釷鈾燃料循環(huán)專用核數(shù)據(jù)庫CENDL-TMSR-V1的基準檢驗

王小鶴，胡繼峰，陳金根，蔡翔舟，韓建龍,*

(1.中國科學院 上海應用物理研究所，上海 201800；2.中國科學院 先進核能創(chuàng)新研究院，上海 201800；3.中國科學院大學，北京 100049)

隨著能源需求的高速增長，世界各國對核燃料的需求越來越大，釷是一種可轉化為易裂變核素的材料，是國際上公認的潛在核燃料資源，因此釷資源的核能利用已成為世界各國核能研究的焦點。與鈾钚燃料循環(huán)相比，釷鈾燃料循環(huán)具有一些獨特的優(yōu)勢，如釷資源相對豐富、核廢料少、有利于核不擴散等[1]，但釷鈾燃料循環(huán)也存在挑戰(zhàn)，其中釷鈾燃料循環(huán)核數(shù)據(jù)的精度低以及部分核素核數(shù)據(jù)的缺乏是必須首要解決的關鍵問題之一[2-3]。

核數(shù)據(jù)是核科學與工程應用所需的基本數(shù)據(jù)，其精度和可靠性直接關系著核工程的可靠性、安全性和經(jīng)濟性[4]?，F(xiàn)有核數(shù)據(jù)基本都是基于鈾钚燃料循環(huán)開發(fā)的，存在一定的局限性，將這些核數(shù)據(jù)用于釷鈾燃料循環(huán)及四代堆的物理設計中時，其不確定度無法滿足四代堆核設計的需求[5]。因此世界各國相繼開展了釷鈾燃料循環(huán)相關核數(shù)據(jù)的研究，如印度開展了釷鈾燃料循環(huán)相關核素的截面測量實驗，并取得了很大的進展[6]。國際原子能機構于2001年成立了專門的研究組進行釷鈾燃料循環(huán)核數(shù)據(jù)的研究工作[7]。盡管如此，釷鈾燃料循環(huán)相關的核數(shù)據(jù)仍存在關鍵核素核數(shù)據(jù)缺少、精度較低等問題[2]。

為滿足釷基熔鹽實驗堆(TMSR)物理設計對釷鈾燃料循環(huán)核數(shù)據(jù)的需求，中國科學院上海應用物理研究所委托中國核數(shù)據(jù)中心研制了釷鈾燃料循環(huán)專用數(shù)據(jù)庫CENDL-TMSR-V1[8]。該庫以國際現(xiàn)有評價核數(shù)據(jù)庫為基礎，結合臨界基準實驗、中子屏蔽積分實驗等宏觀檢驗結果，推薦了結果相對較好的核素數(shù)據(jù)，同時改進了部分釷鈾燃料循環(huán)關鍵核素的核數(shù)據(jù)。根據(jù)釷基熔鹽實驗堆的實際需求，開發(fā)了一系列宏觀群常數(shù)庫，最終形成了釷鈾燃料循環(huán)專用核數(shù)據(jù)庫。目前該庫已掛網(wǎng)發(fā)布，供國內外專家檢索使用[9]。

本文根據(jù)釷基熔鹽實驗堆的特點，從國際核臨界安全手冊[10]中挑選一系列基準實驗裝置，基于MCNP開展臨界模擬與計算，給出keff的計算值與實驗值的比值(C/E)，同時給出基于ENDF/B-Ⅶ.0數(shù)據(jù)庫計算得到的C/E，通過C/E隨能譜指標(EALF)變化的對比分析，開展CENDL-TMSR-V1數(shù)據(jù)庫的基準檢驗。

