大質(zhì)量樣品厚度對(duì)中子活化定量分析的影響和修正*

孫遠(yuǎn)明 許旭 唐婉月 常藝 陸景彬 趙龍 劉玉敏

(吉林大學(xué)物理學(xué)院,長(zhǎng)春 130012)

滑石粉的主要化學(xué)成分是Mg3[Si4010](OH)2,通過(guò)檢測(cè)面粉中24Mg和28Si原子核的含量,可以計(jì)算出面粉中滑石粉的含量.利用中子活化分析方法測(cè)量面粉中24Mg和28Si原子核的含量問(wèn)題時(shí),被測(cè)樣品內(nèi)部中子通量和能量隨厚度的變化以及γ射線(xiàn)自吸收效應(yīng)會(huì)對(duì)測(cè)量結(jié)果有較大的影響.利用MCNP5 (Monte Carlo N-particle transport code system 5)模擬了中子通量和能量與樣品厚度變化的關(guān)系,并利用氦3正比計(jì)數(shù)管測(cè)量樣品不同厚度處中子通量,結(jié)果顯示MCNP5模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果基本相符.通過(guò)MCNP5模擬和碘化鈉探測(cè)器測(cè)量,研究了γ射線(xiàn)自吸收效應(yīng)與樣品厚度的關(guān)系,確定了6.6 cm的樣品厚度為最佳實(shí)驗(yàn)條件,根據(jù)模擬結(jié)果給出了特征γ射線(xiàn)計(jì)數(shù)與樣品厚度的關(guān)系式,并與實(shí)驗(yàn)進(jìn)行對(duì)比,結(jié)果符合得較好.

1 引言

中子活化分析是中子與靶原子核發(fā)生反應(yīng),與待測(cè)元素的化學(xué)狀態(tài)無(wú)關(guān),除此之外中子活化分析還具有靈敏度高[1]、可靠性高、可同時(shí)分析多種元素、不破壞樣品等優(yōu)點(diǎn)[2].因此中子活化分析技術(shù)被廣泛應(yīng)用于工業(yè)、環(huán)境、醫(yī)療、軍事、科研等領(lǐng)域[3-6].D-T中子發(fā)生器產(chǎn)生的14 MeV單能中子[7],主要與靶核發(fā)生(n,2n),(n,p),(n,α)等反應(yīng),即靶核吸收中子后,復(fù)合核可以通過(guò)放出γ射線(xiàn)、質(zhì)子、α粒子、中子等粒子退激發(fā),生成的原子核往往是有特定的半衰期的放射性原子核,其衰變時(shí)釋放特征能量的γ射線(xiàn),射線(xiàn)強(qiáng)度與對(duì)應(yīng)的元素含量成正比.通過(guò)測(cè)量被中子活化后的樣品中各種元素的原子核發(fā)射的特征γ射線(xiàn)的能量和強(qiáng)度,便能夠確定元素的種類(lèi)和含量[8-12].

面粉的質(zhì)量是食品安全衛(wèi)生的重要問(wèn)題之一,關(guān)系著人民群眾的身體健康.使用中子活化分析技術(shù),可以對(duì)大量面粉進(jìn)行含量分析,給出滑石粉的含量情況,達(dá)到監(jiān)測(cè)面粉質(zhì)量的目的.面粉中主要含有C,H,O,N,Ca,F等元素,而滑石粉的主要化學(xué)成分是Mg3[Si4010](OH)2,所以可以通過(guò)測(cè)量Si元素和Mg元素的含量確定面粉中是否含有滑石粉及其準(zhǔn)確含量.28Si占Si元素同位素豐度的92.23%,24Mg占Mg元素同位素豐度的78.99%,可以利用14 MeV 中子活化分析法測(cè)定面粉中的28Si和24Mg的含量.28Si與中子發(fā)生(n,p)反應(yīng)生成28Al原子核,它發(fā)生β-衰變時(shí)發(fā)射出能量為1779 keV 的γ射線(xiàn).24Mg與中子發(fā)生(n,p)反應(yīng)生成24Na原子核,它發(fā)生 β-衰變時(shí)產(chǎn)生特征能量為1369 keV γ射線(xiàn),利用碘化鈉探測(cè)器測(cè)量它們發(fā)射的特征γ射線(xiàn)強(qiáng)度,通過(guò)計(jì)算確定樣品中28Al及24Na原子核的含量.根據(jù)測(cè)量結(jié)果得到28Si和24Mg的含量就可以確定出面粉樣品中滑石粉所占的質(zhì)量分?jǐn)?shù).

