液滴撞擊柔性材料表面鋪展特性的實(shí)驗(yàn)研究

楊 磊, 楊向龍,*, 王甫軍

(1. 深圳大學(xué) 土木與交通工程學(xué)院, 廣東 深圳 518060; 2. 北卡羅來(lái)納州立大學(xué) 機(jī)械與航空航天系, 美國(guó) 羅利 27607)

0 引 言

針對(duì)液滴以一定速度撞擊固體表面的瞬態(tài)動(dòng)力學(xué)行為的研究，在噴墨打印[1]、發(fā)動(dòng)機(jī)燃燒[2]、工業(yè)噴涂[3]、飛行器飛行安全[4]、液冷散熱系統(tǒng)[5]、農(nóng)作物種植[6]、自然界物質(zhì)輸運(yùn)[7]、新能源開(kāi)發(fā)[8]等領(lǐng)域都有著重要的意義。

長(zhǎng)期以來(lái)，相關(guān)研究局限于液滴撞擊剛性固體表面。近年來(lái)，柔性材料因其柔韌、延展性高、可自由彎曲等顯著區(qū)別于剛性材料的獨(dú)特性能而逐漸獲得研究人員的關(guān)注。在種類(lèi)繁多的柔性材料基底中，聚二甲基硅氧烷(PDMS)以其化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定、透光度高、熱穩(wěn)定性好等優(yōu)勢(shì)成為研究者的首選。Beemer等基于粘附力學(xué)，利用PDMS設(shè)計(jì)出一種與冰具有極低粘結(jié)強(qiáng)度的柔性防冰涂層，能夠防止冰層粘附于固體表面[9]。Wang等基于高分子材料之間的表面接觸起電效應(yīng)，利用PDMS薄層與聚酯纖維薄片的摩擦，在兩層聚合物薄膜間形成電勢(shì)差，開(kāi)發(fā)出摩擦納米發(fā)電機(jī)，將微小的機(jī)械能轉(zhuǎn)化為電能[10]。Sun等開(kāi)發(fā)出混合材料太陽(yáng)能電池板，通過(guò)在太陽(yáng)能電池板表面覆蓋PDMS和PEDOT∶PSS薄膜，可以將雨滴撞擊電池板的機(jī)械能轉(zhuǎn)化為電能，該裝置的能量轉(zhuǎn)化效率很大程度上取決于水滴撞擊PDMS表面后的鋪展面積[8]。

液滴撞擊固體表面的鋪展面積主要由液滴在鋪展階段的移動(dòng)接觸線(xiàn)直徑所確定。在鋪展階段，液滴在慣性力的作用下從撞擊點(diǎn)向外邊緣鋪展，動(dòng)能減小，表面能增大。當(dāng)移動(dòng)接觸線(xiàn)的速度降為0時(shí)，液滴達(dá)到最大鋪展直徑。對(duì)于液滴撞擊剛性固體表面，決定最大鋪展直徑的主導(dǎo)因素是液體的粘性能量耗散和表面張力(分別由雷諾數(shù)Re和韋伯?dāng)?shù)We表征)[11]。Hung等研究了固體表面的潤(rùn)濕性對(duì)液滴鋪展速度的影響[12]。畢菲菲等通過(guò)研究液滴撞擊金屬材料表面的鋪展過(guò)程，認(rèn)為液體的粘度對(duì)鋪展過(guò)程起主導(dǎo)作用，而表面張力對(duì)液滴的回縮起主導(dǎo)作用[13]。Scheller[14]、Mao[15]和Roisman[16]等分別給出了預(yù)測(cè)最大鋪展直徑的經(jīng)驗(yàn)公式、半經(jīng)驗(yàn)公式和純理論模型。Lee[17]和Huang[18]等針對(duì)液滴以較低韋伯?dāng)?shù)撞擊固體表面的最大鋪展直徑預(yù)測(cè)值與實(shí)驗(yàn)結(jié)果誤差較大的問(wèn)題，采用不同的方法修正了最大鋪展直徑的預(yù)測(cè)公式，與實(shí)驗(yàn)結(jié)果得以更好的吻合。