1 CENDL-TMSR-V1簡介

釷基熔鹽實驗堆使用釷鈾燃料循環(huán)，其主要的增殖反應和反應鏈如圖1所示，涉及到的主要核素為231Th、232Th、233Th、231Pa、232Pa、233Pa、234Pa、232U、233U、234U、235U等，這些核素相關的核數(shù)據(jù)是釷基熔鹽實驗堆物理設計的關鍵數(shù)據(jù)，因此需重點分析。此外，慢化劑材料的熱散射效應[11]以及一些核素的光核反應[12]也需重點考慮。

釷鈾燃料循環(huán)專用核數(shù)據(jù)庫CENDL-TMSR-V1由微觀數(shù)據(jù)庫和宏觀群常數(shù)庫組成。其中，微觀數(shù)據(jù)庫包括中子評價數(shù)據(jù)子庫、熱中子散射數(shù)據(jù)子庫、光核數(shù)據(jù)子庫等。此外，基于微觀數(shù)據(jù)庫制作了一系列相應的宏觀群常數(shù)庫，用于反應堆的物理設計。

1.1 微觀數(shù)據(jù)庫

對于中子評價數(shù)據(jù)，以適合于釷基熔鹽實驗堆物理設計為主要原則，結合宏觀檢驗及微觀評價的合理性，從CENDL-3.1、ENDF/B-Ⅶ.0[13]、ENDF/B-Ⅶ.1[14]、JENDL-4.0[15]、JEFF-3.1[16]和IAEA/ADS-2.0[17]及CENDL-3.2beta中挑選合適的核數(shù)據(jù)。同時針對釷鈾燃料循環(huán)的關鍵核素232Th和233U進行了改進。最終形成了包含輕核、結構材料、裂變產(chǎn)物和裂變核等共403種核素的中子評價數(shù)據(jù)子庫，表1列出CENDL-TMSR-V1中子評價數(shù)據(jù)子庫的核素清單。

熱中子散射數(shù)據(jù)對反應堆能譜、有效增殖因數(shù)、反應性系數(shù)等中子學參數(shù)具有重大影響，因此從ENDF/B-Ⅶ.0熱中子散射庫中挑選了水、金屬鈹、石墨等6種常用慢化劑材料的熱中子散射數(shù)據(jù)，與自主研制的熔鹽熱中子散射數(shù)據(jù)[18-19]共同組成熱中子散射數(shù)據(jù)子庫。光核數(shù)據(jù)子庫則全部推薦使用了ENDF/B-Ⅶ.0中的光核數(shù)據(jù)，共166個核素。

圖1 釷鈾燃料循環(huán)主要核反應鏈Fig.1 Main nuclear reaction chain of Th/U fuel cycle

分類材料數(shù)量輕核(Z≤10)1,2,3H、3,4He、6,7Li、9Be、10,11B、12C、14,15N、16,17O、19F16中重核(結構材料)(11≤Z≤83)22,23Na、24,25,26Mg、27Al、28,29,30Si、31P、0,32,33,34,36S、35,37Cl、36,38,40Ar、39,40,41K、40,42,43,44,46,48Ca、45Sc、46,47,48,49,50Ti、0V、50,52,53,54Cr、55Mn、54,56,57,58Fe、59Co、58,60,61,62,64Ni、0,63,65Cu、0Zn、175,176Lu、174,176,177,178,179,180Hf、181,182Ta、180,182,183,184,186W、185,187Re、191,193Ir、197Au、196,198,199,200,201,202,204Hg、204,206,207,208Pb、209Bi86中重核(裂變產(chǎn)物)(31≤Z≤68)69,71Ga、70,72,73,74,76Ge、74,75,77,79As、74,76,77,78,79,80,82Se、79,81Br、78,80,82,83,84,85,86Kr、85,86,87Rb、84,86,87,88,89,90Sr、89,90,91Y、90,91,92,93,94,95,96Zr、93,94,95Nb、92,94,95,96,97,98,99,100Mo、99Tc、96,98,99,100,101,102,103,104,105,106Ru、103,105Rh、102,104,105,106,107,108,110Pd、107,109,110m,111Ag、106,108,110,111,112,113,114,115m,116Cd、113,115In、112,113,114,115,116,117,118,119,120,122,123,124,125,126Sn、121,123,124,125,126Sb、120,122,123,124,125,126,127m,128,129m,130,132Te、127,129,130,131,135I、123,124,126,128,129,130,131,132,133,134,135,136Xe、133,134,135,136,137Cs、130,132,133,134,135,136,137,138,140Ba、138,139,140La、136,138,139,140,141,142,143,144Ce、141,142,143Pr、142,143,144,145,146,147,148,150Nd、147,148,148m,149,151Pm、144,147,148,149,150,151,152,153,154Sm、151,152,153,154,155,156,157Eu、152,153,154,155,156,157,158,160Gd、159,160Tb、156,158,160,161,162,163,164Dy、165,166mHo、162,164,166,167,168,170Er224重核(裂變核)(Z≥84)223,224,225,226Ra、225,226,227Ac、227,228,229,230,231,232,233,234,235Th、230,231,232,233,234,234mPa、232,233,234,235,236,237,238,239,240,241U、235,236,237,238,239Np、236,237,238,239,240,241,242,243,244,246Pu、240,241,242,242m,243,244,244mAm、240,241,242,243,244,245,246,247,248,249,250Cm、249,250Bk、249,250,251,252,253,254Cf、253,254,255Es、255Fm77總計403

