方法,均可以調(diào)節(jié)材料的熱膨脹系數(shù)(TEC)[17],如In(HfMg)0.5Mo3O12、(Al2x(HfMg)1-x)(WO4)3、Fe2-xYxMo3O12、Fe2-x(ZrMg)0.5xMo3O12、Sc2-xFexMo3O12等可控?zé)崤蛎浕蚪銦崤蛎洸牧蟍18-19]。這為制備可控?zé)崤蛎洸牧匣蚪銦崤蛎洸牧咸峁┝艘环N可能的辦法,在發(fā)光、催化、離子電導(dǎo)等方面具有更加廣闊的應(yīng)用價(jià)值[17]。本文采用四價(jià)Zr4+和三價(jià)Al3+/Sc3+取代A2M3O12中的A離子,同時(shí)用V5+取代一個(gè)W6+以保持價(jià)態(tài)平衡,利用固相反應(yīng)法制備出ZrScxAl1-xW2VO12(x=0,0.3,0.5,0.7,1)材料,發(fā)現(xiàn)其負(fù)膨脹性能優(yōu)越,且在x=0.3時(shí)達(dá)到近零膨脹系數(shù),具有重要研究?jī)r(jià)值和潛力。

    2 實(shí) 驗(yàn)

    2.1 ZrScxAl1-xW2VO12(x=0,0.3,0.5,0.7,1)樣品的制備

    以摩爾比計(jì),將分析純粉末試劑二氧化鋯ZrO2、鋁粉Al、三氧化二鈧Sc2O3、三氧化鎢WO3、五氧化二釩V2O5按化學(xué)計(jì)量比2∶2(1-x)∶x∶4∶1稱重取料,混合均勻,研磨2 h。在80 MPa的單軸方向壓強(qiáng)下,用直徑為1 cm的模具和型號(hào)為769YP-15A干粉壓片機(jī)將其壓成(φ10×6 mm)的柱狀素胚。然后放入型號(hào)為XD-1200N的馬弗爐中加熱,以 5 K/min 的升溫速率從室溫升至800 ℃,保溫5 h,然后冷卻至室溫,重復(fù)燒結(jié)幾次,將目標(biāo)樣品取出,即可得到材料ZrAl1-xScxW2VO12(x=0,0.3,0.5,0.7,1)。

    2.2 ZrScxAl1-xW2VO12(x=0,0.3,0.5,0.7,1)樣品的性能測(cè)試

    使用熱膨脹儀(德國(guó),林賽斯公司LINSEIS DIL L76)測(cè)試樣品的熱膨脹系數(shù)(測(cè)試溫度:室溫~600 ℃,升溫速率:5 ℃/min);樣品的X射線衍射峰值特征用Bruker D8 Advance型X射線衍射儀獲得,進(jìn)而分析樣品的物相結(jié)構(gòu)(Cu靶,Kα線,波長(zhǎng)0.15406 nm,掃描范圍10°~80°);使用QUANTA 250 FEI型電子掃描顯微鏡觀察樣品的顯微組織形貌、晶體結(jié)晶狀況。利用 LabRAM HR Evolution拉曼光譜儀來(lái)對(duì)樣品的拉曼光譜進(jìn)行研究,激發(fā)光波長(zhǎng)為 532/633 nm,光譜采集的分辨率為 0.35 cm-1。變溫拉曼實(shí)驗(yàn)的控溫附件采用控溫精度為±0.1 K 的 Linkam THMS600控溫儀。

    3 結(jié)果與討論

    3.1 X射線衍射分析

    A2M3O12系列材料在加熱時(shí)大多都經(jīng)歷由單斜結(jié)構(gòu)到正交結(jié)構(gòu)的相變,A2M3O12的單斜結(jié)構(gòu)比較致密,由于空間有限,多面體的轉(zhuǎn)動(dòng)、A-O-M 鏈中橋氧原子的橫向熱振動(dòng)會(huì)受到極大的束縛;而正交結(jié)構(gòu)則相對(duì)寬松些,多面體能夠有足夠的空間自行調(diào)整以便進(jìn)行轉(zhuǎn)動(dòng)或橫向熱振動(dòng),因此,A2M3O12系列材料只有正交結(jié)構(gòu)才容易出現(xiàn)負(fù)熱膨脹性質(zhì)[17]。圖1對(duì)樣品ZrScxAl1-xW2VO12(x=0,0.3,0.5,0.7,1)做了室溫XRD測(cè)試,將ZrScW2VO12與ZrScMo2VO12和HfScW2PO12的XRD相對(duì)比,可以發(fā)現(xiàn)他們的峰保持一致,十分的接近??梢耘袛?,室溫下所做出的樣品ZrScW2VO12為單斜相,結(jié)合熱膨脹曲線分析(圖2),隨著溫度升高,熱膨脹系數(shù)存在一個(gè)拐點(diǎn),說(shuō)明在150~200 ℃之間,發(fā)生了從單斜到正交的相變[20-21]。同時(shí),ZrScW2VO12的相變通過(guò)變溫拉曼分析也得到了驗(yàn)證。隨著Al含量的加入,XRD峰有所變化,直到Al完全替代Sc時(shí),變?yōu)榱硪环N結(jié)構(gòu),轉(zhuǎn)為正膨脹現(xiàn)象。