與剛性材料不同，液滴撞擊柔性材料時(shí)，由于柔性材料的可變形特征以及伴隨而來(lái)的能量吸收和損耗，必然會(huì)在一定程度上改變液滴撞擊后的鋪展行為[19-22]。Carre等指出，當(dāng)固體足夠“軟”時(shí)，液滴的鋪展速度和界面的形成由軟固體物質(zhì)的力學(xué)特性決定[23]。Alizadeh等對(duì)比了液滴在多種柔性和剛性材料表面鋪展和收縮過(guò)程的特性，發(fā)現(xiàn)液滴的收縮隨著材料彈性的降低而減弱，認(rèn)為與軟物質(zhì)的粘彈性能量耗散相比，液體的粘性能量耗散可以忽略不計(jì)[24]。Chen等研究了液滴在不同剪切模量的柔性材料表面的鋪展過(guò)程，發(fā)現(xiàn)鋪展過(guò)程的持續(xù)時(shí)間由固體材料的柔性決定，并認(rèn)為柔性材料的強(qiáng)度不影響液滴撞擊后的鋪展過(guò)程，但會(huì)影響其后的收縮過(guò)程及振蕩過(guò)程[25-26]；Chen等還指出液滴在撞擊柔性材料表面時(shí)，由于軟材料的變形將會(huì)在液體與固體之間產(chǎn)生空氣薄層，該空氣薄層會(huì)在一定程度上改變系統(tǒng)的表面能并影響液滴在軟材料表面的鋪展行為[27]。Howland通過(guò)實(shí)驗(yàn)研究了乙醇液滴撞擊不同強(qiáng)度硅凝膠表面的飛濺過(guò)程，指出液滴撞擊軟基底時(shí)，需要比硬基底多70%的動(dòng)能才能出現(xiàn)飛濺現(xiàn)象[22]。

對(duì)于液滴撞擊剛性材料表面的鋪展過(guò)程，國(guó)內(nèi)外學(xué)者已有較為系統(tǒng)的研究，但對(duì)于液滴撞擊柔性固體表面后的鋪展過(guò)程，尚未開(kāi)展系統(tǒng)和細(xì)致的分析，鋪展直徑隨柔性材料力學(xué)性能參數(shù)的變化規(guī)律也沒(méi)有統(tǒng)一的結(jié)論。為進(jìn)一步研究液滴撞擊柔性材料表面的鋪展行為，本文從鋪展階段的能量守恒角度出發(fā)，綜合考慮柔性材料受壓導(dǎo)致的粘性變形耗能、移動(dòng)接觸線(xiàn)處潤(rùn)濕脊[19,23]導(dǎo)致的柔性材料粘彈性能量耗散和液體鋪展導(dǎo)致的液體內(nèi)部粘性能量耗散，對(duì)液滴最大鋪展系數(shù)隨柔性材料的強(qiáng)度和厚度的變化規(guī)律進(jìn)行實(shí)驗(yàn)研究，進(jìn)一步揭示液滴在柔性材料表面鋪展過(guò)程的內(nèi)在機(jī)理。

1 實(shí)驗(yàn)裝置

1.1 PDMS樣品制備

柔性材料樣品由美國(guó)道康寧公司生產(chǎn)的PDMS預(yù)聚物和固化劑制成(Dowcorning 184)，預(yù)聚物和固化劑使用了2種質(zhì)量配比(10∶1和40∶1)。將充分混合的PDMS混合液敷設(shè)于直徑100mm的Prime級(jí)硅片表面，放入真空環(huán)境靜置20min，待PDMS混合液中的氣泡完全釋放后，保持120℃恒溫加熱15min，獲得厚度在0.3mm以上的PDMS樣品。使用Laurell甩膠機(jī)，通過(guò)調(diào)整轉(zhuǎn)速和時(shí)間，在直徑100mm的Prime級(jí)硅片上旋涂得到厚度為0.03和0.09mm的PDMS樣品。每種配比制作了5個(gè)不同厚度的樣品。各樣品的預(yù)聚物和固化劑質(zhì)量配比Ratio、厚度b、剪切彈性模量G[26]如表1所示。

