• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    立方體α-Fe合成及其含量對吸波性能的影響*

    2019-05-31 01:22:16史桂梅孫麗偉
    關(guān)鍵詞:吸波吸收劑立方體

    史桂梅, 董 微, 孫麗偉

    (沈陽工業(yè)大學(xué) 理學(xué)院, 沈陽 110870)

    近年來,隨著電子通訊與微波技術(shù)的快速發(fā)展,多樣化的電子產(chǎn)品逐漸融入生活,給人類帶來了極大的方便.然而電磁污染也隨之而來,成為人類面臨的又一大環(huán)境問題[1],因此,吸波材料的研究日益廣泛.隨著隱身技術(shù)的發(fā)展,對高性能吸波材料的需求日益增加.在諸多吸波材料中,具有形狀各向異性的磁性吸波材料可以突破傳統(tǒng)吸波材料的Snoek極限[2],提高其磁導(dǎo)率和共振頻率[3],因而已經(jīng)成為新一代吸波材料的一個(gè)重要研究方向.

    目前為止,研究者們已經(jīng)研究了許多具有不同形狀的磁性納米復(fù)合吸波材料,如核殼型魚骨狀Cu@Ni、片狀三角形Fe3O4、薄片軟磁性羰基鐵[4-6]等,這些吸收劑呈現(xiàn)出較好的吸波性能.理論分析與實(shí)驗(yàn)研究表明,磁性納米微粒的微波吸收特性與其形貌密切相關(guān).然而,目前關(guān)于形狀各向異性吸波材料的研究多數(shù)局限于吸收劑含量唯一時(shí)吸波性能的報(bào)道.事實(shí)上,微波吸收特性可以通過調(diào)控吸收劑的含量進(jìn)行改變[7].本文討論了形狀各向異性對吸波材料微波吸收性能的影響,在此基礎(chǔ)上通過改變吸收劑的含量進(jìn)一步討論了吸收劑的不同含量對吸波性能的影響,同時(shí)也對吸波機(jī)制進(jìn)行了分析.利用溶劑熱法成功合成了立方體狀α-Fe粉體.與之前報(bào)道的球形羰基Fe粉和球狀磁性納米Fe粉相比,當(dāng)吸收劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)為50%時(shí),立方體狀α-Fe粉的吸波性能要遠(yuǎn)優(yōu)于球形羰基Fe粉和球狀磁性納米Fe粉[8].

    1 實(shí) 驗(yàn)

    1.1 實(shí)驗(yàn)試劑

    實(shí)驗(yàn)所用化學(xué)試劑如表1所示.

    表1 實(shí)驗(yàn)所用化學(xué)試劑Tab.1 Chemical reagents used in experiments

    1.2 立方體狀α-Fe制備

    利用溶劑熱法合成立方體狀α-Fe粉體.將1.6 g FeSO4·7H2O與43 mL乙二胺在室溫條件下溶解并進(jìn)行磁力攪拌,待溶液顏色由淺綠色變?yōu)樯钭厣珪r(shí),向溶液中加入14 mL水合肼并繼續(xù)攪拌,直至溶液變?yōu)闇\粉色后停止攪拌.隨后向溶液中加入2.9 g氫氧化鈉,將反應(yīng)溶液轉(zhuǎn)入反應(yīng)釜并移入鼓風(fēng)干燥箱中,設(shè)定相應(yīng)的反應(yīng)溫度與時(shí)間.待反應(yīng)結(jié)束后,將反應(yīng)后所得產(chǎn)物利用無水乙醇與去離子水分別洗滌多次得到黑色粉末,之后將其轉(zhuǎn)入真空干燥箱進(jìn)行干燥后得到最終產(chǎn)物.立方體狀α-Fe的合成流程圖如圖1所示.

    圖1 立方體狀α-Fe的合成流程圖Fig.1 Flow chart of synthesis of cube α-Fe

    1.3 性能表征與測定

    采用Miniflex600型X射線衍射儀(波長為0.154 05 nm)對樣品的晶體結(jié)構(gòu)進(jìn)行測試.利用Phenom ProX型掃描電子顯微鏡、Tecnai G2 20ST型透射電子顯微鏡對樣品形貌進(jìn)行表征.采用RIBELAS-3000MK-2XPS型X射線光電子譜儀測定樣品表面的組成成分.采用Agilent ENA5071C型矢量網(wǎng)絡(luò)分析儀對樣品的吸波性能進(jìn)行測試.

    2 結(jié)果與分析

    2.1 立方體狀α-Fe相結(jié)構(gòu)

    不同實(shí)驗(yàn)條件下所合成樣品的XRD圖譜如圖2所示.

