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    液相色譜校準(zhǔn)曲線法檢測(cè)藥物殘留時(shí)不確定度的評(píng)估與分析

    2019-09-10 07:22:44方強(qiáng)丁成黃芳章雪明
    糧食科技與經(jīng)濟(jì) 2019年4期
    關(guān)鍵詞:不確定度

    方強(qiáng) 丁成 黃芳 章雪明

    [摘要]本文從檢測(cè)全過程及儀器定量原理的角度出發(fā),評(píng)估了液相色譜法測(cè)定鱸魚中3種喹諾酮類藥物殘留時(shí)的不確定度。研究結(jié)果表明,諾氟沙星、恩諾沙星、環(huán)丙沙星3類參數(shù)校正點(diǎn)相對(duì)不確定度分別占合成相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度的5.6%、34.2%、1.7%;藥物殘留含量計(jì)算值相對(duì)不確定度分別占合成相對(duì)不確定度的4.9%、22.9%、18.0%;回收率引入相對(duì)不確定度分別占合成相對(duì)不確定度的89.4%、42.9%、80.3%。

    [關(guān)鍵詞]液相色譜校準(zhǔn)曲線法;檢測(cè)藥物殘留;不確定度

    中圖分類號(hào):TS207

    文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼:A

    DOI:10.16465/j.gste.cn431252ts.20190408

    藥物殘留檢驗(yàn)系符合性檢驗(yàn),當(dāng)測(cè)試結(jié)果處于規(guī)定指標(biāo)臨界值附近時(shí),測(cè)量不確定度對(duì)判斷結(jié)果符合性會(huì)產(chǎn)生影響。2016年1月1日實(shí)施的《檢驗(yàn)檢測(cè)機(jī)構(gòu)資質(zhì)認(rèn)定評(píng)審準(zhǔn)則》明確提出了不確定度的要求,準(zhǔn)確評(píng)估測(cè)量不確定度對(duì)藥物殘留檢驗(yàn)檢測(cè)機(jī)構(gòu)具有重要意義。

    藥物殘留的檢驗(yàn)檢測(cè)通常具有較為復(fù)雜的前處理過程,進(jìn)而使檢驗(yàn)檢測(cè)的結(jié)果出現(xiàn)誤差。規(guī)范相關(guān)的檢驗(yàn)檢測(cè)標(biāo)準(zhǔn)雖然會(huì)給出回收率允許的參考范圍,但是一般都未要求對(duì)范圍內(nèi)的非100%回收進(jìn)行校正,誤差就轉(zhuǎn)化為測(cè)量不確定度。

    本文從一般殘留試驗(yàn)全過程及儀器定量原理的角度出發(fā),參考汪輝等藥物殘留不確定度評(píng)估方法,解析了液相色譜校準(zhǔn)曲線法檢測(cè)藥物殘留時(shí)不確定度的來源,并以鱸魚中3種喹諾酮類藥物殘留為例,按GUM法評(píng)估了測(cè)量不確定度,為同類型的藥物殘留檢驗(yàn)提供了一定的參考作用。

    1藥物殘留檢測(cè)一般過程

    藥物殘留檢測(cè)一般過程見圖1。

    2測(cè)量模型和不確定度來源

    2.1測(cè)量模型

    試樣中藥物殘留計(jì)算公式:

    (1)標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液濃度

    (2)高濃度標(biāo)準(zhǔn)使用液濃度

    (3)低濃度標(biāo)準(zhǔn)使用液濃度

    由公式(1)和公式(2)可得校準(zhǔn)曲線高濃度的3個(gè)點(diǎn):

    由公式(11)和公式(3)可得低濃度的3個(gè)點(diǎn):