1.2 宏觀數(shù)據(jù)庫

釷基熔鹽實驗堆采用MCNP程序進行物理設計及屏蔽計算。為滿足實驗堆核設計對核數(shù)據(jù)的需求，基于上述微觀數(shù)據(jù)庫，制作了一系列ACE格式的宏觀群常數(shù)庫，包括多溫度點的中子數(shù)據(jù)庫、熱中子散射數(shù)據(jù)庫以及光核數(shù)據(jù)庫。釷基熔鹽實驗堆運行溫度約為900 K，同時考慮到啟堆和各種工況下中子學物理計算的需求，中子群常數(shù)庫的溫度點設計為51個，范圍為296～1 200 K。熱中子散射數(shù)據(jù)庫也采用了相同的溫度。光核數(shù)據(jù)對溫度不敏感，僅制作了常溫下的光核數(shù)據(jù)庫。

2 CENDL-TMSR-V1的基準檢驗

CENDL-TMSR-V1數(shù)據(jù)庫應用到工程設計前須經(jīng)過嚴格的可靠性及適應性分析。為使檢驗具有針對性，結合釷基熔鹽實驗堆的主要特點，從國際核臨界安全手冊(ICSBEP2006)[10]中挑選了一系列基準實驗裝置。首先，根據(jù)釷鈾/鈾钚轉化鏈上涉及的關鍵核素，選取了與233U、235U、Th等核素相關的基準裝置；其次，由于釷基熔鹽實驗堆為熱堆，其EALF為1.8×10-7MeV，因此選取了EALF在10-7MeV左右的熱裝置，同時由于Th相關基準裝置較少，還選取了部分快裝置；最后，由于缺乏熔鹽基準實驗裝置，當前僅選取了與熔鹽核素相關的裝置。最終選用的基準裝置為以下5類：233U系統(tǒng)、235U系統(tǒng)、Th系統(tǒng)、Pu系統(tǒng)以及熔鹽系統(tǒng)(涉及到F、Li、Be核素的基準裝置)。

本研究基于CENDL-TMSR-V1數(shù)據(jù)庫，采用MCNP5程序開展了所選基準裝置的臨界模擬與計算，給出keff計算值與實驗值的比值(C/E)，通過分析C/E隨EALF的變化來完成CENDL-TMSR -V1數(shù)據(jù)庫的基準檢驗[20]。臨界計算時，總循環(huán)代數(shù)為1 000代，跳過最初的100代，循環(huán)歷史事件數(shù)為100，將統(tǒng)計誤差控制在0.01%～0.05%之間。當理論計算值與實驗值相比相對誤差在0.5%以內，認為數(shù)據(jù)庫具有較好的可靠性[21]。