    圖2 立方體狀α-Fe的XRD圖譜Fig.2 XRD spectra of cube α-Fe

    合成樣品的反應(yīng)時(shí)間分別為5、6、6.5、8 h,反應(yīng)溫度分別為120、140 ℃.由圖2可見,不同反應(yīng)條件下樣品的XRD圖譜均有3個(gè)衍射峰,對應(yīng)的晶面指數(shù)分別為(110)、(200)和(211),表明樣品只有α-Fe相,沒有其他相.對照87-0721號JCPDF卡片后發(fā)現(xiàn),樣品為體心立方結(jié)構(gòu),表明所選的反應(yīng)時(shí)間與反應(yīng)溫度對樣品的相結(jié)構(gòu)未產(chǎn)生影響.

    2.2 反應(yīng)時(shí)間對α-Fe形貌的影響

    圖3為當(dāng)反應(yīng)溫度為120 ℃時(shí),不同反應(yīng)時(shí)間下所合成樣品的SEM圖像.由圖3a可見,當(dāng)反應(yīng)時(shí)間為5 h時(shí),大部分晶粒呈現(xiàn)出尺寸不等的多面體形狀;由圖3b可見,當(dāng)反應(yīng)時(shí)間為6 h時(shí),已經(jīng)可以觀察到立方體狀晶粒,但粒徑大小不一,晶粒尺寸范圍為200~400 nm;由圖3c可見,當(dāng)反應(yīng)時(shí)間繼續(xù)增加到6.5 h時(shí),所合成α-Fe晶粒粒徑均勻,尺寸約為350 nm,晶粒表面平整,且呈現(xiàn)規(guī)整的正方體形貌;由圖3d可見,當(dāng)反應(yīng)時(shí)間達(dá)到8 h時(shí),α-Fe晶粒尺寸分布不均勻,呈現(xiàn)出形狀、大小不一的形貌,未觀察到具有規(guī)整立方體形貌的晶粒.綜上所述,當(dāng)反應(yīng)溫度為120 ℃、反應(yīng)時(shí)間為6.5 h時(shí),可以制備得到規(guī)整的立方體狀α-Fe.

    圖3 不同反應(yīng)時(shí)間下α-Fe的SEM圖像Fig.3 SEM images of α-Fe at different reaction time

    2.3 反應(yīng)溫度對α-Fe形貌的影響

    圖4為當(dāng)反應(yīng)時(shí)間為6.5 h時(shí),不同溫度下合成樣品的SEM圖像.由圖4a可以觀察到,當(dāng)反應(yīng)溫度為120 ℃時(shí),α-Fe晶粒幾乎均為立方體狀,且尺寸約為350 nm.由圖4b可見,當(dāng)反應(yīng)溫度繼續(xù)升高至140 ℃時(shí),α-Fe晶粒的粒徑分布開始變得不均勻,呈現(xiàn)出多面體狀與部分類球形狀.因此,利用溶劑熱法合成立方體狀α-Fe粉體的最佳反應(yīng)時(shí)間為6.5 h,最佳反應(yīng)溫度為120 ℃.

    圖4 不同反應(yīng)溫度下α-Fe的SEM圖像Fig.4 SEM images of α-Fe at different reaction temperatures

    溶劑熱反應(yīng)中乙二胺不僅是反應(yīng)溶劑,還是α-Fe晶粒的生長模板,能夠促使其擇優(yōu)生長.當(dāng)反應(yīng)時(shí)間達(dá)到6.5 h時(shí),各個(gè)方向的擇優(yōu)取向相對對稱,因而生成了具有立方體形貌的α-Fe.通常情況下,當(dāng)反應(yīng)時(shí)間較長時(shí),根據(jù)奧氏熟化作用可知,小粒子消失不見,晶粒逐漸長大,晶粒的生長對稱性遭到破壞,晶粒形狀變得無規(guī)則.反之,當(dāng)反應(yīng)時(shí)間較短時(shí),則會引起反應(yīng)不徹底或產(chǎn)物不純的后果.不同反應(yīng)溫度會引起α-Fe的結(jié)晶速率不同,進(jìn)而影響晶粒生長形貌.反應(yīng)溫度的選擇取決于反應(yīng)溶質(zhì)與溶劑,且需要達(dá)到臨界溫度.本文兩個(gè)反應(yīng)溫度均設(shè)定在乙二胺氣化臨界溫度以上,這是因?yàn)檫m當(dāng)提高反應(yīng)溫度可以增大體系壓力,從而有利于改善α-Fe的結(jié)晶度.當(dāng)反應(yīng)溫度為120 ℃時(shí),α-Fe晶粒擇優(yōu)生長,并呈現(xiàn)規(guī)整的立方體形貌.但當(dāng)反應(yīng)溫度升到140 ℃時(shí),由于溫度過高,α-Fe活性變強(qiáng),乙二胺作為α-Fe晶粒的生長模板已不再起作用,此外,反應(yīng)速率加快,導(dǎo)致α-Fe生長過快,因而失去了立方體形貌.