    (4)校準(zhǔn)曲線線性回歸方程

    (5)試樣測(cè)定濃度

    (6)試樣含量計(jì)算值

    (7)陽性添加樣品添加含量

    (8)回收率

    (9)試樣真實(shí)含量

    式中:C儲(chǔ)為標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液濃度,μg/mL;m標(biāo)為標(biāo)準(zhǔn)品稱樣量,g;P為標(biāo)準(zhǔn)品的純度;MW為純物質(zhì)分子量;MW2為帶其他基團(tuán)后的分子量;V容1為標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液定容體積,mL;e使為高濃度標(biāo)準(zhǔn)使用液的濃度,μg/mL;V移1為移取標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液的體積,mL;V容2為高濃度標(biāo)準(zhǔn)使用液的定容體積,mL;c'使為低濃度標(biāo)準(zhǔn)使用液濃度,μg/mL;V'移1為移取高濃度使用液配制低濃度使用的體積,mL;V'容2為低濃度標(biāo)準(zhǔn)使用液的定容體積,mL;C點(diǎn)為校準(zhǔn)曲線各點(diǎn)的濃度,ng/mL;V移2為校準(zhǔn)曲線各點(diǎn)移取的標(biāo)準(zhǔn)使用液的體積,μL;V容3為校準(zhǔn)曲線各點(diǎn)的定容體積,mL;y為峰面積;a為校正曲線的截距;b為斜率;V容4為測(cè)定液的定容體積,mL;V移了為陽性添加樣品加標(biāo)體積;X因?yàn)殛栃詷悠诽砑雍?X為試樣藥物殘留的含量;fp為平均回收率和期望值100%偏差的校正因子;fg為校正曲線配制過程中校正點(diǎn)誤差校正因子。

    2.2不確定度來源

    由公式(11)可知,不確定度的來源包括含量計(jì)算值的不確定度、回收率的不確定度和校正點(diǎn)的不確定度。

    3鱸魚中3種喹諾酮類藥物殘留測(cè)定時(shí)不確定度評(píng)定

    3.1實(shí)驗(yàn)

    3.1.1材料與試劑

    試驗(yàn)樣品為鱸魚;諾氟沙星(Nor)、鹽酸環(huán)丙沙星(Cip)、恩諾沙星(Enr)標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液均由Dr.Ehrenstorfer公司的固體標(biāo)準(zhǔn)品配制而成;鹽酸、無水硫酸鈉(經(jīng)650C灼燒烘干)為分析純;乙腈、正已烷、磷酸、三乙胺為色譜純?cè)噭?酸化乙腈(乙腈:鹽酸=250:1);0.34%磷酸水溶液(經(jīng)三乙胺調(diào)節(jié)pH值至2.4);試驗(yàn)用水均符合GB/T6682-2008131-級(jí)水的要求。

    3.1.2儀器與設(shè)備

    e2695液相色譜儀、2489熒光檢測(cè)器:美國(guó)Waters公司;BSA2202S-CW百分之一電子天平、十萬分之一電子天平:德國(guó)賽多利斯公司;XcelVap自動(dòng)濃縮工作站:美國(guó)Horizon公司;0.2μmx13mmNYL慮頭:英國(guó)Whatman公司。

    3.1.3標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液及校正曲線配制

    分別稱取0.00503g的Nor、0.00582g的Cip.0.00504g的Enr固體標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)于3個(gè)50mL容量瓶中,用2%甲酸一甲醇溶液溶解定容,濃度均為100μg/mL。分別吸取Nor和Enr標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液各5mL、Cip標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液1mL于50mL容量瓶中,用流動(dòng)相定容得Nor和Enr濃度為10μg/mL、Cip濃度為2μg/mL的混合標(biāo)準(zhǔn)工作液;吸取該混合標(biāo)準(zhǔn)工作液200μL于5mL指形管中,用1mL移液槍分2次吸取900μL流動(dòng)相定容,得Nor和Enr濃度為1.0μg/mL.Cip濃度為0.20μg/mL的混合標(biāo)準(zhǔn)工作液。

    分別移取上述濃度的混合標(biāo)準(zhǔn)工作液各25μL、50μL、100μL于6個(gè)2mL進(jìn)樣瓶中,用1mL移液槍移取流動(dòng)相定容至1mL,得Nor和Enr濃度為25ng/mL、50ng/mL、100ng/mL、250ng/mL、500ng/mL、1000ng/mL,Cip濃度分別為5ng/mL、10ng/mL、20ng/mL、50ng/mL、100ng/mL、200ng/mL的校準(zhǔn)溶液系列。