表1 PDMS樣品的主要參數(shù)Table 1 Parameters of PDMS substrates

1.2 實(shí)驗(yàn)裝置

實(shí)驗(yàn)裝置如圖1所示。實(shí)驗(yàn)液體為美國(guó)Millipore制水儀制成的去離子水。微量進(jìn)液器在針頭前端穩(wěn)定地生成液滴(實(shí)驗(yàn)中產(chǎn)生的液滴直徑約2.36mm)，在重力作用下自由下落，以一定初速度垂直撞擊下方水平放置的PDMS樣品表面，通過(guò)調(diào)節(jié)針頭前端與PDMS樣品上表面的距離獲得不同的撞擊速度。實(shí)驗(yàn)中使用Phantom V4.3高速攝影機(jī)(水平放置)，Nikon AF Micro 60mm f/2.8D微距鏡頭。以L(fǎng)ED燈作為照明光源，使用凸透鏡獲得均勻的平行光場(chǎng)。采用背光法拍攝，拍攝速率設(shè)定為4400幀/s。所有實(shí)驗(yàn)過(guò)程均在20℃的恒溫下完成。

圖1 實(shí)驗(yàn)裝置示意圖

在3種不同材料表面(配比分別為10∶1和40∶1的PDMS樣品表面、高純硅表面)，利用微量進(jìn)液器測(cè)量了實(shí)驗(yàn)液體的平衡接觸角θe、前進(jìn)接觸角θa和收縮接觸角θr，結(jié)果如表2所示。

表2 3種不同表面的接觸角Table 2 Summary of different contact angles

由于液滴從針頭脫落瞬間的表面張力擾動(dòng)影響以及空氣阻力的作用，液滴在下落過(guò)程中的形狀會(huì)有輕微振蕩，且逐漸趨于穩(wěn)定，近似為橢球。采用名義直徑D0定義液滴的平均直徑：

(1)

式中，Dh、Dv分別為液滴的最大水平直徑和最大豎向直徑。

實(shí)驗(yàn)共設(shè)置9個(gè)不同的液滴自由下落高度H。每個(gè)實(shí)驗(yàn)工況均重復(fù)3次，獲得的液滴撞擊參數(shù)如表3所示。經(jīng)過(guò)對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的初步分析，本實(shí)驗(yàn)具有很高的可重復(fù)性。

表3中，H為液滴的下落高度，v0為液滴與PDMS樣品表面撞擊瞬間的液滴質(zhì)心速度，該速度通過(guò)液滴與固體表面接觸瞬間之前的連續(xù)10幀高速攝影圖像序列中液滴質(zhì)心的位移計(jì)算獲得。Re和We分別為撞擊瞬間液滴的雷諾數(shù)和韋伯?dāng)?shù)：

表3 實(shí)驗(yàn)所用液滴參數(shù)Table 3 Parameters of liquid droplets in the study

(2)

式中，ρ、μ和γ分別為實(shí)驗(yàn)液體的密度、粘性系數(shù)和表面張力系數(shù)。

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析

2.1 液滴撞擊柔性材料表面的鋪展過(guò)程分析

圖2為典型的液滴撞擊PDMS樣品表面的高速攝影照片，可見(jiàn)液滴撞擊樣品表面的過(guò)程大致分為3個(gè)階段：初始接觸階段(圖2(b))、鋪展階段(圖2(c))和收縮階段(圖2(d)和(e))。液滴撞擊樣品表面前的形狀并非理想圓球，由于其自身的振蕩及空氣阻力的作用，其外形近似為橢球(圖2(a))。撞擊后液滴形狀發(fā)生急劇變化，前端與固體表面接觸部分的豎向速度迅速降低為0，而液滴的上部仍然在慣性作用下繼續(xù)下落，此時(shí)液滴的形狀類(lèi)似于草帽形。在撞擊速度較低的情況下，可以清晰地看到由于表面張力波的傳遞，在液滴表面出現(xiàn)的階梯狀特征，如圖2(b)所示。

圖2 高速攝影照片(Ratio=10∶1, v0=0.623m/s)

初始接觸階段之后，液滴隨即進(jìn)入鋪展階段，以軸對(duì)稱(chēng)的形式沿徑向向外鋪展。該過(guò)程中，液滴的表面積逐漸增大，動(dòng)能轉(zhuǎn)換為表面能，并有部分能量通過(guò)液滴內(nèi)部粘性能量耗散的方式消耗。鋪展的液滴薄片的前緣速度逐漸降低，并在薄片邊緣逐漸匯聚，形成一個(gè)環(huán)狀凸起(圖2(c))。此后，由于表面張力的作用，液滴開(kāi)始回縮，進(jìn)入后期的收縮階段。液滴與固體表面的接觸面直徑逐漸減小，在撞擊點(diǎn)位置產(chǎn)生回彈。在不同實(shí)驗(yàn)條件下，液滴可能會(huì)出現(xiàn)部分回彈甚至是全回彈。