    圖5為當(dāng)反應(yīng)時(shí)間為6.5 h、反應(yīng)溫度為120 ℃時(shí),立方體狀α-Fe的TEM圖像.由圖5可見,當(dāng)反應(yīng)時(shí)間為6.5 h、反應(yīng)溫度為120 ℃時(shí),所觀察到的α-Fe均為正方形,這正是得到的立方體狀α-Fe粉體的二維投影.此外,所合成的α-Fe粒徑均勻,尺寸均為350 nm,這與SEM研究結(jié)果一致.

    2.4 α-Fe表面成分分析

    圖6為立方體狀α-Fe的XPS圖譜.由圖6a可見,α-Fe的XPS圖譜中只有O、Fe、C元素,不含有其他雜質(zhì)元素.α-Fe表面的O元素來自表面層中Fe的氧化物,C元素來自立方體狀α-Fe吸附的CO2.為了進(jìn)一步確定所制α-Fe粉體表面的主要成分,利用XPS高分辨光電子圖譜對α-Fe表面進(jìn)行分析.由圖6b可見,結(jié)合能707.8與708.9 eV對應(yīng)單質(zhì)Fe,而結(jié)合能709.9與710.9 eV分別對應(yīng)Fe2+與Fe3+氧化物.可以確認(rèn)所合成的立方體狀α-Fe粉體是以α-Fe為內(nèi)核,表面含有少量FeOX的納米膠囊狀結(jié)構(gòu).

    圖5 立方體狀α-Fe的TEM圖像Fig.5 TEM image of cube α-Fe

    圖6 立方體狀α-Fe的XPS圖譜Fig.6 XPS spectra of cube α-Fe

    2.5 α-Fe吸收劑含量對吸波性能的影響

    為了分析所合成樣品α-Fe的吸波性能,將α-Fe與石蠟分別按照質(zhì)量分?jǐn)?shù)20%、30%、40%和50%的比例進(jìn)行混合.由于石蠟熔點(diǎn)低、易于固形,且只起到粘結(jié)作用,因而對吸波性能的影響可以忽略不計(jì).因此,α-Fe晶粒與石蠟混合而成的復(fù)合材料的吸波性能可以近似認(rèn)為就是α-Fe晶粒的吸波性能.利用矢量網(wǎng)絡(luò)分析儀在室溫條件下對樣品的復(fù)介電常數(shù)與復(fù)磁導(dǎo)率進(jìn)行測定.

    圖7為所合成樣品α-Fe的復(fù)介電常數(shù)與電磁波頻率的關(guān)系.由圖7可見,復(fù)介電常數(shù)的實(shí)部ε′與虛部ε″均隨著α-Fe質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加而增大.當(dāng)α-Fe的質(zhì)量分?jǐn)?shù)處于20%、30%、40%、50%范圍內(nèi)時(shí),實(shí)部ε′值在低頻區(qū)隨著頻率的增加逐漸減少,吸收峰均前移,高頻區(qū)ε′值變化不大,這是因?yàn)榱⒎襟w狀α-Fe內(nèi)核與表面氧化層的交界面具有較強(qiáng)的電荷傳送能力,因而產(chǎn)生了介電弛豫與界面極化現(xiàn)象[9].介電常數(shù)虛部ε″分別在3、7、11、15.8 GHz附近出現(xiàn)4個(gè)共振峰,這是因?yàn)樵陔姶挪ㄗ饔孟?,立方體狀α-Fe形狀各向異性產(chǎn)生的取向極化的增大使得復(fù)介電常數(shù)也隨之增大.其次,立方體狀α-Fe形貌為正方體,具有更大的比表面積,因而可能引起更高的空間界面極化.再次,立方體狀α-Fe與石蠟混合后,隨著α-Fe質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加,接觸面也隨之增加,空間界面極化也隨之增強(qiáng).

    圖7 立方體狀α-Fe的復(fù)介電常數(shù)與電磁波頻率關(guān)系Fig.7 Relationship between complex permittivity and electromagnetic wave frequency of cube α-Fe

