飛秒激光輻照雙層金屬薄膜損傷閾值的理論分析1

齊瑩

（惠州學院 資產管理處，廣東 惠州 516007）

隨著啁啾脈沖放大技術的發(fā)展［1］，飛秒激光可以輸出更高的能量，飛秒激光在各種應用中的重要性越來越大。其中，飛秒激光與金屬的相互作用是這些應用中的一個重要的分支，研究飛秒激光與金屬之間的相互作用對許多應用越來越重要。飛秒激光照射金屬是一個復雜的物理過程，當金屬表面被飛秒激光脈沖照射時，由于電子的比熱容極低，電子溫度在極短的時間內迅速上升，而晶格溫度幾乎保持不變，電子和晶格之間將產生巨大的溫差［2］?？紤]到電子晶格的耦合機制，電子和晶格的非平衡態(tài)能量傳輸過程將發(fā)生［3］?；谶@個非平衡態(tài)的加熱過程，許多學者研究了飛秒激光輻照多層金屬薄膜的熱行為過程［4-6］。另外，金屬金鍍層的光學多層金屬鍍膜是許多光電器件的重要制造手段，由于飛秒激光的峰值功率極高，當照射到這些金屬薄膜時容易損傷金屬薄膜［7］。因此，提高多層薄膜在飛秒激光照射下的損傷閾值就顯得十分重要了［8-10］。在飛秒激光照射下，金薄膜表面將部分吸收激光輻射，而金薄膜底層的溫度變化主要來源于頂層金薄膜的能量傳遞。因此，飛秒激光照射下的電子與晶格的熱非平衡態(tài)過程將影響表層金薄膜吸收激光能量的再分配過程，從而影響頂層金沉積的激光能量，進而影響頂層金薄膜的損傷閾值。本文中，采用雙層金屬結構作為研究對象，利用雙溫方程計算飛秒激光輻照金屬薄膜的能量吸收與傳遞過程。結果發(fā)現(xiàn)底層金屬能有效地改變頂層金膜的能量再分配，從而改變頂層金膜的損傷閾值。

1 理論方法

研究金屬薄膜表面受飛秒激光照射的熱行為理論方法是Anisimov等人提出的雙溫模型（TTM）［11］，TTM描述了飛秒激光在金屬表面的吸收而導致的溫度升高的演變過程，可應用于模擬飛秒激光與金屬相互作用時電子和晶格之間的能量轉移［12］。一維雙溫方程如下［7］：

這里Ce是電子熱容，Te是電子溫度，ke是電子熱傳率，G是電子晶格耦合系數，Cl是晶格熱容，Tl是晶格溫度，kl是晶格熱傳導率，t是時間，x是深度，S是光源項。

由于激光脈沖在時間上是高斯型的函數分布，光源項S的表達式如下：

這里β=4ln（2），R是表面反射率，I是飛秒脈沖激光能量密度，tp是脈沖寬度，α是光吸收系數。

電子熱容Ce是與電子溫度成正比的，Ce=γTe。而當溫度升高時候，晶格熱容的變化是非常小的，認為晶格熱容是一常量。電子熱傳導率ke=ke0BTe/（ATe2+BTl），ke0、A和B是材料相關的常量。由于金屬中的熱傳導機制主要取決于電子，因此晶格熱導率取金屬熱導率的1%，［5］同時晶格熱導率隨著溫度的變化較小，將其視為常數。電子晶格耦合系數G=G0（A（Te+Tl）/B+1）是溫度相關的函數。

