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    Ar等離子體射流發(fā)射光譜診斷研究

    2019-08-20 10:15:40陳曉東袁承勛周忠祥
    發(fā)光學(xué)報(bào) 2019年8期
    關(guān)鍵詞:電子密度譜線射流

    李 磊,陳曉東,袁承勛*,周忠祥*

    (1.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 物理系,黑龍江 哈爾濱 150001;2.上海機(jī)電工程研究所,上海 201109)

    1 引言

    低氣壓非平衡等離子體在半導(dǎo)體工業(yè)、材料防腐蝕、聚合物薄膜、等離子體冶金、等離子體三廢處理等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用,但是它只能用于真空條件下。為了克服低氣壓等離子體這個(gè)缺點(diǎn),研究者在大氣壓條件下通過放電產(chǎn)生了非平衡等離子體。然而,大氣壓下放電,由于氣體擊穿電壓較高,放電間隙一般在幾毫米到幾厘米之間,這就對待處理樣品的尺寸有極大限制,而且將樣品放置于放電間隙中可能還會影響放電的穩(wěn)定性。為此,研究者研制出了大氣壓非平衡等離子體射流(N-APPJ)[1-4]。大氣壓非平衡等離子體射流能夠在開放的空間中形成,化學(xué)特性高、氣體溫度低,這些極大地拓寬了低溫等離子體的應(yīng)用。尤其是在生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域,大氣壓等離子體射流促進(jìn)了等離子體醫(yī)學(xué)的發(fā)展,同時(shí)也推動了研究者對等離子體射流的研究熱潮。

    目前,研究者對等離子體射流的研究主要從三個(gè)方面進(jìn)行,分別是產(chǎn)生機(jī)理、基本參數(shù)和化學(xué)特性。對于射流產(chǎn)生機(jī)理的研究需要從時(shí)空微觀層次上進(jìn)行,常用的診斷技術(shù)有快速拍照[5-8]和時(shí)空分辨光譜[9-10];通過輻射光譜手段[11-14]可以有效地得到等離子體的基本參數(shù)信息;對于射流中不發(fā)光物質(zhì)的定性和定量測量,通常需要采用外加干涉的診斷技術(shù),如激光吸收光譜、激光誘導(dǎo)熒光等[15-17]。近年來,對大氣壓等離子體射流裝置的研究成果非常多。

    本文將通過自制可調(diào)節(jié)氣壓的等離子體射流裝置,利用發(fā)射光譜診斷方法對不同氣壓條件下的Ar射流等離子體的電子激發(fā)溫度和電子密度的變化進(jìn)行研究,同時(shí),通過測量放電波形研究了放電功率對等離子體射流參數(shù)的影響。

    2 實(shí)驗(yàn)裝置及測量方法

    本文實(shí)驗(yàn)研究采用的等離子體射流是由金屬針-環(huán)型介質(zhì)阻擋放電裝置產(chǎn)生。如圖1所示,其主要放電空間是內(nèi)徑d=5 mm、外徑D=7 mm的分叉石英玻璃管,玻璃管總長是500 mm;陽極是直徑為1 mm的金屬針;在石英玻璃管的外壁距氣體出口10 mm處,緊密纏繞著長30 mm、厚0.3 mm的銅箔,并作為環(huán)狀接地電極;Ar氣從石英玻璃管側(cè)面通入,其流量通過流量計(jì)進(jìn)行可變調(diào)節(jié);氣壓環(huán)境由真空泵控制,并且加上氣壓計(jì)實(shí)時(shí)監(jiān)測氣壓保證其穩(wěn)定;放電源由CTP-2000K的等離子體發(fā)生器提供,電源的中心頻率可以在3~100 kHz之間選取。

