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    混凝-超濾工藝去除水中復合污染物試驗研究

    2019-09-02 03:16:42趙純金凡安葉孫志華鄭懷禮
    土木與環(huán)境工程學報 2019年4期
    關鍵詞:絮體混凝劑混凝

    趙純,金凡,安葉,孫志華,鄭懷禮

    (1.重慶大學 城市建設與環(huán)境工程學院;三峽庫區(qū)生態(tài)環(huán)境教育部重點實驗室;低碳綠色建筑國際聯(lián)合研究中心,重慶 400045;2.石河子大學 水利建筑工程學院,新疆 石河子 832003)

    近年來,隨著居民生活質(zhì)量的提高,飲用水安全問題備受關注,研究日趨深入。納米材料作為一種廣泛應用于化工制造、個人護理及食品工業(yè)等的新材料,進入天然水體后,天然有機物質(zhì)(NOM,如腐植酸、富里酸等)與納米粒子間的相互作用可能改變其毒性和穩(wěn)定性,對其在環(huán)境中的遷移和轉(zhuǎn)化有重要影響,給飲用水安全帶來威脅[1-3]。學者們考察了納米材料本身的性質(zhì),以及環(huán)境溶液的化學性質(zhì)和物理因素對納米材料在水體中的沉積、聚集及其潛在危害的影響,而關于納米材料與NOM在水溶液中形成的復合污染物的研究卻很少[4-5]。因此,研究NOM與納米顆粒在水中的相互作用具有實際價值。

    傳統(tǒng)的水處理工藝對納米顆粒的去除并不理想,而超濾因能有效截留水中膠體、懸浮物、細菌等,在納米顆粒去除方面展現(xiàn)出優(yōu)勢,但卻面臨膜污染等問題[6]。不過,將超濾與其他技術(混凝[7-8]、吸附[9-10]、預氧化[11-12]等)相結合,能有效減輕膜污染,其中,混凝-超濾因具有成本低、操作簡單、處理效果好等優(yōu)點而得到廣泛應用。納米顆粒經(jīng)過混凝后凝聚,用膜過濾有很好的去除效果,且與傳統(tǒng)的過濾方法相比,膜濾對水中的納米顆粒表現(xiàn)出更好的去除效果[13-14]。

    選取腐殖酸(HA)和納米二氧化鈦(納米TiO2)作為研究對象,對納米TiO2與腐殖酸之間的相互作用進行簡單分析,探究混凝劑投加量、溶液pH值及鈣離子濃度對混凝-超濾工藝(C-UF)去除HA-納米TiO2復合污染物(HA-T)的影響。

    1 實驗材料與方法

    1.1 實驗材料

    實驗所涉及的材料及藥品信息見表1。

    表1 實驗所用材料及藥品一覽表Tabel 1 List of materials and drugs used in the experiment

    續(xù)表1

    注:實驗中原水用蒸餾水配制,其他所有試劑溶液均采用超純水(18.20 MΩ·cm)配制。

    1.2 實驗方法

    1.2.1 聚合硫酸鐵配制 混凝劑聚合硫酸鐵(PFS)為實驗室所制備[15],PFS母液配制濃度為2.857 mol/L,有效濃度為80%,稀釋20倍,制得的混凝劑PFS濃度C0=0.114 mol/L。

    投藥后水樣中PFS濃度C(mmol/L)按式(1)計算。

    C=C0×V1/V2

    (1)

    式中:V1為PFS體積,mL;V2為實驗水樣體積,L。

    1.2.2 原水配制 配制1.0 g/L HA儲備液:將1.0 g HA和0.40 g NaOH溶解于1 000 mL超純水中,室溫(25 ℃)下攪拌24 h,用0.45 μm濾膜過濾后,于4 ℃環(huán)境中保存?zhèn)溆谩?/p>

    配制1.0 g/L 納米TiO2儲備液:將0.10 g TiO2固體粉末溶解于100 mL超純水中,并在超聲機內(nèi)(40 kHz)超聲0.5 h以上,使其均勻分散,然后于4 ℃環(huán)境中保存?zhèn)溆谩?/p>

    配置10 mg/L HA-T復合污染物:將納米TiO2儲備液超聲處理20 min,分別取4 mL 1.0 g/L HA儲備液和4 mL納米TiO2儲備液,用蒸餾水稀釋至400 mL,待用。

    1.3 實驗裝置及流程

    C-UF工藝去除HA-T污染物的實驗裝置如圖1所示。取400 mL水樣置于燒杯中,調(diào)節(jié)pH值為8.0,并加入1.6 mL PFS溶液進行燒杯實驗,按照以下程序運行:快攪2 min(240 r/min),慢攪20 min(40 r/min)。燒杯實驗后,水樣轉(zhuǎn)移至超濾裝置(MSC300),以0.15 MPa的恒定壓力過濾,與電子天平(JJ523BC)相連接的電腦PC端實時記錄濾液質(zhì)量。