液滴在柔性材料表面的鋪展過(guò)程中，其表面張力的垂直分量將導(dǎo)致柔性表面在移動(dòng)接觸線(xiàn)附近發(fā)生微小變形，該變形稱(chēng)為“潤(rùn)濕脊”[19,23]。潤(rùn)濕脊的高度取決于柔性材料的彈性模量，與γ/G(液體表面張力系數(shù)/固體剪切彈性模量)成正比。隨著移動(dòng)接觸線(xiàn)的運(yùn)動(dòng)，潤(rùn)濕脊也隨之沿徑向移動(dòng)。柔性材料在潤(rùn)濕脊處變形的產(chǎn)生及消失過(guò)程會(huì)導(dǎo)致系統(tǒng)能量的粘彈性能量耗散。

當(dāng)液滴在鋪展階段末期達(dá)到最大鋪展直徑Dmax時(shí)，液滴薄層前緣的速度降為0。忽略此時(shí)的液滴動(dòng)能，則系統(tǒng)滿(mǎn)足能量守恒方程：

(3)

(9)

其中，ΔE0為經(jīng)典理論計(jì)算的液體粘性能量耗散，ΔEad為低韋伯?dāng)?shù)條件下的附加粘性能量耗散，v*、Re*分別為附加粘性能量耗散對(duì)應(yīng)的臨界速度和臨界雷諾數(shù)，f為粘彈性材料耗能模量與復(fù)模量的比值，ε為移動(dòng)接觸線(xiàn)附近的特征截?cái)嗑嚯x，u為移動(dòng)接觸線(xiàn)的運(yùn)動(dòng)速度。

2.2 柔性材料厚度對(duì)最大鋪展系數(shù)的影響

通過(guò)自行編制的Matlab程序，可以對(duì)高速攝影圖像序列進(jìn)行判讀，獲取液滴與固體表面的接觸面直徑。不同實(shí)驗(yàn)條件下的液滴鋪展系數(shù)ξ(ξ=D(t)/D0，D(t)為移動(dòng)接觸線(xiàn)直徑)隨時(shí)間t的變化如圖3所示。

由圖3可以看出，在實(shí)驗(yàn)的測(cè)量精度范圍內(nèi)，相同直徑的液滴以相同的速度撞擊配比相同、厚度不同的PDMS樣品表面，移動(dòng)接觸線(xiàn)在前期的鋪展過(guò)程中基本一致，且液滴的最大鋪展系數(shù)也基本相同。

實(shí)驗(yàn)所使用的基底材料為硅片，其彈性模量的數(shù)量級(jí)約為1011Pa，比實(shí)驗(yàn)所使用的柔性材料高出6個(gè)數(shù)量級(jí)以上，可作為剛體處理。當(dāng)液滴以一定速度撞擊PDMS樣品時(shí)，PDMS樣品在碰撞方向上會(huì)形成相應(yīng)的受壓變形。按照經(jīng)典粘彈性理論，此類(lèi)粘彈性材料除了發(fā)生彈性變形之外，還將產(chǎn)生能量的粘性耗散，而該部分能量耗散是不可恢復(fù)的，將會(huì)在一定程度上降低系統(tǒng)的總能量，減小液滴的最大鋪展系數(shù)。當(dāng)PDMS樣品的厚度僅為0.03mm時(shí)，樣品能夠產(chǎn)生的粘性能量耗散非常小，可近似認(rèn)為等于0。隨著厚度的增加，PDMS樣品能夠吸收的粘性能量耗散隨之增加。但由圖3的實(shí)驗(yàn)結(jié)果可以看出，在保持其他參數(shù)不變的情況下，隨著厚度逐漸增加到3.60mm，最大鋪展系數(shù)并沒(méi)有發(fā)生明顯改變。說(shuō)明在本實(shí)驗(yàn)參數(shù)范圍內(nèi)，液滴撞擊PDMS樣品使其受壓所導(dǎo)致的柔性材料粘性能量耗散與系統(tǒng)的總能量相比很小，不會(huì)對(duì)液滴的鋪展過(guò)程產(chǎn)生明顯影響。