    本實(shí)驗(yàn)使用海洋光學(xué)的USB2000型高靈敏度微型光譜儀進(jìn)行等離子體射流發(fā)射光譜的測量,設(shè)置光譜儀積分時(shí)間為300 ms,光學(xué)分辨率為0.75 nm。實(shí)驗(yàn)過程中,光譜儀的光纖探頭固定在橫向距離陽極10 mm、縱向距離石英玻璃管中軸線8 mm的位置。放電功率由電壓波形和電流波形積分得到,通過在放電回路中并聯(lián)兩個(gè)電容器,兩個(gè)電容器之間串聯(lián),并且電容比值為C1∶C2=1000∶1,則可以利用數(shù)字示波器測出放電電壓波形,放電電流波形通過在放電回路中串聯(lián)阻值為50 Ω的電阻R獲得。

    圖1 Ar等離子體射流裝置及診斷系統(tǒng)Fig.1 Ar plasma jet device and diagnostic system

    本實(shí)驗(yàn)的等離子體射流可以近似認(rèn)為處于局部熱力學(xué)平衡(Local thermal equilibrium,LTE),故采用玻爾茲曼斜率法診斷等離子體射流的電子激發(fā)溫度。

    當(dāng)激發(fā)態(tài)粒子從k能級躍遷到i能級時(shí),單位立體角輻射能可以表示為:

    (1)

    其中,gk表示激發(fā)態(tài)k能級上的統(tǒng)計(jì)權(quán)重,Ek表示激發(fā)態(tài)k能級的能量,T為電子激發(fā)溫度,λki為能級k→i的躍遷波長,Aki為躍遷概率,h為普朗克常數(shù),kB為波耳茲曼常數(shù),c為真空光速,Z和N分別為配分函數(shù)和粒子密度。

    對公式(1)兩邊都取對數(shù),可以得到:

    (2)

    公式(2)中若取ln(hcN/4πZ)=b為常數(shù)項(xiàng),ln(Ikiλki/gkAki)=y為縱坐標(biāo),上能級能量Ek=x為橫坐標(biāo),則-(1/kBTe)=a為斜率。因此,只要選擇合適的多條線狀譜線作(x,y)的點(diǎn),然后對這一系列點(diǎn)進(jìn)行線性擬合求出斜率a,即可以得到射流等離子體的電子激發(fā)溫度Te。其中Aki、Ek、gk可以查詢NIST原子發(fā)射光譜數(shù)據(jù)庫得到。

    本文采用連續(xù)譜的絕對強(qiáng)度診斷方法對Ar等離子體射流電子密度進(jìn)行診斷。

    通過Avantes-HAL-CAL型鹵鎢燈標(biāo)準(zhǔn)光源校準(zhǔn)得到等離子體射流的絕對輻射率Lλ(λ),考慮到射流等離子體是光學(xué)薄的,光譜的自吸收能夠忽略,再假設(shè)等離子體射流在放電管中是沿截面徑向均勻分布的,則可以得到:

    (3)

    根據(jù)電子密度的表達(dá)式[10]:

    (4)

    其中,

    (5)

    Te是電子溫度,對于本文中的Ar等離子體射流可以近似認(rèn)為Te等于電子激發(fā)溫度。QAr(Te)表示電子與氬原子發(fā)生動量轉(zhuǎn)移時(shí)的平均碰撞截面,表達(dá)式為:

    (6)

    QAr(Te)是按照電子能量分布的碰撞截面對原子和電子碰撞的動量轉(zhuǎn)移求平均得到,在電子激發(fā)溫度為0~4 eV區(qū)間內(nèi),可以使用Milloy和Phelps的數(shù)據(jù)擬合結(jié)果[18-19],其形式為:

    (7)

    Ar原子數(shù)密度na可以根據(jù)下式求出:

    P=nakTa,

    (8)