    圖8為所合成樣品α-Fe的復(fù)磁導(dǎo)率與電磁波頻率的關(guān)系.由圖8可見,復(fù)磁導(dǎo)率的實(shí)部μ′與虛部μ″均隨著α-Fe質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加而增大,進(jìn)而影響復(fù)合材料的磁性能.當(dāng)α-Fe的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為20%時(shí),μ′值變化范圍為0.97~1.1,而當(dāng)α-Fe質(zhì)量分?jǐn)?shù)為30%、40%和50%時(shí),復(fù)磁導(dǎo)率實(shí)部μ′值變化范圍分別為1.08~1.59、1.08~1.84與1.08~2.34.此外,復(fù)磁導(dǎo)率實(shí)部μ′值在1~9 GHz范圍內(nèi)大幅度下降,而在9~18 GHz范圍內(nèi)趨于平緩.同時(shí),復(fù)磁導(dǎo)率的虛部μ″值在1~9 GHz范圍內(nèi)總體上逐漸上升,在9~18 GHz范圍內(nèi)趨于平緩.復(fù)磁導(dǎo)率虛部在1~18 GHz范圍內(nèi)出現(xiàn)多個(gè)共振峰,各個(gè)吸收峰均發(fā)生前移.因?yàn)榱⒎襟w狀α-Fe具有較大的形狀各向異性,與球形磁性納米鐵粉相比,當(dāng)吸收劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)為50%時(shí),立方體狀α-Fe具有更高的自然共振頻率,這可能歸因于α-Fe的形狀各向異性、自然共振和疇壁共振作用,其次也可能是由立方體狀α-Fe與石蠟的混合不均勻所致.在9~18 GHz范圍內(nèi)μ′值與μ″值均趨于平緩,這種現(xiàn)象可能是出現(xiàn)了渦流損耗的緣故.

    圖8 立方體狀α-Fe的復(fù)磁導(dǎo)率與電磁波頻率關(guān)系Fig.8 Relationship between complex permeability and electromagnetic wave frequency of cube α-Fe

    隨著吸收劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增大,立方體狀α-Fe的介電損耗與磁損耗也隨之增大.隨著頻率的增加,介電損耗變化不大,磁損耗在低頻段變化較大.可見,立方體狀α-Fe是以磁損耗為主的磁介質(zhì)型材料,也證明了吸收劑的晶粒形貌與含量是影響介電損耗與磁損耗的兩大要素.

    為了進(jìn)一步揭示所合成樣品α-Fe的吸波性能,可以根據(jù)樣品的復(fù)介電常數(shù)與復(fù)磁導(dǎo)率的數(shù)值計(jì)算模擬得出其反射損耗.圖9為立方體狀α-Fe的反射損耗RL與電磁波頻率的關(guān)系.立方體狀α-Fe的微波吸收性能如表2所示.由表2可見,當(dāng)α-Fe質(zhì)量分?jǐn)?shù)為20%時(shí),不存在反射損耗小于-10 dB的情況.隨著吸收劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加,反射損耗小于-10 dB對應(yīng)的頻率范圍分別為11.46~18、4.07~18和2.04~18 GHz,對應(yīng)的涂層厚度范圍分別為5.34~7、1.28~5.34和1.28~7 mm.當(dāng)吸收劑的質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為30%、40%和50%時(shí),最大反射損耗分別為-24.45、-19.1和-48.9 dB,對應(yīng)的頻率與涂層厚度分別為15.31 GHz和6 mm、10.88 GHz和2 mm以及8.78 GHz和2 mm.結(jié)合圖9和表2可知,隨著吸收劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加,反射損耗小于-10 dB對應(yīng)的吸收頻帶變寬,最佳匹配厚度隨之減小,進(jìn)一步表明樣品具有較好的電磁匹配.立方體狀α-Fe具有較好的形狀各向異性,導(dǎo)致其靜磁能隨之增加.隨著吸收劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加,立方體狀α-Fe最大反射損耗與對應(yīng)的涂層厚度、頻率呈非線性增強(qiáng).

    圖9 立方體狀α-Fe的反射損耗與電磁波頻率關(guān)系Fig.9 Relationshipbetweenreflectionlossand electromagnetic wave frequency of cube α-Fe

    根據(jù)傳輸線理論,判定吸收劑吸收效果的一個(gè)關(guān)鍵要素由電磁波衰減系數(shù)決定,電磁波衰減系數(shù)可以表示為

    表2 立方體狀α-Fe的微波吸收性能Tab.2 Microware absorption properties of cube α-Fe

    式中,c為光速.

    圖10為立方體狀α-Fe的衰減系數(shù)與電磁波頻率的關(guān)系.由圖10可見,隨著立方體狀α-Fe質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加,電磁波衰減系數(shù)隨之增大,阻抗匹配增強(qiáng),這與圖9結(jié)果一致.

    圖10 立方體狀α-Fe的衰減系數(shù)與電磁波頻率關(guān)系Fig.10 Relationship between attenuation coefficient and electromagnetic wave frequency of cube α-Fe

    3 結(jié) 論

    當(dāng)反應(yīng)溫度為120 ℃、反應(yīng)時(shí)間為6.5 h時(shí),利用溶劑熱法成功合成了具有形狀各向異性的立方體狀α-Fe.結(jié)果表明,在該條件下所合成樣品的晶粒尺寸為350 nm.與球狀納米Fe粉相比,立方體狀α-Fe的吸波性能得到增強(qiáng).吸收劑含量的不同引起了復(fù)介電常數(shù)與復(fù)磁導(dǎo)率的改變,進(jìn)而影響了微波吸收性能.當(dāng)涂層厚度范圍為1.28~7 mm且吸收劑的質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為30%、40%和50%時(shí),對應(yīng)的最大反射損耗分別為-24.45、-19.1與-48.9 dB,當(dāng)RL<-10 dB時(shí),頻率范圍分別為11.46~18、4.07~18和2.04~18 GHz,對應(yīng)的涂層厚度范圍分別為5.34~7、1.28~5.34和1.28~7 mm.隨著吸收劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加,微波吸收特性呈非線性增強(qiáng).

