氫負離子的光剝離研究*

唐田田 姚建剛 祝慶利

(煙臺南山學院數理部，山東 煙臺 265713)

0 引 言

近年來，處于高激發(fā)里德伯態(tài)的離子、原子和分子的光剝離和光吸收問題引起了人們的廣泛關注.早期的理論和實驗結果均表明與不存在外場情況下的光剝離截面相比，負離子在外場中的光剝離截面會呈現出比較復雜的振蕩結構[1-3].Blumberg等[1]在1979年就研究了負離子在磁場中的光剝離問題，發(fā)現磁場中負離子的光剝離截面表現出很強的振蕩并與光子的能量有關.后來Bryant等[2]在研究電場中的氫負離子光剝離截面時也觀察到了波浪狀的振蕩.Du和Delos[3]發(fā)展起來的閉合軌道理論對于理解外場中的原子或負離子的復雜光譜中的振蕩現象提供了一個清楚的框架.隨著半經典閉合軌道理論的發(fā)展，不僅單一外電場、外磁場氫負離子的光剝離問題得到研究，對于復合電磁場的復雜情況也得以研究[4-9].另一方面，由于氫負離子被用來探測被吸附物的態(tài)壽命和反向散射中的電荷轉移[10]，界面旁的氫負離子的光剝離和金屬面吸附物的光致電子的激發(fā)也引起了人們極大的興趣，氫負離子在表面附近的光剝離研究取得了很大進展[11-15]，氫負離子光剝離體系也就從外場延伸到了表面附近，甚至場和表面共存的情況[16-19]，文獻[11-13]利用半經典閉合軌道理論和理論模型成像方法研究了氫負離子在彈性表面附近的光剝離問題.文獻[14-15]將氫負離子在彈性表面附近光剝離的研究推廣到金屬面和電介質表面附近.文獻[16-19]進一步將研究推廣到了外場和表面共存時的負離子的光剝離問題.近期，王德華等利用半經典方法研究了氫負離子在曲面和球面附近的光剝離[20-21]，以及正方形和圓形腔中的光剝離[22-23].麻志君利用量子力學的方法研究了氫負離子在幾個微腔中的光剝離[24].本文利用閉合軌道理論研究了氫負離子在矩形腔的光剝離，并將計算結果與麻志君等人的結果做了比較，可以為半經典理論和量子力學方法研究光剝離問題的正確性提供一定的依據.量子力學和閉合軌道方法研究均表明可以通過改變矩形腔的尺寸來調控氫負離子的光剝離截面.

1 理論模型和公式推導

1.1 物理圖像和閉合軌道

在圖1中給出了此體系的原理圖.H-離子置于原點，一束線性偏振激光用于光剝離，圖中給出了一些剝離電子的閉合軌道.矩形腔可以看成是由兩組平行板構成，平行板可以看成是由兩組平行彈性界面組成[13]，原點位于矩形腔的一個頂點上(假設H-位于如圖矩形腔的左下頂點處)，左極板與y軸重合，下極板與x軸重合.閉合軌道理論氫負離子的光剝離的物理圖像：當用一束激光照射氫負離子時，位于矩形腔左下頂點的氫負離子吸收光子，電子獲得能量變成向外傳播的P波，當波傳播到離離子足夠遠時，與經典軌跡相聯系，以一定的速度做直線運動，并與彈性界面發(fā)生碰撞，碰撞過程符合反射定律，經過一個或多個表面的碰撞反射返回原點，這種從原點出發(fā)又返回原點的軌道稱為閉合軌道.而與閉合軌道相聯系的返回波與初設波源函數滿足干涉條件時會產生干涉現象從而引起了光剝離截面中的振蕩.按照Wang等[23]研究，氫負離子位于腔的頂點和腔的中心，光剝離截面因產生的閉合軌道數目不同而不同，為了與麻志君[24]的結果做比較，本文將離子置于矩形腔頂點.圖1給出了一些閉合軌道.

圖1 氫負離子在矩形腔中光剝離的物理圖像

1.2 光剝離截面的推導

根據閉合軌道理論[6-9]，光剝離截面可以分為兩個部分:

σ(E)=σ0(E)+σosc(E).

