燃料破損在線探測系統(tǒng)在核電廠的應(yīng)用與分析

徐西安，季松濤，楊 毅

(中國原子能科學研究院 反應(yīng)堆工程技術(shù)研究部，北京 102413)

核燃料組件中的燃料棒包殼是核電廠防止放射性物質(zhì)外泄的第1道也是最重要的屏障。一旦燃料棒包殼破損，放射性裂變產(chǎn)物就會釋放到一回路冷卻劑，影響核電機組的安全穩(wěn)定運行。為了掌握和評價燃料棒包殼的運行工況和完整性，需要機組在功率運行和啟停機期間，跟蹤監(jiān)測一回路冷卻劑中燃料破損特征核素及活度濃度水平。目前壓水堆核電廠常用的方法是定期對一回路冷卻劑取樣進行離線實驗室γ能譜測量(化學取樣分析)[1]。此方法的不足是取樣間隔長、數(shù)據(jù)量較少，無法及時發(fā)現(xiàn)燃料破損，而且取樣操作人員須承受較大的劑量負擔。由中國原子能科學研究院研制的燃料破損在線探測系統(tǒng)(FDDS)克服了化學取樣分析方法的不足，能自動在線測量一回路冷卻劑中放射性核素的活度濃度變化，連續(xù)監(jiān)測燃料棒包殼的完整性和運行狀態(tài)。本文主要介紹該系統(tǒng)在國內(nèi)兩臺壓水堆核電機組的應(yīng)用與對燃料破損監(jiān)測情況的分析。

1 FDDS簡介

FDDS根據(jù)燃料棒包殼發(fā)生破損后，部分裂變氣體及易揮發(fā)性的裂變產(chǎn)物向一回路冷卻劑中釋放的機制，通過對釋放到一回路冷卻劑中的裂變產(chǎn)物種類和放射性活度濃度進行在線測量與分析，來監(jiān)測燃料棒包殼是否破損[2]。FDDS由硬件設(shè)備和配套軟件組成。硬件設(shè)備主要是一套具有高分辨率、快速響應(yīng)能力的高純鍺探器測系統(tǒng)，包括γ探頭、γ譜儀、電制冷機、工控機、屏蔽體及支架等；配套軟件包括在線監(jiān)測控制程序、活度歷史分析程序、燃料破損性狀分析程序等。

圖1 FDDS工作流程示意圖Fig.1 Schematic diagram of FDDS

FDDS對一回路冷卻劑采用非接觸的管外測量方式，F(xiàn)DDS工作流程如圖1所示。γ探頭對準核電廠一回路輔助系統(tǒng)管道，連續(xù)自動測量管道內(nèi)冷卻劑中放射性核素γ射線能譜，測量信號被送入γ譜儀進行處理，然后通過計算機進行分析與存儲，同時在線監(jiān)測軟件檢查一些關(guān)鍵特征核素的活度濃度，判斷是否有燃料棒發(fā)生破損。FDDS還可通過配套分析軟件對監(jiān)測數(shù)據(jù)進行離線處理，以獲得更準確的放射性核素活度濃度及燃料棒破損性狀分析結(jié)果。

FDDS經(jīng)歷從原理樣機、試驗樣機到定型產(chǎn)品的多年研發(fā)過程，在核電廠積累了大量的實測數(shù)據(jù)和應(yīng)用經(jīng)驗。實際應(yīng)用表明，F(xiàn)DDS在核素測量和燃料破損監(jiān)測中優(yōu)勢明顯，能有效彌補化學取樣分析方法的不足。FDDS主要針對一回路冷卻劑中主要裂變產(chǎn)物特征核素活度濃度進行連續(xù)監(jiān)測，裂變產(chǎn)物核素種類列于表1。FDDS同時也可對表中列出的眾多活化、腐蝕產(chǎn)物進行監(jiān)測。從對放射性核素活度濃度測量的角度，F(xiàn)DDS與目前電廠普遍采用的化學取樣分析方法(γ能譜測量)相同，但FDDS監(jiān)測的破損特征核素較化學取樣分析更全面，這是因為FDDS是實時在線測量，可監(jiān)測到較短壽命放射性核素，如87Kr、89Kr、135Xem、137Xe、138Xe、138Cs、134I，包括幾個在取樣分析中未測量的壽命極短的放射性核素(如89Kr、135Xem和137Xe)，此外，其他幾個在放化分析中考慮的短壽命放射性核素(如87Kr、138Xe、138Cs和134I)，由于快速衰變的原因，用目前的取樣分析方法，其測量結(jié)果也易產(chǎn)生較大的誤差。