    猜你喜歡
    吸波吸收劑立方體
    疊出一個(gè)立方體
    基于吸波硅橡膠的雙極化吸/透頻率選擇結(jié)構(gòu)
    多壁碳納米管對SiC/SiC陶瓷基復(fù)合材料吸波性能影響
    新型MEA-AMP混合胺吸收劑的抗降解劑研究
    能源工程(2021年5期)2021-11-20 05:50:42
    基于吸波結(jié)構(gòu)的THz諧振器及其傳感特性
    圖形前線
    立方體星交會對接和空間飛行演示
    太空探索(2016年9期)2016-07-12 09:59:53
    折紙
    電廠煙氣膜法脫除CO2吸收劑的研究進(jìn)展
    CoFe2O4/空心微球復(fù)合體的制備與吸波性能
    久久久久久人人人人人| 一区二区日韩欧美中文字幕| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 国产亚洲一区二区精品| 人妻一区二区av| 满18在线观看网站| 亚洲精品国产一区二区精华液| 9191精品国产免费久久| 涩涩av久久男人的天堂| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 国产成人免费观看mmmm| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 国产深夜福利视频在线观看| 亚洲av美国av| 免费观看a级毛片全部| 9色porny在线观看| 秋霞在线观看毛片| 99久久人妻综合| xxxhd国产人妻xxx| 免费人妻精品一区二区三区视频| av超薄肉色丝袜交足视频| 国产精品偷伦视频观看了| 人成视频在线观看免费观看| 久久久久久久久久久久大奶| 亚洲av电影在线进入| 国产欧美日韩精品亚洲av| 人妻一区二区av| 宅男免费午夜| 精品一区二区三卡| 国产在线一区二区三区精| 蜜桃国产av成人99| 亚洲精品国产区一区二| 精品福利观看| 悠悠久久av| 久热这里只有精品99| 国产成人精品无人区| 国产精品亚洲av一区麻豆| 亚洲欧美一区二区三区久久| av天堂在线播放| 大香蕉久久网| 亚洲免费av在线视频| 99久久99久久久精品蜜桃| 久久人人97超碰香蕉20202| 十八禁网站网址无遮挡| 99久久国产精品久久久| 一本综合久久免费| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 亚洲七黄色美女视频| 国产成人欧美在线观看 | 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 久久 成人 亚洲| 久久久久久久国产电影| 国产在线视频一区二区| 欧美日韩一级在线毛片| 人妻人人澡人人爽人人| h视频一区二区三区| 男女下面插进去视频免费观看| 成年女人毛片免费观看观看9 | 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 丰满少妇做爰视频| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 十八禁人妻一区二区| 精品第一国产精品| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 蜜桃在线观看..| 这个男人来自地球电影免费观看| 极品少妇高潮喷水抽搐| 99精国产麻豆久久婷婷| 国产男女内射视频| 性色av一级| 欧美黑人欧美精品刺激| 在线观看免费午夜福利视频| 精品国产国语对白av| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 国产精品一区二区在线观看99| 热99re8久久精品国产| 亚洲 欧美一区二区三区| 三上悠亚av全集在线观看| videosex国产| 亚洲综合色网址| 久久久久网色| 亚洲男人天堂网一区| 久9热在线精品视频| 啦啦啦在线免费观看视频4| 好男人电影高清在线观看| 国产成人精品在线电影| 高清av免费在线| 老司机在亚洲福利影院| 久久久久精品人妻al黑| 国产97色在线日韩免费| 亚洲五月色婷婷综合| 欧美午夜高清在线| 精品国产乱码久久久久久小说| 丝袜美足系列| 精品国产一区二区三区四区第35| 一区二区三区精品91| 精品一区二区三区av网在线观看 | av在线app专区| 精品免费久久久久久久清纯 | 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 男女无遮挡免费网站观看| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 欧美大码av| 999久久久精品免费观看国产| 欧美日本中文国产一区发布| e午夜精品久久久久久久| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久 | 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 97人妻天天添夜夜摸| 热99久久久久精品小说推荐| av福利片在线| 曰老女人黄片| 一二三四社区在线视频社区8| 视频区图区小说| 亚洲专区字幕在线| 国产淫语在线视频| tocl精华| 久久国产亚洲av麻豆专区| 乱人伦中国视频| 国产精品自产拍在线观看55亚洲 | 中亚洲国语对白在线视频| 十八禁网站网址无遮挡| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 捣出白浆h1v1| 美女高潮到喷水免费观看| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 丁香六月天网| 日韩欧美国产一区二区入口| 国产亚洲精品一区二区www | 久久精品久久久久久噜噜老黄| 