電四極矩對高次諧波產(chǎn)生的貢獻

陳加幸， 喬豪學

(武漢大學 物理科學與技術學院， 武漢 430072)

1 引 言

隨著激光技術的快速發(fā)展，激光與粒子間的非線性相互[1, 2]作用引起了研究者們越來越多的關注[3, 4]. 高次諧波的產(chǎn)生作為強場物理與原子相互作用下所揭示的最有趣的物理現(xiàn)象之一[5, 6]，已經(jīng)取得了許多重要的前所未有的應用[7-9]，如：相干性強的短脈沖輻射源，阿秒激光等，這對促進自然科學的發(fā)展進步提供了具有實踐意義的指引.

研究強激光與原子的非線性相互作用的基礎是求解原子體系下的含時薛定諤方程，目前已經(jīng)發(fā)展起來了多種成熟的數(shù)值計算方法，其中包括Floquet方法、直接積分法、時間演化法等.由于Floquet 方法在針對短脈沖激光很難得到準確的計算結果，直接積分法對積分網(wǎng)格點的的精密度有很高的要求，一旦選取不合適就無法得到相對高的精確度. 因此為了提高精度，在三維體系簡化后的二維簡單體系中[17]，我們采用了波函數(shù)的時間演化法結合擬譜法求解含時薛定諤方程的方法.

對高次諧波的產(chǎn)生及應用的研究已經(jīng)進入了相對成熟的階段. 然而，在已有的成果中出現(xiàn)的更多的是偶極矩對高次諧波產(chǎn)生的影響、更高階奇次諧波產(chǎn)生條件等的研究，所用的驅動激光強度的數(shù)量級一般在1013W/cm2以內(nèi)，對選用更強激光場作為驅動場的研究還需較深入的探索.在最新的對強場物理的研究中[18-20]，對于控制激光場的強度或者改變某一勢場來作用單原子或多原子體系發(fā)射奇、偶諧波已形式了一個新的研究方向[21]，單純的奇階諧波或者偶階諧波投入到應用中對激光技術的發(fā)展也有著重要的作用.

本文運用了傳統(tǒng)的擬譜--分裂算符法研究了三維體系下的高次諧波發(fā)射過程及機制. 我們以氫原子為研究體系. 研究結果表明，在強激光場的作用下偶極矩對應發(fā)射的是奇次諧波(在弱一些的強激光場的作用下偶極矩在頻譜空間對應的諧波也是奇次諧波)，而引入的電四極矩對高次諧波產(chǎn)生的貢獻是發(fā)射偶次諧波. 通過對頻譜空間的諧波能譜圖及對應的時域空間產(chǎn)生的時頻分析圖進行對比，對偶次諧波的產(chǎn)生機制和原因進行了理論分析.

2 理論模型和計算方法

在本文的計算中(全采用原子單位制)，強激光場與單電子原子的非線性相互作用過程用球坐標系下的定態(tài)含時薛定諤方程來體現(xiàn)：

(1)

(2)

(3)

(3)式中E(t)為激光場的脈沖形式：

(4)

上式中E0為電場強度振幅，τp為脈沖持續(xù)時間，ω0是激光場的角頻率，φ是激光場的相位值.

在運用擬譜法完成薛定諤方程的數(shù)值求解得到初始波函數(shù)和演化矩陣后運用分裂算符法對初始波函數(shù)進行時間演化：

(5)

線偏振光下，系統(tǒng)的角動量分量的Z分量是好量子數(shù)m，在對初始波函數(shù)的演化過程中取m=0. 在電動力學中偶極矩和電四極矩可表示為：

(6)

(7)

式中ea=1.

本文采用的激光場為線偏振光，且偏振方向沿Z軸，則電子偶極矩和電四極矩用長度形式表示為：

dL(t)=〈ψ(r,θ,t)|d|ψ(r,θ,t)〉

(8)

(9)

在一個體系中的總輻射為：

(10)

上式中的第一項為偶極輻射，第二項為四極輻射，第三項是磁偶極輻射.

偶極矩對應的輻射強度為：

Idω∝ω4|dω|2

(11)

dω是偶極矩長度形式的傅里葉變換：

(12)

用同樣的計算方法可以求得電四極矩的輻射強度為：

(13)

3 結果與分析

通過對方程(8)(9)(11)(13)式進行編程計算后的數(shù)值進行畫圖分析.圖1和圖2分別是氫原子在強激光場中的電偶極矩和電四極矩的長度形式. 在計算過程中選取的電場強度振幅為0.1 a.u.(對應的激光場強度為3.51×1014W/cm2)，激光頻率為0.0429 a.u.(對應的波長是1064 nm). 計算發(fā)現(xiàn)圖1與用電場強度振幅較弱的激光脈沖作用下得到的氫原子產(chǎn)生高次諧波過程中偶極矩長度形式的結構相似.