    所用容量瓶為A級(jí)硼硅玻璃。流動(dòng)相的水溫為21~25%C。3種喹諾酮類藥物校正曲線回歸方程如下:(1)Nor:y=145596x+2638353,r=0.999899,其中y為峰面積,x為濃度,斜率b=145596,截距a=2638353。(2)Enr:y=220610x+9215728,r=0.999878,其中y為峰面積,x為濃度,斜率b=220610,截距a=9215728。(3)Cip:y=121276x+398669,r=0.999855,其中y為峰面積,x為濃度,斜率b=121276,截距a=398669。

    3.1.4樣品處理及測(cè)定

    陰性對(duì)照樣品和陽性添加樣品各7個(gè)重復(fù),陽性添加樣品加人0.15mL的Nor和Enr濃度為1.0μg/mL、Cip濃度為0.20μg/mL的混合標(biāo)準(zhǔn)工作液作為陽性添加試驗(yàn)。

    (1)前處理。稱取5g樣品,置于50mL離心管中,加入6g無水硫酸鈉,25mL酸化乙腈,振搖10min,8000r/min離心5min,取上清液,氮吹至干,1mL流動(dòng)相定容,3mL正已烷抽脂,下層液過濾頭待測(cè)。

    (2)測(cè)定。本次測(cè)定采用校正曲線法定量,流動(dòng)相為乙腈和0.34%磷酸一水溶液(15:85)的混合溶液。色譜柱:WatersXBridgeC184.6μmx250mm;流速:1.0mL/min;柱溫:35%C;進(jìn)樣量:20μL;進(jìn)樣時(shí)間:30min;激發(fā)波長(zhǎng):280nm;發(fā)射波長(zhǎng):450nm。

    (3)數(shù)據(jù)。方法偏差試驗(yàn)結(jié)果見表1。

    (4)數(shù)據(jù)檢驗(yàn)。采用Grubbs檢驗(yàn)法對(duì)表1數(shù)據(jù)進(jìn)行檢驗(yàn),經(jīng)檢驗(yàn),數(shù)據(jù)均無異常。

    3.2不確定度評(píng)定

    3.2.1校正點(diǎn)的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度

    本文所用校正曲線的6個(gè)點(diǎn)中,低濃度3個(gè)點(diǎn)較高濃度3個(gè)點(diǎn)多一步稀釋,故低濃度點(diǎn)的不確定度應(yīng)大于高濃度點(diǎn),本文取低濃度點(diǎn)中不確定度最大點(diǎn)作為校正點(diǎn)的不確定度。根據(jù)公式(5)可得校正點(diǎn)的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度:

    因V'容2和V。容3的定容實(shí)際為一個(gè)移液過程,V移1和V稱2引人的不確定度可包含在V容2和V容3中,則:

    本文所用Cip標(biāo)準(zhǔn)品帶鹽酸基團(tuán),故應(yīng)計(jì)算MW引人的不確定度,其余標(biāo)準(zhǔn)品為純物質(zhì),不需要考慮(取均勻分布k=√3)。查元素周期表(2005年)計(jì)算后得:u(MW|)2=3.7573x10-6

    標(biāo)準(zhǔn)品稱量引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度u2(m標(biāo))見表2。十萬之一天平稱量5g以下時(shí)允差為+0.5e,本文采用減量法稱量標(biāo)準(zhǔn)品,取三角分布,故:

    式中:m標(biāo)表示各標(biāo)準(zhǔn)品稱樣量,go標(biāo)準(zhǔn)品純度P引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)定度:

    查標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)證書:Py;99.1%,Uo=1.0%(k=2);Pem=99.1%,Up=1.0%(k=2);Pcar=94.0%,Ucn=1.0%(k=2)。則有Nor:u(P)=0.5,u(P)=2.546x10~;Enr:u(P)=0.5,12(P)=2.551x10~;Cip:.u(P)=0.5,u(P)=2.829x10~。