日本一区二区免费在线视频| svipshipincom国产片| 欧美久久黑人一区二区| 亚洲精品粉嫩美女一区| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 91国产中文字幕| 91麻豆av在线| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| e午夜精品久久久久久久| 欧美中文综合在线视频| 国产视频一区二区在线看| 欧美黑人欧美精品刺激| 成人黄色视频免费在线看| xxxhd国产人妻xxx| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 久久久水蜜桃国产精品网| 亚洲熟女精品中文字幕| 两个人看的免费小视频| 岛国在线观看网站| 欧美精品高潮呻吟av久久| 免费高清在线观看日韩| 国产熟女午夜一区二区三区| 青春草亚洲视频在线观看| 手机成人av网站| 无遮挡黄片免费观看| 久久国产精品大桥未久av| 视频区图区小说| 窝窝影院91人妻| 蜜桃国产av成人99| 人妻一区二区av| 精品福利永久在线观看| 久9热在线精品视频| 久久久久国产一级毛片高清牌| 亚洲色图综合在线观看| 国产片内射在线| 亚洲成人手机| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 国产一区有黄有色的免费视频| 国产又色又爽无遮挡免| 三上悠亚av全集在线观看| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 最新的欧美精品一区二区| 久久久久精品国产欧美久久久 | 男人舔女人的私密视频| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 一区在线观看完整版| 黄色毛片三级朝国网站| av天堂在线播放| 国产一区二区三区在线臀色熟女 | 飞空精品影院首页| 午夜福利影视在线免费观看| 咕卡用的链子| 三上悠亚av全集在线观看| kizo精华| 国产精品 国内视频| 欧美一级毛片孕妇| 久久精品国产综合久久久| 日韩欧美国产一区二区入口| 欧美av亚洲av综合av国产av| 咕卡用的链子| 热99国产精品久久久久久7| 亚洲专区中文字幕在线| 日本精品一区二区三区蜜桃| 久久免费观看电影| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 一级毛片精品| 9热在线视频观看99| 18禁观看日本| 1024香蕉在线观看| 国产精品.久久久| 色精品久久人妻99蜜桃| 大香蕉久久成人网| 成年女人毛片免费观看观看9 | 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 国产一区有黄有色的免费视频| 岛国毛片在线播放| 欧美精品一区二区大全| 天天操日日干夜夜撸| 在线观看免费日韩欧美大片| 国产成人免费观看mmmm| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 一本久久精品| 999久久久精品免费观看国产| 韩国精品一区二区三区| 两个人免费观看高清视频| 国产精品.久久久| 午夜福利在线观看吧| 首页视频小说图片口味搜索| 天堂8中文在线网| 亚洲精品成人av观看孕妇| 蜜桃在线观看..| 操美女的视频在线观看| 久久久久久久大尺度免费视频| 天天操日日干夜夜撸| 美女福利国产在线| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 婷婷丁香在线五月| 性色av一级| 精品国产一区二区三区四区第35| 水蜜桃什么品种好| av天堂在线播放| 老汉色av国产亚洲站长工具| 十八禁人妻一区二区| 91大片在线观看| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 久久女婷五月综合色啪小说| 精品一区在线观看国产| 日韩视频在线欧美| 久久久国产成人免费| 午夜福利视频精品| 丝袜喷水一区| 久久国产精品大桥未久av| 亚洲精品乱久久久久久| 丰满饥渴人妻一区二区三| 成年美女黄网站色视频大全免费| 国产av国产精品国产| av欧美777| 少妇人妻久久综合中文| 久久久久久久国产电影| 最新的欧美精品一区二区| 又黄又粗又硬又大视频| 日韩视频一区二区在线观看| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 国产主播在线观看一区二区| 亚洲成国产人片在线观看| 蜜桃国产av成人99| 视频在线观看一区二区三区| 不卡av一区二区三区| av有码第一页| 精品国产乱子伦一区二区三区 | 99久久精品国产亚洲精品| 日韩一区二区三区影片| 一级,二级,三级黄色视频| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 国产野战对白在线观看| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 国产亚洲一区二区精品| 最新的欧美精品一区二区| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久 | 亚洲色图综合在线观看| 高清视频免费观看一区二区| 国产高清videossex| 亚洲欧美色中文字幕在线| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 国产亚洲av高清不卡| 亚洲欧美精品自产自拍| 高清欧美精品videossex| 大香蕉久久网| 啦啦啦在线免费观看视频4| 国产一卡二卡三卡精品| 久久久久精品国产欧美久久久 | 性少妇av在线| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 