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    銀納米簇?zé)晒馓结槍?duì)孔雀石綠的測(cè)定

    2019-08-30 08:35:38李志英郭紅霞
    分析科學(xué)學(xué)報(bào) 2019年4期
    關(guān)鍵詞:還原劑甲醛羥基

    李志英,李 洋,郭紅霞

    (1.忻州師范學(xué)院化學(xué)系,山西忻州034000;2.華東理工大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院,上海021000)

    銀納米簇(AgNCs)是一種新型熒光納米材料,通常在水溶液中以膠體Ag的形態(tài)存在[1],由幾個(gè)或幾十個(gè)Ag原子組成,是尺寸介于小分子與納米顆粒之間的分子級(jí)團(tuán)聚物[2]。由于其直徑一般小于2nm,接近于電子的費(fèi)米波長(zhǎng),會(huì)呈現(xiàn)出與半導(dǎo)體類(lèi)似的特征,產(chǎn)生能級(jí)分離并在一定波長(zhǎng)光激發(fā)下發(fā)射熒光[3]。合成的AgNCs在催化、光學(xué)、傳感、食品安全、生物醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域具有良好的應(yīng)用前景[4]??兹甘G(Malachite Green,MG)是一種帶有金屬光澤綠色的結(jié)晶體,化學(xué)名稱(chēng)為四甲基代二氨基三苯甲烷[5]。MG是一種合成的工業(yè)染料,作為殺蟲(chóng)劑和殺菌劑,廣泛用于水產(chǎn)養(yǎng)殖業(yè)中。我國(guó)從2002年5月將MG列入《食品動(dòng)物禁用的獸藥及化合物清單》[6]中。由于MG的抗菌效果非常好,并且價(jià)格低廉,在水產(chǎn)養(yǎng)殖中仍有違規(guī)使用的情況發(fā)生[7]。

    目前檢測(cè)MG的方法有色譜法、分光光度法、拉曼光譜法以及免疫分析法等[8]。本文以AgNO3為原料合成AgNCs,用微波輻射減少了合成AgNCs的時(shí)間,雜質(zhì)少、純度高、穩(wěn)定性較強(qiáng)、操作簡(jiǎn)便、反應(yīng)速率快。基于MG可使AgNCs熒光猝滅,建立了檢測(cè)MG含量的熒光分析新方法,該方法選擇性好,可快速檢測(cè)水產(chǎn)品中的MG。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 儀器與試劑

    RF-5301PC熒光分光光度計(jì)(日本,島津公司);UV-2550紫外分光光度計(jì)(日本,島津公司);Tecnai G2F205-TWIN透射電子顯微鏡(美國(guó),F(xiàn)EI公司)。

    AgNO3(國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司);2,4-二羥基苯甲醛溶液(上海弘順生物科技有限公司);孔雀石綠(MG,沈陽(yáng)樂(lè)衡科技有限公司);實(shí)驗(yàn)所用其它試劑均為分析純。實(shí)驗(yàn)用水為二次蒸餾水。

    1.2 實(shí)驗(yàn)方法

    1.2.1 AgNCs的制備 取一個(gè)潔凈的圓底燒瓶,依次加入2mL 1.0×10-3mol/L聚乙烯亞胺(PEI)溶液,2mL 1.0×10-3mol/L AgNO3溶液,2mL 1.0×10-3mol/L 2,4-二羥基苯甲醛溶液,混合均勻。在功率為260W的微波反應(yīng)器中加熱80s,溶液逐漸由無(wú)色變?yōu)榱咙S色。反應(yīng)完畢后,冷卻至室溫,定容到100mL容量瓶中,避光保存在4℃的冰箱中。

    1.2.2 AgNCs對(duì)MG的檢測(cè) 取兩支潔凈的比色管,分別加入1mL的AgNCs溶液,2mL pH=5的HAc-NaAc緩沖溶液,然后在其中一支比色管中加入5mL 1.0×10-6mol/L的 MG溶液,再用水定容到10mL。室溫下反應(yīng)20min,用1cm比色皿,在激發(fā)波長(zhǎng)為432nm,發(fā)射波長(zhǎng)為539nm下測(cè)量熒光強(qiáng)度,分別表示為F0、F。其中,F(xiàn)0為AgNCs溶液體系熒光強(qiáng)度;F為AgNCs溶液中加入MG后的熒光強(qiáng)度。計(jì)算ΔF(ΔF=F0-F)。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 AgNCs的表征