另外，采用MCNP5并基于ENDF/B-Ⅶ.0庫開展了相同的臨界模擬與計算，將兩個數(shù)據(jù)庫的計算結果進行比較，以體現(xiàn)CENDL-TMSR-V1與現(xiàn)有國際主流數(shù)據(jù)庫的差異，同時也可排除數(shù)據(jù)制作方法、數(shù)據(jù)庫調用等可能存在的問題。其中，基于ENDF/B-Ⅶ.0的ACE格式數(shù)據(jù)庫來自當前熔鹽實驗堆所用數(shù)據(jù)庫。本文以ACE庫對應的評價核數(shù)據(jù)庫為標識進行區(qū)分，給出相應的C/E，ICSBEP表示實驗數(shù)據(jù)，其C/E始終為1。

2.1 233U系統(tǒng)

233U系統(tǒng)基準實驗裝置列于表2，選擇了3個系列共34個233U溶液熱裝置(UST)，其EALF均在10-7MeV左右?；贑ENDL-TMSR-V1和ENDF/B-Ⅶ.0庫分別開展了臨界模擬與計算，得到不同EALF下的C/E，如圖2所示。

表2 233U基準實驗裝置Table 2 Experimental device of 233U system benchmark

由圖2中的數(shù)據(jù)可看出，針對CENDL-TMSR-V1庫，共有11個裝置的計算結果超出實驗值誤差范圍，其中10個裝置的計算結果與實驗值的相對誤差在0.5%以內；而針對ENDF/B-Ⅶ.0庫，共有17個裝置的計算結果超出實驗值的誤差范圍，其中15個裝置的計算結果與實驗值的相對誤差在0.5%以內。對于計算結果均在實驗值誤差范圍內的裝置而言，CENDL-TMSR-V1庫的計算結果更接近于實驗值。由此可見，在233U系統(tǒng)中，CENDL-TMSR-V1庫的性能略優(yōu)于ENDF/B-Ⅶ.0庫。

2.2 235U系統(tǒng)

對于235U系統(tǒng)，選取了3個系列共24個水溶液熱裝置，其EALF均在10-7MeV左右，235U基準實驗裝置列于表3?；贑ENDL-

圖2 233U基準檢驗計算結果Fig.2 Calculation result for 233U system benchmark

TMSR-V1和ENDF/B-Ⅶ.0庫分別開展了臨界模擬與計算，得到不同EALF下的C/E，如圖3所示。

從圖3可看出，CENDL-TMSR-V1、ENDF/B-Ⅶ.0的檢驗結果大部分都在實驗值誤差范圍以內，僅少部分裝置超出了實驗值的誤差范圍。其中，針對CENDL-TMSR-V1庫，共有7個裝置的計算結果超出實驗值誤差范圍，而針對ENDF/B-Ⅶ.0庫，共有9個裝置的計算結果超出實驗值的誤差范圍，但計算結果與實驗值的相對誤差均在0.5%以內。整體而言，在235U系統(tǒng)中，CENDL-TMSR-V1庫的性能與ENDF/B-Ⅶ.0庫基本相當。

表3 235U基準實驗裝置Table 3 Experimental device of 235U system benchmark

圖3 235U基準檢驗計算結果Fig.3 Calculation result for 235U system benchmark

2.3 Th系統(tǒng)

釷是釷鈾燃料循環(huán)中的關鍵核素，但在ICSBEP中釷元素的基準實驗并不多。因此，在該系統(tǒng)中選取了釷鈾物理系列基準實驗裝置(EALF為10-7MeV左右)，以及一些涉及釷的快裝置和中間能譜裝置，具體裝置列于表4。其中，釷鈾物理系列實驗(HEU_COMP_THERM_021)為氧化鈾和氧化釷燃料熱臨界基準裝置[19]，包含了4種柵距，本文僅選取了15B系列實驗(HCT021_14～53)，共40個裝置。