在线观看免费日韩欧美大片| 九色亚洲精品在线播放| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 大陆偷拍与自拍| 看免费av毛片| 一二三四社区在线视频社区8| 伦理电影免费视频| 精品人妻在线不人妻| 精品久久蜜臀av无| 国产一区有黄有色的免费视频| 视频区图区小说| 国产一级毛片在线| 亚洲天堂av无毛| 久久国产精品影院| 亚洲精品自拍成人| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 在线看a的网站| av电影中文网址| 色94色欧美一区二区| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 宅男免费午夜| 国产精品一区二区在线不卡| 久久狼人影院| 国产男女内射视频| 美女午夜性视频免费| 国产97色在线日韩免费| 丁香六月天网| 各种免费的搞黄视频| 午夜免费成人在线视频| 99久久精品国产亚洲精品| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| bbb黄色大片| 免费在线观看影片大全网站| 国产色视频综合| 久久人人爽人人片av| 交换朋友夫妻互换小说| a级毛片黄视频| 51午夜福利影视在线观看| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 女人久久www免费人成看片| 日韩中文字幕欧美一区二区| 麻豆av在线久日| 丝袜脚勾引网站| 高清黄色对白视频在线免费看| 又黄又粗又硬又大视频| 亚洲七黄色美女视频| 高清欧美精品videossex| 最近中文字幕2019免费版| 91精品伊人久久大香线蕉| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 亚洲情色 制服丝袜| 18禁国产床啪视频网站| 久久热在线av| 99国产精品免费福利视频| 久久综合国产亚洲精品| 在线永久观看黄色视频| www.熟女人妻精品国产| 国产一卡二卡三卡精品| 人人澡人人妻人| 蜜桃在线观看..| av一本久久久久| av视频免费观看在线观看| 亚洲欧洲日产国产| 欧美午夜高清在线| 久久ye,这里只有精品| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 国产一区二区三区av在线| 国产成+人综合+亚洲专区| 精品一区二区三区av网在线观看 | 久9热在线精品视频| 淫妇啪啪啪对白视频 | av欧美777| 国产精品久久久久久人妻精品电影 | 精品亚洲成国产av| 午夜福利免费观看在线| av超薄肉色丝袜交足视频| av片东京热男人的天堂| 久久 成人 亚洲| 亚洲成人免费av在线播放| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 操美女的视频在线观看| 狂野欧美激情性bbbbbb| 狠狠狠狠99中文字幕| 老司机影院成人| 69av精品久久久久久 | 80岁老熟妇乱子伦牲交| 91大片在线观看| 免费在线观看完整版高清| 欧美久久黑人一区二区| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 亚洲色图综合在线观看| 国产一区二区三区在线臀色熟女 | 久久精品成人免费网站| 久久久久久免费高清国产稀缺| 欧美日韩视频精品一区| 嫩草影视91久久| 精品久久久久久电影网| 少妇精品久久久久久久| 午夜久久久在线观看| 欧美变态另类bdsm刘玥| 久久综合国产亚洲精品| 国产一区二区激情短视频 | 亚洲av日韩在线播放| 亚洲一区中文字幕在线| 18在线观看网站| 啦啦啦啦在线视频资源| 女警被强在线播放| 国产日韩欧美亚洲二区| 大片电影免费在线观看免费| 国产一卡二卡三卡精品| 亚洲 欧美一区二区三区| 五月开心婷婷网| 91精品伊人久久大香线蕉| 成在线人永久免费视频| 岛国在线观看网站| 日韩大码丰满熟妇| 悠悠久久av| 精品国产一区二区久久| 免费少妇av软件| 亚洲欧洲日产国产| 欧美黑人欧美精品刺激| 亚洲中文日韩欧美视频| 51午夜福利影视在线观看| 丝袜脚勾引网站| 日韩大码丰满熟妇| 成人av一区二区三区在线看 | 久久狼人影院| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 亚洲精品粉嫩美女一区| 国产在视频线精品| 国产精品 国内视频| 亚洲中文字幕日韩| 美女主播在线视频| 在线观看人妻少妇| svipshipincom国产片| 久久亚洲国产成人精品v| 看免费av毛片| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 国产精品 国内视频| 天堂俺去俺来也www色官网| 亚洲天堂av无毛| 老熟女久久久| 2018国产大陆天天弄谢| 午夜福利,免费看| 中文字幕av电影在线播放| 大陆偷拍与自拍| 老司机亚洲免费影院| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 婷婷色av中文字幕| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 亚洲成人免费av在线播放| 高清av免费在线| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 窝窝影院91人妻| 美女脱内裤让男人舔精品视频| a级毛片黄视频| 欧美日韩成人在线一区二区| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 国产精品亚洲av一区麻豆| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 