    Ta是氣體溫度,可用紅外測溫儀測出,P由抽氣泵中的氣壓表讀出。

    3 結(jié)果與討論

    3.1 氣壓對參數(shù)的影響

    實(shí)驗(yàn)時(shí),電源頻率固定為20 kHz,氣壓改變范圍選取為6~16 kPa之間,每間隔2 kPa取一個(gè)點(diǎn),測出Ar射流等離子體發(fā)射光譜。圖2給出了不同氣壓下的Ar等離子體射流的發(fā)射光譜。從圖中可以看出,在600~850 nm的波長范圍內(nèi),Ar射流等離子體光譜中的譜線主要由Ar原子譜線構(gòu)成,當(dāng)氣壓升高時(shí),未觀測到明顯的頻移,但是譜線強(qiáng)度發(fā)生了顯著的變化。

    對不同氣壓下等離子體射流發(fā)射光譜中的線狀譜線進(jìn)行篩選,留下激發(fā)能相差較大的5條譜線,通過查詢獲得它們的參數(shù),如表1所示。將這些參數(shù)和不同氣壓條件下的譜線波長相應(yīng)強(qiáng)度代入公式中,并進(jìn)行線性擬合得出不同氣壓下的電子激發(fā)溫度,分別為0.829 9,0.812 4,0.801 8,0.792 9,0.743 5,0.677 0 eV,擬合的均方根誤差分別為0.31,0.36,0.26,0.27,0.64,0.47。

    圖2 Ar等離子體射流的發(fā)射光譜Fig.2 Emission spectra of Ar plasma jet

    表1 氬原子譜線參數(shù)Tab.1 Parameters of argon atomic spectral lines

    圖3是計(jì)算得到的Ar等離子體射流電子激發(fā)溫度隨氣壓的變化曲線??梢钥吹?,隨著氣壓從6 kPa升高到16 kPa,電子激發(fā)溫度從0.83 eV下降到0.68 eV,整體呈現(xiàn)電子激發(fā)溫度隨氣壓增大而下降的趨勢。這是因?yàn)?,等離子體射流中Ar基態(tài)原子占比最大,隨著氣壓的升高,電子與基態(tài)原子的碰撞頻率增加,電子自由程減小,電子從電場中獲得的期望能量減小,從而電子碰撞導(dǎo)致的激發(fā)態(tài)原子占比減小。但是,在12~16 kPa氣壓之間電子激發(fā)溫度的下降趨勢明顯大于6~12 kPa之間,這可能是因?yàn)殡S著氣壓升高,電子期望能量減小同時(shí)會導(dǎo)致Ar原子碰撞電離效應(yīng)減少,進(jìn)而導(dǎo)致電子密度相應(yīng)下降,進(jìn)一步加劇了電子激發(fā)溫度的下降,而在12~16 kPa氣壓之間,這種影響更加明顯。

    圖3 Ar等離子體射流電子激發(fā)溫度隨氣壓的變化曲線Fig.3 Curve of electron excitation temperature of Ar plasma jet with argon pressure

    利用連續(xù)譜的絕對強(qiáng)度法分別選取648.06 nm和673.69 nm波長的光譜強(qiáng)度計(jì)算出不同氣壓下Ar等離子體射流的電子密度,圖4是電子密度隨氣壓的變化曲線。

    圖4 Ar等離子體射流電子密度隨氣壓的變化曲線Fig.4 Curve of electron density of Ar plasma jet with argon pressure

    從圖4可以看出,本實(shí)驗(yàn)中Ar等離子體射流的電子密度處于1022m-3量級。隨著氣壓從6 kPa升高到16 kPa,電子密度也逐漸降低,而且利用648.06 nm和673.69 nm波長計(jì)算出的電子密度變化趨勢基本一致,分別是從4.45×1022m-3減小到0.44×1022m-3和從3.82×1022m-3減小到0.51×1022m-3。這表明本實(shí)驗(yàn)利用連續(xù)譜絕對強(qiáng)度法診斷電子密度的結(jié)果比較可靠。從圖中還能看出,在氣壓6~12 kPa之間電子密度下降較為明顯,而12~16 kPa之間電子密度基本維持在較低的0.5×1022m-3,這進(jìn)一步表明電子激發(fā)溫度的下降加劇很可能和電子密度較低有關(guān)。