2 面粉厚度的影響和MCNP(Monte Carlo N-particle rransport code system)模擬

2.1 面粉厚度的影響

樣品中子活化產(chǎn)生放射性的理論表達(dá)式：

其中NA為阿伏伽德羅常數(shù),θ為靶核的豐度,ε 為探測(cè)效率,Φ 為中子通量,σ 為核反應(yīng)截面,m0為靶元素的總質(zhì)量,M為靶元素的摩爾質(zhì)量,t為活化時(shí)間,t′為冷卻時(shí)間[13].在測(cè)量中必須知道這些參數(shù)的準(zhǔn)確值,才能求出在樣品中待測(cè)元素A的質(zhì)量m0,這是中子活化分析的絕對(duì)分析法.由于測(cè)定上述參數(shù)很困難,所以中子活化分析一般采用相對(duì)法.相對(duì)法的優(yōu)點(diǎn)在于簡(jiǎn)單易行,將樣品和標(biāo)準(zhǔn)同時(shí)輻照,樣品中測(cè)定元素的含量由下式求出：

其中Wx為樣品中待測(cè)定元素的含量,Ws為標(biāo)準(zhǔn)樣品中已知元素的含量,Ax為樣品中待測(cè)定元素的生成核特征γ射線(xiàn)的峰面積,As為標(biāo)準(zhǔn)中已知元素的生成核特征γ射線(xiàn)的峰面積[14].

在實(shí)際面粉的生產(chǎn)、運(yùn)輸、銷(xiāo)售等環(huán)節(jié),面粉都具有較大的質(zhì)量和較大的厚度.大質(zhì)量樣品厚度對(duì)中子活化的影響體現(xiàn)在兩個(gè)方面： 1)在對(duì)大質(zhì)量樣品進(jìn)行檢測(cè)時(shí),當(dāng)樣品的厚度發(fā)生變化時(shí),中子輻照樣品,在樣品內(nèi)部的中子能量和通量都會(huì)發(fā)生改變,由于中子與靶核的反應(yīng)截面與中子的能量一般不是線(xiàn)性關(guān)系,因此同一樣品不同質(zhì)量厚度下產(chǎn)生的激發(fā)核和特征γ射線(xiàn)數(shù)量與厚度并不是線(xiàn)性關(guān)系,更擾亂了特征γ射線(xiàn)數(shù)量與元素含量之間的線(xiàn)性關(guān)系; 2)由于樣品內(nèi)產(chǎn)生的特征γ射線(xiàn)會(huì)被周?chē)镔|(zhì)阻擋,使部分特征γ射線(xiàn)無(wú)法從樣品中射出,這種情況隨著樣品厚度增加會(huì)越來(lái)越明顯,被輻照的樣品可以被看成一個(gè)放射性不均勻的體源,這種射線(xiàn)被體源自身吸收導(dǎo)致出射射線(xiàn)強(qiáng)度與放射性活度不成正比的現(xiàn)象稱(chēng)為射線(xiàn)自吸收,γ射線(xiàn)自吸收干擾廣泛存在于γ射線(xiàn)的測(cè)量分析中,大質(zhì)量樣品的厚度變化會(huì)影響對(duì)γ射線(xiàn)的準(zhǔn)確測(cè)量[15-18].