    構(gòu)成體積V不確定度u(V)主要分量有3個(gè):量器示值偏差引人的不確定度u(AV示),配制溶液時(shí)溶液溫度偏離標(biāo)準(zhǔn)溫度引人的工標(biāo)體積差不確定度u(AV工),使用溶液時(shí)的液溫偏離配制溶液時(shí)的液溫引人的溫變體積差不確定度u(AV;溫)。本試驗(yàn)室有中央控溫系統(tǒng),且在同一天完成,查當(dāng)日的溫度監(jiān)控記錄,溫度變化為21~25%C。

    u2(V)=u2(AV示)+u2(AV⊥)+u?(AV溫)(21)(1)量器示值偏差的不確定度u(AV示)。查JJG646-2006/41和JJG196-200651得到所用量器的容量V,允差,取三角分布,k=√6,示值偏差引人的標(biāo)準(zhǔn)不確定度見表3。

    (2)工標(biāo)體積差的不確定度Iu((△V工)。由于水、甲醇和乙腈的密度隨溫度變化呈非線性,用體積膨脹法計(jì)算溫度變動(dòng)導(dǎo)致甲醇溶液和水-乙腈混合溶液(流動(dòng)相)的體積變化是不合適的。根據(jù)密度定義式推導(dǎo)出體積變化算式,再用密度修正值代替密度值便可進(jìn)行準(zhǔn)確計(jì)算。其中,乙腈-水的密度隨溫度變化表沒有查到,參考甲醇-水的密度變化表。K(t)根據(jù)JJG646-200641和JJG196-200651計(jì)算公式得到。容量瓶為硅硼玻璃,取三角分布。根據(jù)使用的量器和液體種類的不同,代人公式計(jì)算后,工標(biāo)體積誤差不確定度見表4。

    (3)溫變體積誤差的不確定度見表5。

    (4)體積V不確定度u(V)合成。根據(jù)定容或移液的體積、量器的材質(zhì)以及液體種類計(jì)算,結(jié)果見表6。

    (5)計(jì)算濃度和期望濃度誤差引人的不確定度。試驗(yàn)過程中標(biāo)準(zhǔn)曲線的計(jì)算濃度和期望濃度是有差異的,但為了方便計(jì)算、本文直接以期望濃度賦予各校正點(diǎn)濃度,根據(jù)經(jīng)驗(yàn)該行為引人的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度在最低濃度點(diǎn)最大,故代人公式計(jì)算后(取均勻分布),數(shù)據(jù)見表7。

    3.2.2藥物殘留含量計(jì)算值引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度

    藥物殘留含量計(jì)算值引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度:

    測(cè)定濃度引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度:

    式中:S成為校正曲線的殘余偏差;p為試驗(yàn)重復(fù)次數(shù);n;為校正曲線的點(diǎn)數(shù);文校為校正曲線各濃度點(diǎn)數(shù)值的平均值;x;為校正曲線各點(diǎn)的濃度值;y;為校正曲線個(gè)點(diǎn)的峰面積;c為測(cè)定濃度的平均值。

    將數(shù)據(jù)代人公式,得Nor:S殘=8.712x10';Enr:s殘=1.448x10*;Cip:sa=5.166x10'。Nor:u(c測(cè))=3.616,un2(C測(cè))=0.02958;Enr:u(c測(cè))=3.877,Urel(C測(cè))=0.02514;Cip:u(c測(cè))=2.602,uu(c測(cè))=0.1201。

    (2)u2(Vw4)的計(jì)算。V容4定容實(shí)際為一個(gè)移液過程,且3類化合物的不確定度都相同,故u2(V容4)=1.757x10~。

    (3)稱量試樣時(shí)引人的不確定度:

    式中:m樣為稱樣量,m樣為陰性對(duì)照樣品和陽性添加樣品稱樣量的平均值,為5.00g。百分之一天平允差為+0.5e,取三角分布,則:u2(m樣)=(0.05+√6)2=8.333x10+,u2(m程)=1.67x10-

    (4)儀器引人的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度。液相色譜重復(fù)定量測(cè)定RSD≤3%(本文取3%),根據(jù)A類標(biāo)準(zhǔn)不確定度的計(jì)算公式可得儀器引人的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度:u2(f儀器)=(0.03+√6)2=1.5x10-2