(1)

第一項是沒有外場和電介質表面時的光滑背景項，

(2)

(3)

|Dψi>=rR(r)χ(θ,φ)．

(4)

由于初始狀態(tài)是球對稱的,假設光是線性極化，角因子χ(θ,φ)表示為:

χx(θ,φ)=sinθcosφ,
χy(θ,φ)=sinθsinφ,
χz(θ,φ)=cosθ．

(5)

ψret是返回波函數，為了獲得返回波函數，必須找出所有相關聯的閉合軌道,本文做一個半徑為R≈50a0(a0波爾半徑)的球，則球面上的出射波函數可以寫為：

(6)

當出射波傳播到球面外，由于矩形腔的作用，沿著閉合軌道返回的球面波相位和振幅都會發(fā)生變化，在半經典的近似下負離子附近的返回波可以寫為：

(7)

(8)

Lj=kTj是第j條閉合軌道的長度.Sj=∮pjdqj是沿第j條閉合軌道的作用量.在本體系中Sj=kLj.μj是第j條軌道的馬斯洛夫指數，也就是閉合軌道和矩形微腔碰撞的次數.當返回波到達原子核附近即進入到球面內時不能用(7)式表示，這時可以用近似平面波表示:

(9)

其中Nj是個系數，當r→R時，有

(10)

利用分波展開方法得到原子核附近返回波函數為：

(11)

將以上幾式代到(3)式整理得到振蕩部分的光剝離截面表達式：

(12)

求和包括所有與閉合軌道相聯系的波.因此，總的光剝離截面表達式為：

(13)

(14)

使用上面的式子可以得到不同線性極化光下的光剝離截面.對于x方向的激化光：

(15)

當激光極化方向沿著y軸時：

(16)

當激光極化方向沿著z軸時：

σz(E)=σ0(E)．

(17)

這與沒有外場時的光剝離截面相同，所以激光極化方向沿著z軸對光剝離截面沒有影響.

2 結果與討論

為了計算矩形腔內的氫負離子的光剝離截面，必須找到所有與返回波相聯系的閉合軌道，閉合軌道的形狀和長度與矩形腔有關，由于剝離電子在矩形腔中的運動類似于粒子在矩形彈子球體系的運動，可以使用相同的方法即反射定律尋找矩形腔中剝離電子運動的閉合軌道.假設矩形腔的長度a=80 a.u.和寬度b=60 a.u..負離子位于矩形腔的頂點，即原點處,閉合軌道的長度可以寫成:

(18)

圖2 矩形腔中剝離電子的閉合軌道

由于x，y極化的光剝離截面公式是對稱的，氫負離子處于不同的位置對應的光剝離截面不同,為比較分析，本文討論氫負離子位于矩形腔的一個頂點也就是原點的位置，x極化情況下的光剝離截面.利用(15)式，計算不同長度閉合軌道下的光剝離截面，結果如圖3所示.圖3(a)給出閉合軌道長度L<500 a.u. 時的光剝離截面,與沒有任何外場的光剝離截面相比，出現了振蕩，但是振蕩的幅度相對較小.隨著閉合軌道長度的增加，振蕩的幅度越來越明顯.矩形腔的影響也越來越重要,如圖3(b～d).出現這種情況的原因解釋如下:對于固定尺寸的矩形腔，隨著閉合軌道長度的增加，閉合軌道的數目越來越多，例如，當閉合軌道長度小于500 a.u.時，只有一條閉合軌道，而當閉合軌道的長度增加到1 000 a.u. 時，閉合軌道的數目增加到30，根據閉合軌道理論:光剝離截面中的振蕩是由于所有與閉合軌道相聯系的返回波與波源函數相干涉導致的,閉合軌道的數目越多，與閉合軌道相聯系的返回波越多，干涉越明顯，光剝離截面中的振蕩越強.

圖3 固定尺寸矩形腔中不同長度閉合軌道下的光剝離截面

本文接著計算了當閉合軌道長度一定(L=2 000 a.u.)，不同尺寸矩形腔中的氫負離子光剝離截面,如圖4所示.圖4(a)給出當矩形腔長a=80 a.u. 和b=60 a.u.，光剝離截面中的振蕩非常明顯.隨著矩形腔尺寸的增大，光剝離截面中的振蕩越來越弱，振蕩幅度越來越小，如圖4(b)～(d).尤其當矩形腔的尺寸達到a=12 000 a.u.和b=6 000 a.u.，光剝離截面與沒有外場時的情況相符趨于光滑曲線,如圖5(b).這是因為隨著矩形腔尺寸的增大，當閉合軌道的長度一定時所對應的閉合軌道的數目越來越少，與閉合軌道相聯系的返回波也越來越少，干涉越來越不明顯，直至消失.當矩形腔的尺寸變大時腔對氫負離子的光剝離影響越小，體現為振蕩幅度減小直至尺寸大到影響忽略而趨近于光滑曲線.