2.2 MCNP模擬

如圖1所示,模擬面粉樣品為長(zhǎng)方體,長(zhǎng)44 cm,寬31 cm,厚度從1 cm到40 cm每次增加1 cm厚度,將樣品放置在長(zhǎng)50 cm,寬40 cm,厚度為0.2 cm的聚乙烯板上.中子能量14 MeV各向同性的點(diǎn)源,用F4卡可直接計(jì)算出不同厚度處中子通量和中子能譜.

圖1 MCNP模擬示意圖Fig.1.Simulation diagram by MCNP.

MCNP5程序運(yùn)行1 × 109個(gè)粒子后輸出結(jié)果,其輸出的結(jié)果是歸一化的[19].把厚度為40 cm面粉樣品,分成40個(gè)厚度均是1 cm的片狀樣品單元,模擬計(jì)算每一個(gè)單元內(nèi)的中子通量.在D-T中子發(fā)生器產(chǎn)額為1 × 108s—1時(shí),中子全能譜通量與樣品厚度的關(guān)系如圖2,從圖中可知,中子全能譜通量隨樣品厚度增加而減小且單位厚度的減小量逐漸變小.

圖3為樣品厚度為5 cm和30 cm處MCNP模擬中子能譜,中子與樣品內(nèi)的物質(zhì)發(fā)生相互作用后不僅中子的通量會(huì)發(fā)生改變,而且中子的能量會(huì)發(fā)生改變,不同能量的中子數(shù)量也發(fā)生改變.中子與24Mg和28Si發(fā)生 (n,p)反應(yīng)的能量閾值為3.999 MeV和4.930 MeV,所以當(dāng)中子能量被慢化到低于閾值時(shí),這部分能量的中子就不再與靶核發(fā)生(n,p)反應(yīng),從而影響特征能量γ射線(xiàn)的出射率.以圖3為例,樣品厚度為5 cm處能量在4 MeV以下的中子占總中子的6.9%,在樣品厚度為30 cm處能量在4 MeV以下的中子占中子總數(shù)的35.6%.樣品厚度的增加不僅會(huì)使中子通量降低,而且讓能與靶核發(fā)生(n,p)的中子占總中子數(shù)的比例也大幅下降.

圖2 MCNP模擬不同厚度處中子通量Fig.2.Neutron flux at different thicknesses simulated by MCNP.

圖3 MCNP模擬不同樣品厚度處中子能譜Fig.3.Neutron spectrum simulated by MCNP.

圖4為24Mg和28Si的(n,p)反應(yīng)截面與中子能量的關(guān)系.當(dāng)中子能量改變時(shí)會(huì)直接影響中子與24Mg和28Si發(fā)生(n,p)反應(yīng)的概率,從而使得特征γ射線(xiàn)產(chǎn)額隨樣品厚度變化而變化,且這種變化是非線(xiàn)性的,進(jìn)而影響活化分析結(jié)果的準(zhǔn)確性.

圖4 (n,p)反應(yīng)截面[20]Fig.4.The reaction cross section of (n,p)[20].

從上面的模擬分析可以得知,中子進(jìn)入樣品后,不同厚度處中子的通量和能量都不相同,樣品的不同厚度處的靶原子與中子發(fā)生的反應(yīng)的總量不同,整個(gè)樣品也相當(dāng)于一個(gè)不均勻的γ源.另外當(dāng)γ射線(xiàn)穿過(guò)物質(zhì)時(shí),由于光電效應(yīng)、康普頓效應(yīng)、電子對(duì)效應(yīng)等使γ射線(xiàn)的強(qiáng)度又會(huì)隨著其穿過(guò)厚度的變化而發(fā)生改變.

所以樣品的厚度對(duì)特征γ射線(xiàn)的出射率有很大的影響.找出特征γ射線(xiàn)的出射率與樣品厚度的曲線(xiàn)關(guān)系,對(duì)測(cè)量結(jié)果的準(zhǔn)確性至關(guān)重要.