表1 FDDS可監(jiān)測的核素Table 1 Nuclide monitored by FDDS

從工作方式上看，取樣分析獲取的是具有時間間隔的不連續(xù)的γ譜數(shù)據(jù)，數(shù)據(jù)量較少，幾乎不可能抓住燃料破損發(fā)生時刻。當燃料包殼剛發(fā)生破損時，在燃料棒間隙累積的氣態(tài)、易揮發(fā)放射性核素將在較短的時間內(nèi)釋放，F(xiàn)DDS通過對一回路冷卻劑中放射性核素進行不間斷的在線監(jiān)測，記錄的譜數(shù)據(jù)文件在時間上是完全連續(xù)的。因此，F(xiàn)DDS完全能在第一時間抓住燃料破損發(fā)生的時刻，而其記錄的連續(xù)譜數(shù)據(jù)文件還可采用配套離線軟件進行詳細分析，得到更精確的放射性核素歷史活度濃度數(shù)據(jù)，有利于進行破損原因及破損性狀分析。

2 FDDS在核電廠應(yīng)用情況

國內(nèi)壓水堆核電機組A和機組B于2016年各安裝了1套FDDS，均取得了良好的應(yīng)用效果。本文研究兩個機組發(fā)生燃料破損時，F(xiàn)DDS對個別氣體核素和易揮發(fā)核素的跟蹤監(jiān)測情況，以及基于在線監(jiān)測數(shù)據(jù)對燃料破損狀況的基本分析。

2.1 機組A燃料破損監(jiān)測與分析

裂變氣體核素是燃料棒包殼破損監(jiān)測的首選，因為一旦燃料棒包殼出現(xiàn)破損，裂變氣體最易釋放。最好的早期燃料棒包殼破損的指示是一回路冷卻劑中133Xe活度濃度的變化。任何顯著高于正常運行時的本底水平或永久增加的穩(wěn)定水平均應(yīng)被視為可能發(fā)生了燃料破損。圖2a為FDDS對機組A一回路冷卻劑中133Xe活度濃度跟隨功率變化連續(xù)監(jiān)測曲線。由圖2a可知，機組功率在前期滿功率運行一段時間后停堆，在停堆期間監(jiān)測到133Xe活度濃度有上升趨勢，于2017年2月2日達到1 930 MBq/t，遠超出了正常運行的本底水平，表明可能有燃料棒出現(xiàn)了破損。而在之后功率調(diào)整及啟停堆過程中，133Xe活度濃度變化尤為復雜，反復出現(xiàn)了多次較高的峰值。

經(jīng)驗表明，燃料棒破損最好的標志是在功率調(diào)整期間有131I峰出現(xiàn)[3]。在功率穩(wěn)定時，如果燃料棒缺陷尺寸非常小，一般不會引起碘活度濃度水平可測量的變化。而在快速的功率變化后，碘才容易從破口進入冷卻劑，因此連續(xù)監(jiān)測很重要。如圖2b所示，通過FDDS對131I的連續(xù)監(jiān)測發(fā)現(xiàn)，在功率調(diào)整和啟停堆時，131I活度濃度均迅速升高而形成碘峰，這是明顯的堆芯存在破損燃料棒的證明。