    (5)u2(X計(jì))的合成。Nor:u2(X計(jì))=1.05x10*;Enr:u(X計(jì))=8.16x10*;Gip:u(X)=1.46x10-2。

    3.2.3回收率引入的相對(duì)不確定度

    回收率引人的相對(duì)不確定度:

    (1)回收率與期望值差異引人的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度。對(duì)各參數(shù)的回收率進(jìn)行顯著性檢驗(yàn),其中:

    式中:S回收率為回收率的標(biāo)準(zhǔn)偏差,R為回收率的平均值,R。為回收率期望值(R.=100%),t為置信因子。結(jié)果表明,Nor、Cip的回收率與期望值存在顯著性差異,即引人了不確定度;Enr不存在顯著性差異,即引人的不確定度可忽略。計(jì)算數(shù)據(jù)取均勻分布,結(jié)果見表8。

    (2)陰性和陽性對(duì)照樣品在回收率計(jì)算中引人的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度Uuea(X陰)和un2(X陽)。陰性對(duì)照樣品參數(shù)含量值接近0,本文認(rèn)為其不確定度為儀器的不確定度,2(Xp)+u2(f儀器)=1.5x10+。陽性添加樣品uoa(Xp)與un(X+)是相同的,Nor:u2(Xq)=1.05x10~;Enr:品(X陽)=8.16x10*;Cip:疏(X陽)=1.46x10~。

    (3)添加含量引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度。根據(jù)公式(9)可得:

    (4)回收率重復(fù)性引人的相對(duì)不確定度。將表8中的R、S回收率代人公式:

    3.2.4相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度的合成

    4結(jié)論

    (1)Nor、Enr、Cip(以下數(shù)據(jù)如無特殊說明均按此順序排列)3個(gè)參數(shù)校正點(diǎn)相對(duì)不確定度分別占合成相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度的5.6%、34.2%、1.7%;藥物殘留含量計(jì)算值相對(duì)不確定度分別占合成相對(duì)不確定度的4.9%、22.9%、18.0%;回收率引入相對(duì)不確定度分別占合成相對(duì)不確定度的89.4%、42.9%、80.3%。因標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)帶有非目標(biāo)的基團(tuán)而引人的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度較小,可忽略不計(jì),因移液、定容等體積因素引入的相對(duì)不確定度占校正點(diǎn)相對(duì)不確定度分別為96.7%、96.7%、86.9%,其中因V容3-Iml,引人的不確定度占該類相對(duì)不確定度的92%、92%、91.2%,故在校正點(diǎn)配制過程因移液、定容等體積因素引人的相對(duì)不確定度中可僅考慮V容3-Iml.引人的不確定度8-1藥物殘留含量的計(jì)算值引入的相對(duì)不確定度中的22(C測(cè))和u2(f儀器)之和分別占該類相對(duì)不確定度的97.6%、95.8%、99.8%,故在22(X計(jì))的計(jì)算過程中可僅考慮這兩類的不確定度。回收率引人的相對(duì)不確定度Nor和Cip分別是Enr的6倍和23倍,這一問題主要是由于Nor和Cip的回收率均值與期望值存在顯著性差異,該差異引人的相對(duì)不確定占Nor和Cip回收率相對(duì)不確定度91.2%、75.3%。3個(gè)參數(shù)的合成相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度排序?yàn)镃ip>Nor>Enr,且彼此之間差距明顯。藥物殘留含量測(cè)定過程中相對(duì)不確定度大小主要是由樣品中殘留藥物濃度大小和實(shí)際檢出含量和真實(shí)含量之間的差異決定的,后者無法量化,故引人加標(biāo)回收來解決這一問題。

    (2)由不確定度評(píng)定過程可知,不確定度大小與試驗(yàn)流程嚴(yán)格對(duì)應(yīng),試驗(yàn)流程所涉及的步驟越多則引人的不確定度越多,為確保檢測(cè)數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性,整個(gè)試驗(yàn)流程應(yīng)盡可能簡(jiǎn)化。

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