2.3 PDMS彈性模量對(duì)最大鋪展系數(shù)的影響

圖4為液滴撞擊3種不同表面(2種不同彈性模量的PDMS樣品表面、沒(méi)有覆蓋PDMS的高純硅表面)的最大鋪展系數(shù)ξmax(ξmax=Dmax/D0)隨韋伯?dāng)?shù)We的變化曲線(xiàn)?？梢钥闯?，隨著韋伯?dāng)?shù)的增大，3種表面上的最大鋪展系數(shù)均隨之增大。在本實(shí)驗(yàn)的韋伯?dāng)?shù)范圍內(nèi)，液滴撞擊硅片表面后的最大鋪展系數(shù)明顯高于柔性材料表面。在相對(duì)較低的韋伯?dāng)?shù)下(We<20)，韋伯?dāng)?shù)基本相同的液滴撞擊不同彈性模量的PDMS樣品表面所獲得的最大鋪展系數(shù)存在一定差別，在彈性模量較低的樣品表面上將獲得較小的最大鋪展系數(shù)。隨著韋伯?dāng)?shù)的增大，這種差異逐漸消失。該現(xiàn)象可嘗試通過(guò)液滴鋪展過(guò)程中的能量轉(zhuǎn)換進(jìn)行解釋。

圖3 不同實(shí)驗(yàn)條件下的液滴鋪展系數(shù)

圖4 液滴撞擊不同材料表面的最大鋪展系數(shù)

當(dāng)液滴撞擊剛性的硅片表面時(shí)，硅片表面不會(huì)形成潤(rùn)濕脊，不存在由潤(rùn)濕脊所導(dǎo)致的粘彈性能量耗散。

從式(9)可以看出，在其他參數(shù)基本保持不變的條件下，潤(rùn)濕脊導(dǎo)致的粘彈性能量耗散與柔性材料的剪切彈性模量G成反比關(guān)系，即柔性材料越“軟”，導(dǎo)致的粘彈性能量耗散越多。與質(zhì)量配比為10∶1的樣品相比，40∶1的樣品的剪切彈性模量G要低1個(gè)數(shù)量級(jí)以上，由此導(dǎo)致的粘彈性能量耗散高出1個(gè)數(shù)量級(jí)。

定義系統(tǒng)初始總能量Etotal為液滴初始動(dòng)能Ek與初始表面能Es之和：

Etotal=Ek+Es

(10)

式中各項(xiàng)可由式(4)計(jì)算得出。定義Ψ為潤(rùn)濕脊導(dǎo)致的粘彈性能量耗散與系統(tǒng)初始總能量之比：

Ψ=Ev/Etotal

(11)

表4列出了液滴撞擊2種不同配比的PDMS樣品表面的液滴初始總能量Etotal、粘彈性能量耗散Ev以及Ψ的數(shù)值?？梢?jiàn)，隨著韋伯?dāng)?shù)的增大，粘彈性能量耗散Ev占總能量的比例降低，柔性材料的彈性模量對(duì)液滴在其表面鋪展行為的影響逐漸降低。

表4 粘彈性能量耗散、初始總能量及其比值Table 4 Ev，Etotal and the ratio of Ev to Etotal

(12)

式中各項(xiàng)可由式(4)～(9)計(jì)算得出。

圖5 初始總能量與最大鋪展總能量的比較

3 結(jié) 論

建立了用于觀(guān)測(cè)液滴撞擊柔性材料的實(shí)驗(yàn)平臺(tái)，用高速攝影機(jī)獲取了液滴撞擊不同厚度、不同彈性模量的柔性PDMS樣品表面的全過(guò)程,得到以下結(jié)論:

(1) 在液滴撞擊柔性材料過(guò)程中，柔性材料受壓變形所導(dǎo)致的粘性能量耗散與系統(tǒng)的總能量相比很小，不會(huì)對(duì)液滴的鋪展過(guò)程產(chǎn)生明顯影響。

(2) 分析了柔性材料彈性模量對(duì)最大鋪展系數(shù)的影響，討論了液滴鋪展過(guò)程中的能量轉(zhuǎn)換過(guò)程，在系統(tǒng)能量守恒方程中引入了潤(rùn)濕脊導(dǎo)致的柔性材料粘彈性能量耗散。分析表明，該能量方程模型能較好地反映液滴撞擊柔性材料鋪展過(guò)程的能量轉(zhuǎn)化及耗散規(guī)律。