    圖1曲線(xiàn)1說(shuō)明AgNO3在432nm激發(fā)波長(zhǎng)下,于507nm左右出現(xiàn)較弱的熒光;曲線(xiàn)2說(shuō)明AgNCs在539nm左右出現(xiàn)較強(qiáng)熒光,曲線(xiàn)3和曲線(xiàn)4說(shuō)明二羥基苯甲醛和PEI在432nm激發(fā)波長(zhǎng)下沒(méi)有熒光,此現(xiàn)象證明生成了AgNCs,并且發(fā)射較強(qiáng)的熒光。用普通微柵支持膜浸漬在AgNCs溶液中,放在紅外燈下烘干,重復(fù)此操作數(shù)次,最后將支持膜放在濾紙上等待測(cè)樣,用透射電鏡掃描得圖2。圖2表明,合成的AgNCs粒徑分布均勻并基本呈球形,其平均粒徑為1.7~5nm左右。

    圖1 AgNCs體系的熒光光譜圖Fig.1 Fluorescence spectra of AgNCs system λex=432nm,λex=539nm.

    圖2 AgNCs的透射電鏡(TEM)圖Fig.2 TEM image of AgNCs

    2.2 還原劑和穩(wěn)定劑的選擇

    固定其它因素不變,只改變1.0×10-3mol/L PEI溶液和2,4-二羥基苯甲醛溶液的體積分別為0.5、1、2、3、4、5mL,測(cè)定還原劑和穩(wěn)定劑的量對(duì)AgNCs熒光強(qiáng)度的影響。結(jié)果表明:還原劑用量為1mL,穩(wěn)定劑用量為2mL時(shí),AgNCs溶液的熒光強(qiáng)度最大。所以本實(shí)驗(yàn)選用2,4-二羥基苯甲醛與AgNO3的最佳配比為1∶1,PEI溶液與AgNO3的最佳配比為2∶1。

    2.3 微波輻射時(shí)間和功率的影響

    固定其它條件不變,只改變微波輻射時(shí)間依次為60、80、100、120、140s;固定其它條件不變,只改變功率為65、130、195、260、325W,測(cè)定反應(yīng)時(shí)間和功率對(duì)AgNCs熒光強(qiáng)度的影響。結(jié)果表明:當(dāng)反應(yīng)時(shí)間為80s,反應(yīng)功率為260W時(shí),生成AgNCs溶液的熒光強(qiáng)度最大。

    2.4 AgNCs穩(wěn)定性實(shí)驗(yàn)及熒光量子產(chǎn)率的計(jì)算

    固定其他條件不變,只改變溫度、放置時(shí)間、光照、pH、氧化還原劑,測(cè)定AgNCs的穩(wěn)定性。結(jié)果表明:溫度與放置時(shí)間對(duì)AgNCs的穩(wěn)定性幾乎無(wú)影響,即AgNCs對(duì)溫度不敏感;放置時(shí)間對(duì)AgNCs的熒光強(qiáng)度沒(méi)有影響,光照影響較小。加入配制的體積分?jǐn)?shù)為0.25%的H2O2溶液作為氧化劑,質(zhì)量濃度為30mg/L的Na2SO3溶液作為還原劑,分別測(cè)定AgNCs熒光強(qiáng)度的變化。加入H2O2體系熒光強(qiáng)度變化較小,加入Na2SO3溶液的體系熒光增強(qiáng),30min后穩(wěn)定,說(shuō)明還原劑對(duì)AgNCs的熒光強(qiáng)度有影響。

    選取硫酸奎寧作為基準(zhǔn)物質(zhì),已知其在激發(fā)波長(zhǎng)為432nm處的熒光量子產(chǎn)率為0.577。根據(jù)文獻(xiàn)方法[9],計(jì)算得 AgNCs的熒光量子產(chǎn)率為0.445。

    2.5 AgNCs對(duì)MG的選擇性

    取兩支比色管,分別加入1.0×10-3mol/L AgNCs溶液1mL,其中一支加入1.0×10-6mol/L其它物質(zhì)溶液2mL,用水定容到10mL。在激發(fā)波長(zhǎng)432nm處,測(cè)量熒光強(qiáng)度,分別表示為F0、F,計(jì)算ΔF(ΔF=F0-F),進(jìn)而求出ΔF/F0的比值,如圖3。ΔF/F0值的巨大差異表明了AgNCs對(duì)MG具有良好的選擇性。