通過跟蹤135Xe活度濃度跟隨功率變化曲線，如圖2c所示，可看出135Xe的活度濃度變化趨勢與133Xe基本相似，只是數(shù)值上少很多。根據(jù)目前國內(nèi)1 000 MW級壓水堆核電站日常運行期間燃料破損的主要判斷依據(jù)[4]：1) 一回路冷卻劑中，133Xe活度濃度>1 000 MBq/t，且133Xe活度濃度/135Xe活度濃度>3，認為燃料包殼有破損，破口較??；2) 0.9<133Xe活度濃度/135Xe活度濃度<3，認為包殼破口尺寸較大。FDDS的監(jiān)測結(jié)果符合判據(jù)1，評估認為燃料包殼破口尺寸較小。

另外，通過連續(xù)監(jiān)測發(fā)現(xiàn)，一回路冷卻劑中裂變氣體活度濃度一般隨功率升高而增加；而在功率穩(wěn)定運行時，由于凈化系統(tǒng)持續(xù)運行及核素本身的衰變，氣體活度濃度一般會持續(xù)下降。但在功率調(diào)整時，無論是功率升高或降低，均可能造成裂變氣體從破口釋放量的突然增加。

圖2 機組A核素活度濃度隨功率的變化Fig.2 Nuclide activity concentration vs. power of unit A

2.2 機組B燃料破損監(jiān)測與分析

機組B的2016年6月一回路冷卻劑化學取樣結(jié)果顯示，碘和裂變氣體活度濃度均有大幅上漲，初步判斷此時有燃料棒出現(xiàn)了破損。于是在同年7月該機組安裝了1套FDDS，對一回路冷卻劑內(nèi)放射性核素特別是裂變產(chǎn)物核素進行連續(xù)監(jiān)測，及時掌握燃料包殼破損發(fā)展狀態(tài)。

圖3為惰性氣體總瞬時活度濃度(Σgas)和131I當量值(131Ieq)的瞬時活度濃度跟隨機組功率變化曲線。從圖3可看出，裂變氣體和碘當量在FDDS監(jiān)測初期活度濃度水平較高。在功率穩(wěn)定運行后，由于凈化系統(tǒng)的持續(xù)運行，碘和氣體核素活度濃度皆隨時間逐漸下降。雖然碘活度濃度持續(xù)降低并維持在一個較低的水平，但氣體核素在下降過程中，于2016年12月、2017年3月和5月均出現(xiàn)了數(shù)次較明顯的快速釋放。從監(jiān)測數(shù)值上看，燃料破損早期131I、133I、133Xe的活度濃度均很高，遠超過燃料組件判斷未破損的準則[5]：131I、133I、133Xe活度濃度分別低于37、370、370 MBq/t。根據(jù)2016年8月31日前的在線監(jiān)測數(shù)據(jù)初步分析：131I/133I的活度濃度比約為0.6，所有裂變產(chǎn)物包括短壽命核素的放射性活度濃度有大的變化，評估認為燃料棒出現(xiàn)了大的缺陷，缺陷狀態(tài)可能是開放的小孔或裂紋。

圖4a示出了長壽命核素133Xe和短壽命核素88Kr活度濃度的變化趨勢對比，這種對比體現(xiàn)了缺陷的演變。如果在穩(wěn)態(tài)功率運行條件下，133Xe活度濃度的增加伴隨著88Kr活度濃度的增加，那么可能有一個現(xiàn)有的缺陷在發(fā)展。如果133Xe的活度濃度增加而88Kr的活度濃度接近恒定，那么可假設(shè)發(fā)生了新的破損，或破口的發(fā)展非常緩慢[6]。從圖4a可看出，133Xe、88Kr同時出現(xiàn)了數(shù)次快速釋放，變化趨勢相同，表明這可能是一個現(xiàn)有缺陷狀態(tài)的發(fā)展，而不是出現(xiàn)了新的破口。