久久国产精品人妻蜜桃| 90打野战视频偷拍视频| 国产精品久久久久久精品电影小说| 丝袜人妻中文字幕| 亚洲精品国产av蜜桃| 在线av久久热| 久久天堂一区二区三区四区| 久久国产亚洲av麻豆专区| 免费观看人在逋| 久久久久国产精品人妻一区二区| 亚洲熟女精品中文字幕| 午夜福利视频在线观看免费| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 一二三四在线观看免费中文在| 国产黄色免费在线视频| 自线自在国产av| 久久久久国产一级毛片高清牌| 国产欧美日韩一区二区三 | 18禁国产床啪视频网站| 国产成人a∨麻豆精品| 亚洲七黄色美女视频| 亚洲欧美日韩另类电影网站| av福利片在线| 国产真人三级小视频在线观看| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 国产亚洲欧美在线一区二区| 在线 av 中文字幕| 91国产中文字幕| av天堂在线播放| 午夜成年电影在线免费观看| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 精品久久久精品久久久| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 自线自在国产av| 大片电影免费在线观看免费| 精品少妇黑人巨大在线播放| 咕卡用的链子| 丝袜人妻中文字幕| 久久精品国产a三级三级三级| 欧美另类亚洲清纯唯美| 国产精品二区激情视频| 亚洲欧美清纯卡通| 超色免费av| 日韩欧美国产一区二区入口| 多毛熟女@视频| 岛国毛片在线播放| a级毛片黄视频| 欧美日韩视频精品一区| 国产一区有黄有色的免费视频| 制服人妻中文乱码| 午夜福利免费观看在线| 水蜜桃什么品种好| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 男女无遮挡免费网站观看| 亚洲欧美日韩高清在线视频 | 爱豆传媒免费全集在线观看| 亚洲国产精品999| 国产免费一区二区三区四区乱码| 麻豆av在线久日| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 2018国产大陆天天弄谢| 亚洲精品粉嫩美女一区| 欧美激情久久久久久爽电影 | 午夜福利,免费看| 91九色精品人成在线观看| 亚洲一区二区三区欧美精品| 亚洲av成人不卡在线观看播放网 | www.av在线官网国产| 老司机影院成人| 一区在线观看完整版| 国产精品久久久av美女十八| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 天堂中文最新版在线下载| 久久久久久免费高清国产稀缺| 国产区一区二久久| 午夜免费观看性视频| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 欧美在线一区亚洲| 欧美 日韩 精品 国产| 色综合欧美亚洲国产小说| 久久久久精品人妻al黑| 亚洲一区中文字幕在线| 精品国产乱码久久久久久小说| 美女中出高潮动态图| av在线播放精品| 欧美在线一区亚洲| 男人舔女人的私密视频| 久久久精品94久久精品| 亚洲性夜色夜夜综合| 亚洲熟女毛片儿| 色婷婷av一区二区三区视频| 久久亚洲国产成人精品v| av电影中文网址| 国产精品成人在线| 亚洲第一av免费看| 男女国产视频网站| 深夜精品福利| 丁香六月欧美| 成在线人永久免费视频| 日本av手机在线免费观看| www.av在线官网国产| 在线观看免费高清a一片| 久久精品人人爽人人爽视色| 91精品国产国语对白视频| 国产精品.久久久| 真人做人爱边吃奶动态| 国产一区二区三区综合在线观看| xxxhd国产人妻xxx| 老汉色av国产亚洲站长工具| 精品高清国产在线一区| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 亚洲情色 制服丝袜| 亚洲久久久国产精品| 丁香六月欧美| 亚洲精品粉嫩美女一区| 精品少妇内射三级| 女人久久www免费人成看片| 国产免费视频播放在线视频| www.av在线官网国产| 亚洲av片天天在线观看| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| a 毛片基地| 热99re8久久精品国产| kizo精华| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久 | 一边摸一边做爽爽视频免费| 夜夜夜夜夜久久久久| 男女床上黄色一级片免费看| 亚洲一区中文字幕在线| 午夜老司机福利片| 黄片小视频在线播放| 老司机亚洲免费影院| bbb黄色大片| 亚洲成人国产一区在线观看| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 18禁黄网站禁片午夜丰满| kizo精华| 色婷婷久久久亚洲欧美| 三级毛片av免费| 国产伦理片在线播放av一区| 欧美精品啪啪一区二区三区 | 婷婷成人精品国产| 法律面前人人平等表现在哪些方面 | 制服人妻中文乱码| 亚洲欧美精品自产自拍| 好男人电影高清在线观看| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 欧美+亚洲+日韩+国产| 久久热在线av| 欧美精品一区二区大全| 精品人妻一区二区三区麻豆| xxxhd国产人妻xxx| 麻豆av在线久日| 国产日韩欧美在线精品| 91精品国产国语对白视频| 一区二区三区精品91| 久久狼人影院| 久久精品国产综合久久久| 波多野结衣一区麻豆| 日韩欧美一区二区三区在线观看 | 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 日韩视频一区二区在线观看|