圖4 不同尺寸的矩形腔中的光剝離截面

3 對比與分析

把本文的結果與麻志君用量子力學方法計算的結果進行了比較，當激光極化沿著x軸時得到一致的結論:隨著矩形腔的增大，振蕩越來越弱，量子力學結果和閉合軌道結果均趨于光滑曲線.當矩形腔尺寸a=12 000 a.u.，b=6 000 a.u.，量子力學結果雖然趨于光滑曲線，但仍存在不同幅度的振蕩，如圖5(a)，引自文獻[24]，而閉合軌道理論計算結果完全趨于無外場的情況不存在振蕩，如圖5(b)，造成這一結果的主要原因是氫負離子在腔中處的位置不一樣，與采用的方法無關，麻志君的結果是氫負離子位于腔中心，本文的結果是氫負離子位于腔頂點，說明氫負離子在腔中心剝離時受到微腔的作用更明顯.

圖5 矩形腔尺寸相同氫負離子位于不同位置時量子力學結果和閉合軌道理論結果比較圖(a)引自文獻[24]的量子力學計算結果；(b)閉合軌道理論計算結果

圖6 光剝離截面的量子力學結果

對于激光極化方向沿z軸時，閉合軌道理論得出無論矩形腔尺寸如何對光剝離截面都無影響，與無外場情況一樣，但是量子力學方法計算的結果同樣出現振蕩，并且和沿著x軸一樣，隨著矩形腔的增大振蕩減弱直至趨于光滑曲線，如圖6，引自文獻[24]，圖中虛線代表無外場的情況也就是閉合軌道理論計算結果.按照量子力學方法計算認為不論激光極化沿哪個方向都會對矩形腔中的光剝離截面產生影響，直至腔增大到可以忽略影響光剝離截面才與無外場的情況相當.本文認為造成這一區(qū)別的原因主要是兩種方法在計算過程中采用的近似不同.閉合軌道理論認為光剝離截面的振蕩是由于與閉合軌道相聯系的返回波與波原函數發(fā)生干涉引起的，所以在計算返回波函數即末態(tài)波函數時做了以下恰當近似處理：首先用一個球對稱的單電子波函數來描述氫負離子初態(tài)，出射波可以用出射球貝塞函數近似描述；其次，做一個半徑為R約為50a0(a0波爾半徑)的球，球外電子的運動用經典方法近似處理；最后當電子波返回核附近時，電中性的氫原子對電子的散射可以忽略，用平面波近似描述返回波.而麻志君用量子力學方法計算時，使用動量空間波函數和WKB近似，選擇合適的振幅和相位，將末態(tài)波函數分解到相反自由態(tài)上得到近似末態(tài)波函數從而得到極化矩陣元，處理矩形腔的情況時，對不同極化方向的末態(tài)波函數又一次進行了近似處理才得出了動量空間的表達式，最終得出x，y，z三個方向極化的光剝離公式.對于沒有解析解的光剝離體系采用不同的計算方法得出的結果不相吻合是不可避免的，希望通過這些對比研究發(fā)現可以尋求更好的甚至更“精確”的近似方法和模型去消除用不同的方法計算結果出現的分歧，同時也為比較半經典方法和量子理論方法提供一點參考.

4 結 論

本文利用半經典閉合軌道理論研究了氫負離子在矩形腔中的光剝離截面.重點研究激光極化方向沿著x軸的情況，首先計算當矩形腔尺寸一定而閉合軌道長度不同時光剝離截面.結果表明，隨著閉合軌道長度和數目的增加，光剝離截面中的振蕩越來越明顯，振蕩幅度越來越大，具體的原因分析已經在第三部分給出.接著研究了當閉合軌道長度一定時，不同的矩形腔中的光剝離截面.結果發(fā)現，隨著矩形腔尺寸的增大，光剝離截面中的振蕩越來越弱，最后趨近平滑的曲線.最后將閉合軌道理論結果與麻志君的量子力學結果進行了比較分析.希望此結果能為量子力學方法和半經典理論研究光剝離問題的正確性提供一定依據，也為實驗研究負離子在外腔中的光剝離提供一定參考價值.