圖4a示出釷鈾物理系列基準實驗的C/E結果。圖4a顯示，基于兩庫的計算結果整體相差不大，變化趨勢一致，但基本上都超出了實驗誤差范圍，且隨能譜變硬，C/E逐漸變大。其中，在使用兩庫進行臨界計算的裝置中，均有9個裝置的計算結果與實驗值的相對誤差超出了0.5%。圖4b示出其他釷裝置的C/E結果。由圖4b可看出，基于CENDL-TMSR-V1庫的檢驗結果和基于ENDF/B-Ⅶ.0庫的檢驗結果基本一致。兩者均有兩個快裝置的計算結果超出了實驗誤差范圍，但與實驗值的相對誤差均在0.5%以內?？傮w上，在Th系統(tǒng)中，CENDL-TMSR-V1庫的性能與ENDF/B-Ⅶ.0庫基本相當，Th在熱區(qū)及共振區(qū)的數(shù)據(jù)仍需進一步改進。

表4 Th系統(tǒng)基準實驗裝置Table 4 Experimental device of Th system benchmark

2.4 Pu系統(tǒng)

對于Pu系統(tǒng)，選取了7個系列共71個溶液熱裝置，其EALF均在10-7MeV左右，所選裝置列于表5。針對所選裝置，基于CENDL-TMSR-V1和ENDF/B-Ⅶ.0庫開展了臨界計算，得到的C/E示于圖5。

a——釷鈾物理系列基準裝置；b——其他釷裝置圖4 Th系統(tǒng)基準檢驗計算結果Fig.4 Calculation result for Th system benchmark

圖5 Pu系統(tǒng)基準檢驗計算結果Fig.5 Calculation result for Pu system benchmark

由圖5可看出，當EALF小于0.06 eV時，基于兩庫得到的計算結果絕大部分在實驗值的誤差范圍以內，但當EALF大于0.06 eV時，計算結果均明顯表現(xiàn)出對keff的高估，尤其是在PST011系列裝置(EALF為0.06 eV左右)中，其計算值與實驗值的相對誤差均超過0.5%，而CENDL-TMSR-V1庫的計算值偏離實驗值更為嚴重。因此，不管是CENDL-TMSR-V1庫還是ENDF/B-Ⅶ.0庫，Pu的數(shù)據(jù)均需進一步改進。

2.5 熔鹽系統(tǒng)

在ICSBEP中，沒有針對熔鹽的基準實驗裝置，熔鹽實驗堆所用熔鹽為FLiBe，因此挑選了包含F(xiàn)、Li、Be等核素的相關裝置，對熔鹽相關核素數(shù)據(jù)進行檢驗。對于F核素選取了1個系列共11個UO2F2溶液熱裝置(HST050)；對于Li核素選取了3個系列共12個裝置，其中MST004系列為混合溶液熱裝置，HMF063系列是以氚化鋰作為反射層的快裝置，HMF075是以金屬貧鋰作為冷卻劑的零功率實驗堆；對于Be核素則選取了3個系列共30個快裝置。所選取裝置列于表6。

表6 熔鹽系統(tǒng)基準實驗裝置Table 6 Experimental device of molten salt system benchmark

圖6 F核素相關基準檢驗計算結果Fig.6 Calculation result for F nuclide relevant benchmark

F數(shù)據(jù)的檢驗選取了HST050系列裝置，EALF在10-6MeV左右?；贑ENDL-TMSR-V1和ENDF/B-Ⅶ.0庫分別開展了臨界計算，得到不同EALF下的C/E，如圖6所示。圖6顯示，基于兩庫的計算結果基本一致，大部分裝置的計算值均在實驗值誤差范圍以內。但在基于兩庫的計算結果中均有3個裝置的計算值超出了實驗值的誤差范圍，其中兩個裝置的計算值與實驗值的相對誤差在0.5%以內?？傮w上，針對F核素，CENDL-TMSR-V1庫的性能與ENDF/B-Ⅶ.0庫基本相當。