    3.2 熱膨脹分析

    圖2為ZrAl1-xScxW2VO12(x=0,0.3,0.5,0.7,1)材料的相對(duì)長(zhǎng)度隨溫度的變化曲線。由于樣品存在明顯的熱滯現(xiàn)象,圖中僅給出了加熱部分的曲線。由圖可以看出,在x=1,0.7,0.5時(shí),線性熱膨脹系數(shù)從200~600 ℃為負(fù)值,計(jì)算得ZrScW2VO12線膨脹系數(shù)為-6.667×10-6℃-1;x=0.3時(shí),即ZrAl0.7Sc0.3W2VO12,線性熱膨脹系數(shù)從200~600 ℃為近零膨脹;x=0時(shí)為正膨脹材料。

    圖1 ZrAl1-xScxW2VO12(x=0,0.3,0.5,0.7,1)樣品的XRD圖譜Fig.1 XRD patterns of ZrAl1-xScxW2VO12(x=0,0.3,0.5,0.7,1) sample

    圖2 ZrAl1-xScxW2VO12(x=0,0.3,0.5,0.7,1)材料的相對(duì)長(zhǎng)度隨溫度的變化曲線Fig.2 Relative linear length change of (dL/dL0) with temperature of ZrAl1-xScxW2VO12(x=0,0.3,0.5,0.7,1)

    3.3 樣品的微觀形貌

    取樣品ZrAl1-xScxW2VO12粉末做掃描電鏡圖,如圖3所示,其中(a~e分別為x=0, 0.3,0.5,0.7,1),可以觀察到所制樣品燒結(jié)致密,結(jié)構(gòu)均勻。ZrScW2VO12顯示出塊狀結(jié)構(gòu),隨著Al含量的增加,逐漸形成球狀晶體。說(shuō)明晶體結(jié)構(gòu)發(fā)生了變化,與圖1中XRD峰的變化保持一致,對(duì)應(yīng)的熱膨脹系數(shù)也逐漸增加,由負(fù)轉(zhuǎn)為正。

    圖3 不同Al/Sc比例的ZrAl1-xScxW2VO12的掃描電鏡圖Fig.3 SEM images of the sample ZrAl1-xScxW2VO12 with different Al/Sc ratio

    3.4 樣品的變溫拉曼分析

    圖4顯示了ZrScW2VO12的高低波數(shù)區(qū)域的變溫拉曼光譜,測(cè)試溫度分別為(RT,100 ℃、150 ℃、170 ℃、180 ℃、200 ℃),從圖中可以發(fā)現(xiàn),隨著溫度升高,光譜中出現(xiàn)一些不連續(xù)的現(xiàn)象,在170~180 ℃左右,位于270 cm-1及715 cm-1附近位置的拉曼模逐漸出現(xiàn),同時(shí)830 cm-1位置的拉曼模逐步轉(zhuǎn)為808 cm-1位置的拉曼模,拉曼模的這些變化說(shuō)明此溫度間出現(xiàn)了一次相變,引起熱膨脹系數(shù)的變化。

    3.5 機(jī)理分析

    圖4 ZrScW2VO12的變溫拉曼光譜(溫度從RT~200 ℃)Fig.4 Temperature dependence of the Raman spectra of ZrScW2VO12 (RT-200 ℃)

    人們把正交結(jié)構(gòu)的A2M3O12的負(fù)熱膨脹歸因于A-O-M 鏈隨溫度變化的彎曲運(yùn)動(dòng),并且 A-O-M 鏈的彎曲運(yùn)動(dòng)可能是由于橋氧原子的橫向振動(dòng)引起的。A離子的半徑越大、含量越多,晶體框架開(kāi)放空間越多,越有利于A-O-M 鏈的彎曲振動(dòng),從而材料的 CTE 值越小(負(fù)熱膨脹越大或正熱膨脹越小)。正交結(jié)構(gòu)的ZrScW2VO12同樣具有 A-O-M 鏈(A=Zr/Sc,M=W/V)。在溫度低單斜相時(shí),結(jié)構(gòu)排列比較緊密,開(kāi)放空間小,隨著溫度升高,由于橋氧原子的橫向震動(dòng),剛性單元模耦合旋轉(zhuǎn)機(jī)制,出現(xiàn)對(duì)稱性高的相對(duì)寬松的正交相結(jié)構(gòu),表現(xiàn)出負(fù)膨脹特性。因此,相變是ZrScW2VO12材料產(chǎn)生負(fù)熱膨脹性質(zhì)的主要原因。對(duì)ZrScW2VO12材料,考慮到用離子半徑小的Al3+逐漸代替離子半徑大的Sc3+,因此,隨著Al元素的增加,晶體的開(kāi)放空間越小,材料的負(fù)膨脹值越小,并在Al∶Sc=7∶3時(shí),出現(xiàn)了近零膨脹特性[17,20-23]。

    4 結(jié) 論

    經(jīng)過(guò)測(cè)試,本實(shí)驗(yàn)所制備的樣品ZrScW2VO12是一種性能優(yōu)越的負(fù)熱膨脹材料,線膨脹系數(shù)為-6.667×10-6℃-1,溫度區(qū)間寬(RT~600℃)。將其與Al復(fù)合,制備出ZrAl1-xScxW2VO12(x=0,0.3,0.5,0.7,1)材料,可以在x=0.3時(shí)調(diào)節(jié)為近零膨脹系數(shù),此性能在工業(yè)生產(chǎn)、精密儀器儀表、航天航空領(lǐng)域都將具有很大研究潛力。

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