圖3 機組B核素活度濃度隨功率的變化Fig.3 Nuclide activity concentration vs. power of unit B

圖4 活度濃度變化曲線Fig.4 Activity concentration change curve

此外，通過監(jiān)測短壽命核素如138Xe和134I的活度濃度變化趨勢，可反映堆芯游離鈾的釋放情況或破損是否惡化。在穩(wěn)定功率下，138Xe和134I活度濃度如果呈現(xiàn)緩慢增長，這是鈾釋放和沉積在堆芯邊界內(nèi)的跡象，而階躍增加通常意味著破口尺寸的突然增加。從圖4b可知，138Xe和134I的活度濃度從早期較高水平降至較低水平后，基本保持穩(wěn)定，略有輕微增長趨勢，分析認為，從燃料包殼出現(xiàn)破損直至本循環(huán)末期破口尺寸無突然擴大的跡象。

2.3 停堆后監(jiān)測

1) 停堆后碘峰監(jiān)測

機組停堆后，當破損燃料棒內(nèi)的溫度降低到飽和溫度以下，進入燃料棒內(nèi)的液態(tài)水會溶解氣隙內(nèi)的可溶性碘，導致一回路冷卻劑中出現(xiàn)碘峰現(xiàn)象。在機組大修時，需首先確定停堆后一回路出現(xiàn)碘峰的大小和時間，為一回路解密封前的凈化時間提供參考。由于關(guān)系到大修主線，所以對碘峰的監(jiān)測十分重要。之前碘峰監(jiān)測主要依賴化學取樣分析。由于取樣分析周期長，不能及時提供數(shù)據(jù)供運行人員決策，且取樣頻繁會給化取人員帶來較大工作量和劑量負擔。核電機組安裝FDDS后，通過對碘同位素活度濃度變化進行連續(xù)測量，可及時、準確獲取碘峰出現(xiàn)的時間和大小，減少化取頻次，提高放化監(jiān)測工作效率，為大修主線節(jié)省時間。

圖5為機組B停堆后FDDS碘峰監(jiān)測曲線。結(jié)果顯示，碘峰出現(xiàn)在機組停堆后約6 h后，對碘峰的主要貢獻是半衰期較長的核素131I和133I，各約占總碘活度濃度的71%和26%。

2) 停堆后銫的監(jiān)測

破損燃料棒的燃耗水平可通過冷卻劑中134Cs/137Cs活度濃度比來評估。由于反應(yīng)堆在穩(wěn)定功率運行時，裂變產(chǎn)物中的銫僅有一小部分能釋放到冷卻劑中，所以最好使用功率顯著減少后監(jiān)測到的銫活度濃度峰值比來計算。FDDS對機組B停堆后一回路冷卻劑中134Cs、137Cs的活度濃度進行了連續(xù)監(jiān)測，如圖6所示，并利用134Cs、137Cs活度濃度峰值比計算得出破損燃料棒的燃耗，與之后燃料組件啜漏檢查出的破損組件的卸載燃耗相符性較好。

圖5 停堆后FDDS碘峰監(jiān)測曲線Fig.5 Curve of FDDS iodine peak after reactor shutdown

圖6 停堆后134Cs和137Cs活度濃度變化曲線Fig.6 Activity concentration curves of 134Cs and 137Cs after reactor shutdown

3 結(jié)論

1) 通過對FDDS在國內(nèi)壓水堆核電機組的應(yīng)用與對燃料破損監(jiān)測情況的分析，表明FDDS在一回路冷卻劑核素在線測量、燃料組件破損監(jiān)測以及大修停堆后碘峰和銫的測量中發(fā)揮了良好作用；

2) 采用FDDS可大幅降低核電廠化學取樣分析工作量，彌補現(xiàn)有取樣分析方法的不足，獲取連續(xù)、豐富的放射性核素在線監(jiān)測數(shù)據(jù)，可為核電廠進行燃料組件堆內(nèi)運行狀態(tài)的分析和診斷創(chuàng)造良好的條件。