    圖1 實驗裝置Fig.1 Scheme of the experimental

    1.4 檢測與分析

    實驗過程所涉及的分析檢測項目見表2。

    1.5 膜通量測定

    膜通量是指在一定壓力下,單位時間內(nèi)單位面積膜材料所通過的流體量。它是反映膜性能的一個重要參數(shù),同時,膜污染狀況也可以通過膜通量的變化來體現(xiàn)。由于每個膜初始通量不同,實驗采用比通量Jt/J0來反映膜污染程度,Jt為過濾t時刻的膜通量,J0為初始時刻膜通量。膜通量采用式(2)進行計算。

    Jt=V/At

    (2)

    式中:Jt為過濾t時刻的膜通量,L/(m2·h);V為t過濾時間內(nèi)的濾液體積,L;A為膜的有效面積,m2。

    表2 分析檢測項目匯總Table 2 Summary of analysis and test items

    2 結果與討論

    2.1 納米TiO2與HA的相互作用

    2.1.1 Zeta電位變化分析 水中懸浮的納米TiO2顆粒表面基團不飽和會與水配位,水發(fā)生離解吸附而生成羥基化表面[18]。表面羥基可以在水溶液中發(fā)生質(zhì)子遷移,通過質(zhì)子化呈現(xiàn)出酸性,也可以通過去質(zhì)子化表現(xiàn)出堿性。即

    為考察納米TiO2與HA在水環(huán)境中的相互作用,分別測定了10 mg/L納米TiO2顆粒懸浮液與10 mg/L HA的Zeta電位。當pH值在3~11范圍內(nèi)變化時,分別測定納米TiO2顆粒及HA的表面電位,結果如圖2所示。由圖2可知,當pH<5.5時,納米TiO2表面羥基通過質(zhì)子化,帶正電;在pH=5.5 時,納米TiO2表面存在等電位點;納米TiO2表面羥基在pH>5.5時,因失質(zhì)子而帶負電,在pH值為7、9、11時,所對應的Zeta電位分別為-9.5、-15.6、-19.6 mV,這說明pH的增大會導致納米TiO2表面負電性增強。

    當pH值在4~5.5范圍內(nèi),由于靜電吸引(Zeta(HA)<0,Zeta(TiO2)>0),納米TiO2易吸附在HA表面,且納米TiO2隨著有機物的遷移而遷移;在pH>5.5時,Zeta(TiO2)、Zeta(HA)皆小于0,納米TiO2主要通過配位交換方式富集在HA表面,使其本身Zeta電位進一步降低,靜電斥力加強,從而在水溶液中更穩(wěn)定,易于遷移,這與已有研究相符[19-20]。

    2.1.2 同步光譜掃描分析 為進一步考察兩者之間的關系,在10 mL 10 mg/L的HA溶液中,分別加入10 mL濃度為1、2、5、10、20 mg/L的納米TiO2溶液,在240~600 nm的波長下進行同步光譜掃描,結果如圖3所示。由圖3可知,熒光淬滅程度隨納米TiO2濃度的增加而加大,這歸因于HA復雜的結構,其含有羧酸、酚羥基等官能團以及共軛芳香結構,納米TiO2與其作用生成配位化合物,造成熒光強度的降低[17, 21]。因此,納米TiO2濃度越高,與HA發(fā)生的配位反應越多,熒光淬滅度越高,引起空間位阻增大,分散性變好,遷移增強。

    圖2 Zeta 電位變化圖Fig.2 The change of Zeta

    圖3 不同納米TiO2濃度下HA-T溶液的同步掃描光譜Fig.3 The SSF spectrum of HA-T under different TiO2-nano

    2.2 不同因素對C-UF工藝處理效果的影響

    2.2.1 混凝劑投加量對C-UF工藝處理效果的影響 控制其他實驗條件不變,改變混凝劑用量,通過測定出水中TOC和納米TiO2的含量來反映C-UF工藝的處理效果。由圖4(a)可以看出,當水樣中混凝劑濃度分別為0.17、0.23、0.29、0.34、0.40、0.46、0.51、0.57 mmol/L時,TOC和納米TiO2的去除率先上升后下降,當混凝劑濃度為0.46 mmol/L,TOC和納米TiO2去除率分別為92.32%、90.56%,說明出水中HA及納米TiO2含量很低,且出水余濁經(jīng)檢測均低于0.50 NTU,處理效果較好,出水水質(zhì)最優(yōu)。圖4(b)表明,當混凝劑濃度分別為0.23、0.46、0.57 mmol/L時,膜過濾通量衰減幅度分別為35.83%、20.75%和35.17%,說明當PFS濃度為0.46 mmol/L時,膜污染速率相對較低。這主要是因為膜通量的大小與水樣中的絮體尺寸直接相關,而絮體尺寸又與混凝劑投加量密切相關。當PFS投加量較低時,混凝主要通過電性中和作用形成較小的絮體,從而造成膜孔堵塞;隨著PFS的投加量增大,混凝主要通過吸附架橋或網(wǎng)捕卷掃作用形成較大的絮體,這些較大尺寸的絮體不易堵塞膜孔,從而減緩膜污染。但是,當PFS過量使用時,絮體所帶電荷反轉(zhuǎn)而相互排斥,再加上攪拌所形成的水力剪切作用,較大尺寸的絮體會解體,從而又加劇了膜污染。