    圖3 AgNCs對(duì)不同物質(zhì)的響應(yīng)Fig.3 Response of AgNCs to different compounds

    2.6 反應(yīng)機(jī)理

    聚乙烯亞胺含有大量氨基,包圍在AgNO3周?chē)鸀槟0?,?,4-二羥基苯甲醛在微波輻射條件下還原AgNO3為Ag原子,聚集為水溶性AgNCs,在539nm波長(zhǎng)處有綠色熒光,而二羥基苯甲醛與PEI發(fā)生交聯(lián)聚合反應(yīng),生成的交聯(lián)聚合物通過(guò)Ph-C=N作用包圍在AgNCs外層,防止AgNCs團(tuán)聚,并由于保護(hù)劑共軛鏈增加使其熒光增強(qiáng)。MG為三苯甲烷分子,其中的次甲基受三個(gè)苯基的影響,有很高的化學(xué)活性,能被金屬原子置換,MG中間的C與部分Ag原子置換,使AgNCs濃度減小,AgNCs熒光強(qiáng)度也隨之降低。據(jù)此,可以實(shí)現(xiàn)AgNCs對(duì)MG的測(cè)定。

    2.7 pH對(duì)體系的影響

    用稀HCl和NaOH溶液調(diào)節(jié)測(cè)定體系的pH,研究pH對(duì)體系的影響。結(jié)果表明ΔF隨pH的升高先增大后減小,當(dāng)反應(yīng)溶液pH=5,相對(duì)熒光強(qiáng)度ΔF最大,即孔雀石綠對(duì)AgNCs的熒光猝滅效果最好。所以本實(shí)驗(yàn)選用pH=5的HAc-NaAc緩沖體系為反應(yīng)介質(zhì)。

    2.8 反應(yīng)時(shí)間和溫度對(duì)體系的影響

    體系在5min后反應(yīng)完全,并且在20min時(shí)ΔF最大,以后基本不變,實(shí)驗(yàn)選擇在20min后測(cè)定。設(shè)定20℃、30℃、40℃、50℃、60℃不同的溫度進(jìn)行反應(yīng),結(jié)果表明當(dāng)反應(yīng)溫度為20℃時(shí),ΔF最大,即MG對(duì)AgNCs的熒光猝滅效果最好

    2.9 工作曲線(xiàn)及檢出限

    按實(shí)驗(yàn)方法分別配制濃度為1.0×10-3、1.0×10-4、1.0×10-5、1.0×10-6、1.0×10-7mol/L的 MG標(biāo)準(zhǔn)溶液,以不加MG溶液作為空白,在激發(fā)波長(zhǎng)432nm測(cè)定熒光強(qiáng)度。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:MG在濃度為8.0×10-8~1.2×10-5mol/L成良好的線(xiàn)性關(guān)系,其線(xiàn)性關(guān)系式為:ΔF=69.04c+49.50,相關(guān)系數(shù)r=0.9980。做11次空白試驗(yàn),求得其標(biāo)準(zhǔn)偏差(Sb)為1.17%,利用公式3Sb/K求得檢出限為5.0×10-8mol/L。

    2.10 干擾離子的測(cè)定

    對(duì)1.0×10-5mol/L MG溶液進(jìn)行測(cè)定,在相對(duì)誤差≤5%的情況下,共存離子允許的倍數(shù)為:1 000倍的K+、Na+、NO3-、SO2-4;500倍的蔗糖、蛋白質(zhì)、氨基酸、PO3-4、CO2-3;100倍的Ca2+、Mg2+、Fe3;50倍的 Mn2+、Cd2+、Pb2+、Hg2+、Zn2+;20倍的Cu2+。實(shí)驗(yàn)前加入EDTA掩蔽部分金屬離子。

    2.11 樣品的測(cè)定 取草魚(yú)、鯉魚(yú)、蝦肌肉組織均質(zhì),準(zhǔn)確稱(chēng)取5.00g于50mL有蓋離心管中,加入4mL乙腈,再加入5mL KBH4溶液,渦旋振蕩2min,放置10min,期間劇烈振蕩2~3次,每次1min。在離心管中繼續(xù)加入2mL檸檬酸,5mL二氯甲烷,6 000r/min離心5min,收集上層溶液。下層再加入5mL二氯甲烷,劇烈振蕩1min,6 000r/min離心5min,合并二氯甲烷層,此步驟重復(fù)操作一次。合并后的二氯甲烷層加入10mL水,劇烈振蕩1min,6 000r/min離心5min,棄去上層[10]。按1.2.2項(xiàng)下的方法對(duì)樣品進(jìn)行測(cè)定,結(jié)果如表1。

    表1 樣品的測(cè)定結(jié)果及回收率(n=3)Table 1 Determination results of sample and recoveries(n=3)

    3 結(jié)論

    本實(shí)驗(yàn)在水溶液中以2,4-二羥基苯甲醛為還原劑,聚乙烯亞胺為穩(wěn)定劑,AgNO3為原料,在微波功率為260W的條件下輻射80s,合成直徑較小的AgNCs。以AgNCs作為熒光探針對(duì)水產(chǎn)品中孔雀石綠進(jìn)行檢測(cè),方法檢出限為5.0×10-8mol/L,回收率范圍為97%~103%。

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