    3.2 功率對參數(shù)的影響

    實(shí)驗(yàn)中將放電氣壓穩(wěn)定在6 kPa,逐漸增大放電電壓,同時(shí)利用數(shù)字示波器記錄5個(gè)點(diǎn)的電壓波形點(diǎn)和電流波形,通過對電壓、電流波形進(jìn)行乘積積分得到5個(gè)放電功率點(diǎn),分別是0.177 5,0.328 2,0.382 5,0.620 0,1.792 6 W。根據(jù)每個(gè)功率下的光譜計(jì)算出相應(yīng)的電子激發(fā)溫度分別為0.82,1.83,2.63,2.84,5.14 eV,擬合的均方根誤差分別為0.35,0.03,0.33,0.57,0.63。圖5是電子激發(fā)溫度隨放電功率的變化曲線,可以看出,電子激發(fā)溫度隨放電功率的增大而顯著上升。這是因?yàn)?,放電功率越高,電子平均自由程不變的情況下,電子獲得的期望能量升高,碰撞激發(fā)效應(yīng)增強(qiáng),導(dǎo)致激發(fā)態(tài)Ar原子占比增多,從而電子激發(fā)溫度升高。并且放電功率在0.177 5~0.382 5 W之間時(shí),電子激發(fā)溫度升高相對更快。

    圖6是分別選用648.06 nm和673.69 nm 波長光譜強(qiáng)度計(jì)算出的電子密度隨功率的變化曲線,兩條曲線的趨勢基本一致,電子密度分別是從0.27×1022m-3增大到4.61×1022m-3和從0.65×1022m-3增大到4.73×1022m-3。放電功率在0.177 5~0.328 2 W之間時(shí),電子密度較低,都在1021m-3量級,并且隨放電功率增大的幅度并不明顯。結(jié)合圖5以及氣壓影響研究中的分析,結(jié)果表明氣壓和放電功率對電子激發(fā)溫度不僅有直接影響,還有電子密度變化導(dǎo)致的間接影響,電子密度較低時(shí),氣壓和放電功率對電子激發(fā)溫度的影響會相對更大一些。

    圖5 Ar等離子體射流電子激發(fā)溫度隨放電功率的變化曲線Fig.5 Curve of electron excitation temperature of Ar plasma jet with discharge power

    圖6 Ar等離子體射流電子密度隨放電功率的變化曲線Fig.6 Curve of electron density of Ar plasma jet with discharge power

    4 結(jié)論

    本文測量了自制可調(diào)節(jié)氣壓Ar等離子體射流的發(fā)射光譜,利用玻爾茲曼斜率法和連續(xù)譜的絕對強(qiáng)度法,分別計(jì)算了不同氣壓和不同功率條件下的電子激發(fā)溫度和電子密度,得到如下結(jié)論:

    (1)隨著氣壓從6 kPa升高到16 kPa,Ar等離子體射流的電子激發(fā)溫度變化不太大,從0.83 eV下降到0.68 eV,在氣壓12~16 kPa之間下降更顯著,而電子密度卻變化較大,從4.45×1022m-3減小到0.44×1022m-3(波長648.06 nm),在氣壓6~12 kPa之間減小更明顯。

    (2)放電功率從0.177 5 W增大到1.792 6 W,Ar等離子體射流電子激發(fā)溫度變化顯著,從0.82 eV升高到5.14 eV,放電功率在0.177 5~0.382 5 W之間時(shí),電子激發(fā)溫度升高相對更快。電子密度仍然總體變化明顯,從0.27×1022m-3增大到4.61×1022m-3(波長648.06 nm),但在0.177 5~0.328 2 W之間時(shí),電子密度較低都在1021m-3量級。

    (3)從結(jié)論(1)和(2)可以看出,氣壓和放電功率對電子激發(fā)溫度不只有直接影響,還有電子密度變化導(dǎo)致的間接影響,電子密度較低時(shí),氣壓和放電功率對電子激發(fā)溫度的影響會相對更大一些。

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