    圖4 不同混凝劑投加量對C-UF工藝處理效果及膜通量的影響Fig.4 Effect of different coagulant dosage on C-UF process

    2.2.2 pH對C-UF工藝處理效果的影響 pH值是給水處理中重要的水質(zhì)參數(shù),它的變化會影響水處理的效果。實驗通過固定其他反應條件,改變進水初始pH值來進行。

    從圖5(a)可觀察到,隨pH值增大,TOC、納米TiO2去除率均先升高后降低。出水余濁經(jīng)檢測皆低于0.30 NTU。圖5(b)顯示,隨pH值升高,膜通量的衰減幅度先減小后增加,在pH值為8時最高。這可能是因為pH對納米顆粒和HA之間的相互作用有一定的影響,HA主要通過靜電吸附和配位交換的方式吸附于納米顆粒表面,酸性條件下,HA表面官能團難以離解,分子鏈趨于卷曲成團;強堿性條件下,絮體因帶負電而相互排斥,難以聚集,且PFS水解加速易生成Fe(OH)3沉淀,容易引起膜孔窄化而堵塞膜孔,所以,pH值在7~8時,更有利于控制膜污染。

    圖5 pH對C-UF工藝處理效果及膜通量的影響Fig.5 Effect of pH level on C-UF process and membrane

    2.2.3 鈣離子濃度對C-UF工藝的影響 圖6(a)、(b)分別顯示了鈣離子濃度對C-UF工藝去除率和膜通量的影響。由圖6(a)可知,隨著Ca2+濃度增加,TOC去除率降低,納米TiO2去除率先增加后減小。經(jīng)檢測,出水余濁也由99.00%降至94.21%,這表明,添加Ca2+不利于反應的進行。圖6(b)顯示出膜通量的衰減幅度也隨Ca2+濃度的增加而增大,這是由于Ca2+進一步降低了膜表面的電荷,絮體帶正電荷發(fā)生膠體保護現(xiàn)象,從而使水處理效果變差。

    圖6 Ca2+濃度對C-UF工藝處理效果及膜通量影響Fig.6 Effect of Ca2+ concentration on C-UF process

    圖7 不同條件下濾膜的掃描電鏡圖Fig.7 SEM of ultrafiltration membrane under different

    2.3 膜表面濾餅層形態(tài)分析

    對實驗后的濾膜進行SEM掃描,可以更加直觀地觀察膜表面濾餅層微觀形態(tài)。圖7(a)為原始濾膜表面,干凈光滑;圖7(b)為最優(yōu)條件下(pH=8,混凝劑投加量為0.46 mmol/L,不添加Ca2+)濾膜表面濾餅層,可觀察到其交連的大分子骨架結構,孔隙率高,膜堵塞情況較輕;圖7(c)為將pH值調(diào)整為4時濾膜表面濾餅層,表面絮體密實,骨架結構分布不均勻,孔隙率低;圖7(d)為80 mg/L Ca2+時濾膜表面濾餅層,其他條件同圖7(b),與圖7(b)的大分子骨架結構明顯不同,絮體結構致密,孔隙小,說明Ca2+的存在會加重膜污染。根據(jù)XDLVO理論,pH值、PFS濃度、Ca2+濃度對膜表面的污染程度主要取決于污染物與膜材料、離子等相互作用的自由能,調(diào)低pH值、投加陽離子等措施都將導致自由能減少,膜污染加重[22-23]。

    3 結論

    1)水溶液中納米TiO2與HA會發(fā)生靜電吸附以及配位反應,使納米TiO2水溶液體系的有效粒徑減小,靜電斥力變大,納米TiO2穩(wěn)定性增強,膠體分散更均勻,易于遷移。

    2)混凝劑投加量、pH值、Ca2+濃度都是影響C-UF工藝處理效果的重要因素。PFS濃度為0.46 mmol/L,弱堿性(pH值7~8)時,不添加鈣離子,處理效果較好;其中,混凝劑投加量過低或過高,原水pH過低或過高,都會對C-UF工藝處理HA-T復合污染物產(chǎn)生不利影響,使超濾膜過濾通量減小,加重膜污染。

    3)當混凝機理為以網(wǎng)捕卷掃、吸附架橋為主,以電性中和為輔時,膜污染較輕,膜通量較高。

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