圖1 雙層金屬薄膜結構示意圖，頂層厚度為l，總厚度為L

圖1 給出了對于雙層結構示意圖，TTM格式如下［2］：

雙層結構的初始條件為

邊界條件為

接口位置的邊界條件為

表1 金和銅兩種金屬的物理參數［7］

2 結果與討論

圖2 表面處電子溫度（a）和晶格溫度（b）隨著延遲時間的變化，激光能量密度為100 mJ/cm2

我們設定薄膜的總厚度L為200 nm，也就是單層金薄膜厚度為200 nm，雙層金屬為100 nm厚度的金和100 nm厚度的銅組成的金/銅薄膜。在計算中，采用的飛秒激光波長為800 nm，脈沖寬度為100 fs，對應的金表面的反射率R=0.974［7］，表1給出了計算所需的金和銅兩種金屬的物理參數［7］。圖2給出了單層Au與Au/Cu雙層薄膜表面處電子溫度和晶格溫度隨著延遲時間的變化關系，激光能量密度為100 mJ/cm2。從圖2（a）可以看出，在激光照射下電子溫度在極短的時間內迅速升高，激光脈沖結束后，基于電子熱擴散效應電子溫度隨著時間逐漸降低。同時，對于不同的金屬薄膜，電子溫度的衰減趨勢是不同的，Au/Cu雙層金屬薄膜的衰減明顯地快于單層Au薄膜，雙層金屬薄膜的熱平衡時間被大大縮減了。從圖2（b）可以看出，單層Au的晶格溫度明顯高于Au/Cu雙層薄膜的晶格溫度。

圖3 熱平衡時晶格溫度隨著深度的變化關系，延遲時間為20 ps，激光能量密度為100 mJ/cm2

圖4 電子熱流隨著延遲時間的變化激光能量密度為100 mJ/cm2

熱平衡時晶格溫度隨著深度的分布如圖3所示，延遲時間為20 ps，這里定義熱平衡為電子和晶格溫度隨著延遲時間幾乎保持不變?？梢钥闯鲭p層金屬的晶格溫度在兩個層界面的位置（100 nm處）劇烈變化，類似于一個鋸齒狀。這是因為底層金屬Cu的電子晶格耦合系數明顯高于頂層金屬Au的電子晶格耦合系數，表面處沉積的激光能量從Au層重新分配到底層Cu，在底層Cu中的電子能更有效地耦合到晶格振動，導致Cu層被優(yōu)先進行晶格加熱。如表1，Cu比Au有更大的電子晶格耦合系數。在從Au層到底層Cu的熱傳的過程中，在界面位置處（100 nm處）的電子熱流如圖4所示。對于0 ps到5 ps范圍內的延遲時間里，Au/Cu的電子熱流高于單層Au的電子熱流。這說明雙層情況下，電子的能量能更快地從頂層金屬擴散到底層金屬。因此，頂層的金屬累積的熱量大大降低，從而增加頂層金屬的損傷閾值。

圖5 表面最大晶格溫度隨著激光能量密度的變化關系

接下來，我們在前面提到的條件下計算了單層Au和雙層Au/Cu表面處最大晶格溫度隨著激光能量密度的變化關系，如圖5所示，圖中虛線表示頂層Au的熔化溫度。表面最大晶格溫度是晶格溫度隨著延遲時間變化中的最大值，同時，這里定義Au的損傷閾值為頂層Au達到熔點溫度（1337K）。從圖5可以看出，薄膜表面最大晶格溫度隨著激光能量密度的增加而逐漸增加，單層Au的表面溫度高于Au/Cu的表面溫度。在高的激光能量密度下，單層Au和Au/Cu雙層金屬的晶格溫度差也更大。另外，從圖中也可以得到單層Au和Au/Cu雙層金屬的損傷閾值分別為1450 mJ/cm2和1880 mJ/cm2，Au/Cu相對于單層Au的損傷閾值提高了大約30%。因此，通過選擇合適的底層金屬的雙層金屬薄膜結構能明顯提高了頂層金屬薄膜的損傷閾值。

3 結論

我們通過TTM計算了單層Au和Au/Cu雙層金屬薄膜的電子和晶格溫度隨著時間和深度的分布。在同樣飛秒激光能量密度照射下，Au/Cu雙層金屬的電子溫度衰減明顯快于單層Au的電子溫度，同時，單層Au的晶格溫度明顯高于Au/Cu雙層薄膜的晶格溫度。這由于Cu的電子晶格耦合系數明顯大于Au的電子晶格耦合系數，頂層Au的電子能量能更快地擴散到底層金屬。另外，對于Au表面溫度計算表明，所有激光能量密度下單層Au的表面溫度明顯高于Au/Cu的表面溫度，單層Au和Au/Cu雙層金屬的損傷閾值分別為1450 mJ/cm2和1880 mJ/cm2，Au/Cu相對于單層Au的損傷閾值提高了大約30%。