以滑石粉質(zhì)量分?jǐn)?shù)為10%的樣品為例,樣品長(zhǎng)44 cm,寬31 cm,每次增加1 cm厚度,利用MCNP5模擬每1 cm厚度內(nèi)的中子通量和能量,根據(jù)(1)式計(jì)算出每一層中子活化產(chǎn)生的放射性核素的活度,根據(jù)特征γ射線(xiàn)的分支比得到出射特征γ射線(xiàn)的強(qiáng)度,并利用MCNP5模擬γ射線(xiàn)的自吸收影響,得到特征能量γ射線(xiàn)的出射率與樣品的厚度的關(guān)系如圖5.從圖中可知,在樣品厚度為6—7 cm時(shí)1369 keV和1779 keV的γ射線(xiàn)的出射率最大.經(jīng)過(guò)進(jìn)一步模擬計(jì)算確定6.6 cm為模擬最優(yōu)厚度.

圖5 兩條特征γ射線(xiàn)的出射率與樣品的厚度的關(guān)系Fig.5.The relation between count rate of radiation and thickness of samples.

3 實(shí)驗(yàn)測(cè)量和模擬結(jié)果對(duì)比

3.1 測(cè)量?jī)x器與測(cè)量條件

實(shí)驗(yàn)設(shè)備包括中子源(東北師范大學(xué)生產(chǎn)的NG-9型 D-T 中子發(fā)生器,產(chǎn)額 (1—2) × 108s—1,實(shí)測(cè)中子產(chǎn)額偏差波動(dòng) ≤ ±5 %),濱松3英寸NaI閃爍探測(cè)器,Canberra 3106D 高壓,BH1218放大器,AMPTEK MCA8000D 多道.

實(shí)驗(yàn)樣品為混有滑石粉的面粉,樣品用聚乙烯材料制成的薄透明袋真空塑封,每袋樣品長(zhǎng)31 cm,寬 22 cm,厚1.7 cm,質(zhì)量1 kg.面粉樣品內(nèi)混有滑石粉質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為0%,2%,4%,6%,8%,10%,12%,14%,16%,18%,20%,100%,每個(gè)含量的樣品36袋.實(shí)驗(yàn)時(shí)兩袋面粉樣品并排放置為一層,每次實(shí)驗(yàn)增加3層面粉樣品.每組樣品用D-T中子發(fā)生器輻照30 min,用3He正比計(jì)數(shù)管測(cè)量中子通量,用NaI閃爍探測(cè)器測(cè)量實(shí)驗(yàn)室內(nèi)γ射線(xiàn)的總計(jì)數(shù),用于監(jiān)督D-T中子發(fā)生器的穩(wěn)定性.

3.2 實(shí)驗(yàn)測(cè)量與模擬計(jì)算的結(jié)果對(duì)比

實(shí)驗(yàn)用3He正比計(jì)數(shù)管,分別測(cè)量在不同厚度處的中子通量情況如圖6中實(shí)驗(yàn)曲線(xiàn).

由于3He與中子發(fā)生(n,p)反應(yīng)截面隨中子能量的升高而逐漸降低如圖7,需要考慮其反應(yīng)截面對(duì)測(cè)量結(jié)果的影響,利用MCNP5輸入?yún)?shù)的劑量轉(zhuǎn)換DE/DF卡,程序運(yùn)行時(shí)自動(dòng)對(duì)兩個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn)之間進(jìn)行線(xiàn)性插值,將各厚度處中子能譜與反應(yīng)截面的關(guān)系加權(quán)求和為圖6中MCNP5模擬曲線(xiàn).由圖6可知,實(shí)驗(yàn)測(cè)量曲線(xiàn)與MCNP5模擬曲線(xiàn)符合得比較好.

圖6 中子通量與樣品厚度的關(guān)系Fig.6.The relationship between neutron flux and sample thickness.

圖7 (n,p)反應(yīng)截面[21]Fig.7.The reaction cross section of (n,p)[21].