圖7 Li核素相關基準檢驗計算結果Fig.7 Calculation result for Li nuclide relevant benchmark

Li數(shù)據(jù)的檢驗結果如圖7所示。圖7顯示，對于MST004系列裝置(EALF為10-7MeV左右)而言，基于CENDL-TMSR-V1庫的計算結果均在實驗值誤差范圍以內，而基于ENDF/B-Ⅶ.0庫的計算結果中有4個裝置的計算結果超出了實驗值的誤差范圍，但與實驗值的相對誤差均在0.5%以內；對于HMF063系列裝置(EALF為0.69 MeV左右)而言，基于CENDL-TMSR-V1庫的計算結果超出了實驗值的誤差范圍，但與實驗值的相對誤差均在0.5%以內；對于HMF075系列裝置(EALF為0.22 MeV)而言，基于兩庫得到的計算結果均超出了實驗值的誤差范圍，但與實驗值的相對誤差也均在0.5%以內?？傮w而言，針對Li核素，基于CENDL-TMSR-V1庫得到的計算結果要更接近實驗值，CENDL-TMSR-V1庫的性能要略優(yōu)于ENDF/B-Ⅶ.0庫。

Be數(shù)據(jù)的檢驗結果如圖8所示。圖8a顯示，HMF016、HMF058系列快裝置的EALF在0.2～0.7 MeV之間，針對該系列裝置得到的計算值大部分均在實驗值的誤差范圍以內，僅HMF058中3個裝置的C/E出現(xiàn)明顯偏離，但與實驗值的相對誤差均在0.5%以內。圖8b顯示，USI001系列裝置的EALF在10-6～10-5MeV之間，基于兩庫得到的計算值均偏離了實驗值，且與實驗值的相對誤差均已超過0.5%，但相對而言，基于ENDF/B-Ⅶ.0庫得到的計算結果要更接近實驗值?？傮w上，針對Be核素，ENDF/B-Ⅶ.0庫的性能要略優(yōu)于CENDL-TMSR-V1庫，但兩庫中Be的數(shù)據(jù)均需進一步改進。

a——HMF016、HMF058；b——USI001圖8 Be核素相關基準檢驗計算結果Fig.8 Calculation result for Be nuclide relevant benchmark

3 總結

為驗證釷鈾燃料循環(huán)專用核數(shù)據(jù)庫CENDL-TMSR-V1的可靠性和適用性，結合釷基熔鹽實驗堆的特點，從ICSBEP中挑選了5類基準實驗裝置對CENDL-TMSR-V1庫進行基準檢驗，并與基于ENDF/B-Ⅶ.0庫的檢驗結果進行了比對。檢驗結果顯示，在使用233U系統(tǒng)、235U系統(tǒng)以及熔鹽系統(tǒng)中F/Li核素相關裝置進行模擬計算時，計算值與實驗值的相對誤差基本均小于0.5%，而CENDL-TMSR-V1庫在233U系統(tǒng)以及熔鹽系統(tǒng)中Li相關裝置中的性能要略優(yōu)于ENDF/B-Ⅶ.0庫。但在Th系統(tǒng)、Pu系統(tǒng)以及熔鹽系統(tǒng)中Be核素相關裝置中，基于兩庫的計算結果均出現(xiàn)了與實驗值的相對誤差超過0.5%的現(xiàn)象，因此對于這些系統(tǒng)中相關核素的核數(shù)據(jù)還需要進一步檢驗、改進與推薦。檢驗結果證明CENDL-TMSR-V1數(shù)據(jù)庫是可靠的，其整體臨界計算性能已達到或略優(yōu)于ENDF/B-Ⅶ.0數(shù)據(jù)庫，可用于釷基熔鹽實驗堆的物理設計。