圖1 氫原子在強激光場中偶極矩的長度形式.(激光場的強度為 3.51×1014 W/cm2)Fig. 1 Length form of dipole moment in the intensity laser field. (The intensity of laser is 3.51×1014 W/cm2)

圖2 氫原子在強激光場中電四極矩長度形式.(激光場的強度為3.51×1014 W/cm2)Fig. 2 Length form of electron quadrupole moment in the intensity laser field. (The intensity of laser is 3.51×1014 W/cm2)

圖3 氫原子在強激光場中發(fā)生偶極輻射的高次諧波譜.在低階諧波處的諧波強度較強且快速衰減，峰值處對應的諧波階數(shù)是奇次諧波.Fig. 3 High order harmonic spectrum of dipole radiation of hydrogen atom in the intensity laser field. The harmonic intensity at the low-order harmonic is strong and the harmonic attenuation is fast, and the harmonic order corresponding to the peak is odd harmonic.

圖3和圖4分別是氫原子在強激光場作用下的電偶極輻射和電四極矩輻射的高次諧波譜圖. 從兩圖中觀測到的諧波譜的結構特征是符合半經(jīng)典“三步模型”對高次諧波發(fā)射的物理圖像的解釋的，通過計算得到的圖形中的截止位置符合半經(jīng)典解釋的計算結果. 因為原子能級之間的躍遷需滿足輻射躍遷的選擇定則，而通常情況下電四極矩輻射比電偶極輻射要弱得多，這在諧波譜中也有體現(xiàn)，圖中對應的諧波強度值電四極輻射比電偶極輻射大約弱6個數(shù)量級，從而導致電四極輻射的低階諧波的下降區(qū)很明顯，平臺區(qū)較短，截止區(qū)很長.根據(jù)輻射躍遷的選擇定則和宇稱關系，可以認為在發(fā)生偶極躍遷時，電子吸收奇數(shù)個光子電離，在重俘獲時發(fā)射奇次諧波，而發(fā)生電四極躍遷時電子吸收偶數(shù)個光子電離，在重俘獲時發(fā)射偶次諧波.在圖5是圖3和圖4中的低階高強度諧波的奇偶情況的說明.

圖4 氫原子在強激光場中電四極輻射的高次諧波譜. 低階諧波的強度較弱且也是快速衰減，峰值處對應的諧波階數(shù)是偶次諧波.Fig. 4 High order harmonic spectrum of electric quadrupole radiation of hydrogen atoms in the intensity laser field. The harmonic intensity at the low-order harmonic is weak and the harmonic attenuation is fast, and the harmonic order corresponding to the peak is even harmonic.

圖5 電偶極矩電四極矩產(chǎn)生高次諧波圖在低階位置處對應的諧波階數(shù)的奇偶情況對比. 上部分是電偶極矩對應的奇次高次諧波，下部分是電四極矩對應的偶次高次諧波.Fig. 5 Comparison of the harmonic order corresponding to the high order harmonic graph generated by the electric dipole moment and the electric quadrupole moment at the lower order position. The upper is the odd order harmonic corresponding to the electric dipole moment and the lower is the even higher order harmonic corresponding to the electric quadrupole moment.

為了能夠進一步的探究高次諧波的產(chǎn)生過程和發(fā)射機制，我們運用Morlet 小波變換方法計算了兩種情況下產(chǎn)生諧波的20個激光周期的時頻分析圖像，如圖6和圖7，從圖中可以看出電四極矩情況下的時頻分析圖的強度相對較弱，但兩種情況下出現(xiàn)的峰的情況是一致的，因此可以認為兩者對高次諧波產(chǎn)生的貢獻的方式是相同的，兩者產(chǎn)生高次諧波的機制是一致的.

圖6 氫原子在強激光場中偶極長度形式的高次諧波譜對應的時頻分析.Fig. 6 Time-frequency analysis of high order harmonic spectrum corresponding to the length form of dipole moment of hydrogen atom in high intensity laser field.

圖7 氫原子在強激光場中電四極矩長度形式的高次諧波能譜對應的時頻分析.Fig. 7 Time-frequency analysis of the high-order harmonic spectrum corresponding to the length form of the electric quadrupole moment of hydrogen atoms in high intensity laser field.

4 結 論

通過數(shù)值求解簡化的三維含時薛定諤方程，研究了強激光場與氫原子相互作用產(chǎn)生偶階高次諧波的過程. 發(fā)現(xiàn)在激光場足夠強時，電四極矩對高次諧波的貢獻是發(fā)射偶次諧波，且諧波的強度很弱.四極輻射諧波譜與偶極輻射諧波譜具有相似的結構. 用半經(jīng)典“三步模型”能夠很好的解釋偶次諧波的產(chǎn)生機制.并用時頻分析進行了驗證.