用3英寸碘化鈉探測(cè)器測(cè)量不同厚度處的滑石粉γ能譜.實(shí)驗(yàn)時(shí)兩袋面粉樣品并排水平放置為一層,每次實(shí)驗(yàn)增加1層面粉樣品直至增加到共18層為止,每增加一層樣品,用D-T中子發(fā)生器輻照樣品1 h,輻照結(jié)束后關(guān)閉中子發(fā)生器,迅速將樣品移動(dòng)到低本底測(cè)量區(qū),將碘化鈉探測(cè)器豎直放置在樣品表面測(cè)量10 min.實(shí)驗(yàn)測(cè)量滑石粉質(zhì)量分?jǐn)?shù)為10%和20%的樣品得到的γ能譜和實(shí)驗(yàn)環(huán)境的本底譜如圖8所示,在本底譜中40K衰變產(chǎn)生的1460.8 keV γ射線(xiàn),對(duì)1369 keV γ射線(xiàn)計(jì)數(shù)有較大的影響,本文未對(duì)1369 keV γ射線(xiàn)進(jìn)行分析.

圖8 碘化鈉探測(cè)器測(cè)量不同樣品γ能譜Fig.8.Measurement of gamma energy spectra of different samplesby sodium iodide detector.

實(shí)驗(yàn)測(cè)量滑石粉質(zhì)量分?jǐn)?shù)為10%樣品獲得的γ能譜利用ADMCA譜分析軟件進(jìn)行數(shù)據(jù)處理,不同厚度樣品處1.779 MeV γ射線(xiàn)的計(jì)數(shù)如圖9中的Experiment曲線(xiàn),MCNP模擬滑石粉質(zhì)量分?jǐn)?shù)為10%樣品1.779 MeV γ射線(xiàn)的計(jì)數(shù)與樣品厚度的關(guān)系如圖9中Simulate曲線(xiàn).從圖9中可以看出實(shí)驗(yàn)結(jié)果與模擬結(jié)果的曲線(xiàn)變化趨勢(shì)基本相同.但模擬值普遍高于實(shí)驗(yàn)值,這是因?yàn)镈-T中子發(fā)生器的實(shí)際中子產(chǎn)額偏低,探測(cè)器外殼對(duì)γ射線(xiàn)有屏蔽作用.根據(jù)模擬數(shù)據(jù)得到1.779 MeV γ射線(xiàn)的計(jì)數(shù)與樣品厚度的函數(shù)關(guān)系為

其中A為1.779 MeV γ射線(xiàn)的計(jì)數(shù),x為樣品厚度,線(xiàn)性相關(guān)系數(shù)R2=0.997.

圖9 γ射線(xiàn)的計(jì)數(shù)與質(zhì)量分?jǐn)?shù)10%樣品厚度的關(guān)系Fig.9.The relation between count rate of radiation and thickness of quality score 10% sample.

在實(shí)際應(yīng)用中可通過(guò)厚度計(jì)、核子稱(chēng)等儀器實(shí)時(shí)給出待測(cè)樣品厚度信息,通過(guò)上述函數(shù)關(guān)系式進(jìn)行Si含量測(cè)量.

4 結(jié) 論

在進(jìn)行中子活化分析時(shí),面粉樣品厚度的增加導(dǎo)致中子通量呈e指數(shù)衰減,中子能量整體呈降低趨勢(shì),4 MeV以下的中子占中子總數(shù)的比例上升,特征γ射線(xiàn)的產(chǎn)生與樣品中滑石粉的含量、中子通量和能量直接相關(guān),探測(cè)器測(cè)到的中子活化產(chǎn)生的特征γ射線(xiàn)計(jì)數(shù)還會(huì)受γ射線(xiàn)自吸收的影響.總體的趨勢(shì)是特征能量的γ射線(xiàn)計(jì)數(shù)隨樣品厚度的增加增大后減小.通過(guò)實(shí)驗(yàn)測(cè)量和MCNP5模擬,綜合考慮了面粉厚度的變化對(duì)中子通量、中子能量、γ自吸收的影響,得到1.779 MeV γ射線(xiàn)的計(jì)數(shù)與樣品厚度的關(guān)系式,確定中子活化分析面粉樣的最優(yōu)厚度為6.6 cm.