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    鞏義煤礦區(qū)周邊土壤重金屬積累特征研究

    2019-04-17 02:55:02張嘉棟雷雨辰趙一萌李其芳張成麗
    有色金屬材料與工程 2019年1期
    關(guān)鍵詞:個(gè)點(diǎn)級(jí)別總數(shù)

    張嘉棟, 雷雨辰, 趙一萌, 李其芳, 張成麗

    (1. 河南大學(xué) 民生學(xué)院,河南 開封 475000;2. 河南大學(xué) 環(huán)境規(guī)劃學(xué)院,河南 開封 475000)

    目前煤炭在我國能源生產(chǎn)結(jié)構(gòu)和消費(fèi)結(jié)構(gòu)中都占有最大比例,仍是我國主要能源。對(duì)于我國國民經(jīng)濟(jì)增長和社會(huì)發(fā)展,煤炭資源起著極為重要的作用。而隨著煤炭開采,煤和煤矸石的風(fēng)化、淋溶,粉塵、廢氣的沉降,會(huì)導(dǎo)致重金屬元素遷移,造成土壤重金屬元素污染。重金屬元素在土壤中難降解,易在生物放大作用下富集,最終沿食物鏈進(jìn)入人體,可引起器官損壞,甚至誘發(fā)癌癥[1-3]。

    目前,國內(nèi)外學(xué)者對(duì)礦區(qū)土壤重金屬污染問題已有高度關(guān)注。Razo等[4]測(cè)定墨西哥San Luis Potosi礦區(qū)土壤和地表水樣品中部分重金屬含量,發(fā)現(xiàn)該地土壤受Cu,Pb,Zn等金屬污染,地表水中As濃度過高,存在嚴(yán)重的健康風(fēng)險(xiǎn)。Boularbah等[5]通過對(duì)摩洛哥南部5個(gè)礦場(chǎng)土壤重金屬生物毒性測(cè)試,發(fā)現(xiàn)其中三礦區(qū)土壤含高濃度的Cu,Zn,Pb和Cd,毒性較強(qiáng)。Bhuiyan等[6]測(cè)定了孟加拉北部礦區(qū)及周邊農(nóng)田土壤重金屬,并進(jìn)行多元統(tǒng)計(jì)分析,發(fā)現(xiàn)該地區(qū) Ti,Mn,Zn,Pb,As,F(xiàn)e,Rb,Sr,Nb 和 Zr平均濃度超過世界正常土壤背景值,Mn,Zn,As和Pb濃度超過了相應(yīng)的金屬毒性極限。張壯等[7]分析永城煤礦區(qū)周圍土壤重金屬污染特征,發(fā)現(xiàn)該礦區(qū)土壤出現(xiàn)不同程度的重金屬累積。王麗等[8]評(píng)價(jià)了神府煤田開采區(qū)周圍土壤的污染程度,發(fā)現(xiàn)長期的煤炭資源開發(fā)等活動(dòng),已導(dǎo)致周圍土壤受重金屬累積性污染。龐文品[9]對(duì)貴州興仁煤礦區(qū)農(nóng)田土壤重金屬進(jìn)行潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估和環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià),發(fā)現(xiàn)As,Cr,Pb,Cd,Hg,Cu和 Ni的含量明顯超出貴州省土壤背景值,周圍農(nóng)田土壤均處較高生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。

    鞏義市是河南省采煤業(yè)興盛地區(qū)之一,長期大量的煤炭產(chǎn)出,在帶來經(jīng)濟(jì)增長的同時(shí),可能造成區(qū)域土壤重金屬污染,而此方面的研究評(píng)價(jià)還未見報(bào)道。本文通過對(duì)鞏義某煤礦開采區(qū)周圍土壤重金屬含量測(cè)定,并在此基礎(chǔ)上運(yùn)用單因子污染指數(shù)法、內(nèi)梅羅綜合指數(shù)法及地質(zhì)累計(jì)指數(shù)法進(jìn)行評(píng)價(jià),為該地區(qū)土壤環(huán)境保護(hù)和規(guī)劃提供參考。

    1 研究區(qū)概況

    鞏義市位于河南省中西部,處北緯34°31'至34°52',東經(jīng) 112°47'至 113°17',總面積為 1 041 km2。地形南高北低,南靠嵩山,東南部為山地、丘陵,北部鄰黃河,形成沖積平原。屬溫帶大陸性季風(fēng)氣候,年均降水量達(dá)583 mm,降水多集中于7-9月。地下有豐富的煤炭儲(chǔ)備,礦產(chǎn)行業(yè)活躍。

    2 規(guī)范材料與方法

    2.1 樣品采集與處理

    2017年夏季,通過分析鞏義市內(nèi)某煤礦區(qū)及周圍土地利用情況,結(jié)合當(dāng)?shù)氐貕K類型采集了煤礦周邊土壤樣品,共選定38個(gè)采樣點(diǎn),以梅花布點(diǎn)法進(jìn)行樣品采集,采樣深度為0~20 cm表層土,每個(gè)土壤樣品由5~10個(gè)分樣品混合組成,使用GPS定位記錄每個(gè)采樣點(diǎn)的信息。

    將樣品帶回,剔除樣品中碎石、植物根系等異物后置于通風(fēng)環(huán)境自然風(fēng)干,之后采用四分法使用研缽研磨,通過10目、60目、100目尼龍篩,過篩后的樣品利用密封袋封存?zhèn)溆谩?/p>

    2.2 試劑和儀器

    試劑:過氧化氫(洛陽昊華化學(xué)試劑有限公司);六偏磷酸鈉(天津市科密歐化學(xué)試劑有限公司);硝酸(洛陽昊華化學(xué)試劑有限公司);氫氟酸(天津市科密歐化學(xué)試劑有限公司);高氯酸(天津市科密歐化學(xué)試劑有限公司);鹽酸(洛陽昊華化學(xué)試劑有限公司)。試驗(yàn)用水均為二次水,所用試劑均為優(yōu)級(jí)純。

    儀器:FiveEasy Plus型酸度計(jì)(瑞士梅特勒托利多);VB24型趕酸器(北京萊伯泰科);ICAP6200型電感耦合等離子發(fā)射光譜儀(美國賽默飛世爾);AFS-3100型雙道原子熒光光度計(jì)(北京海光)。

    2.3 樣品測(cè)定

    按水土質(zhì)量比為5:1的方法配制溶液,使用酸度計(jì)進(jìn)行測(cè)定土壤的pH。

    采用HNO3-HF-HClO4法[10-11]置于趕酸器中消解土壤樣品,并用電感耦合等離子發(fā)射光譜儀測(cè)定樣品中的 Cr,Ni,Cu,Zn,Cd 和 Pb 的含量;利用王水(體積分?jǐn)?shù)比為9:1)消解土壤樣品,并用原子熒光光度計(jì)測(cè)定土壤中As含量。

    2.4 評(píng)價(jià)方法

    2.4.1 單因子指數(shù)法

    單因子指數(shù)法是以土壤單項(xiàng)元素實(shí)測(cè)值和評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)值的比來判斷污染程度的方法,其計(jì)算公式[12-13]為:

    式中:Pi為元素i的污染指數(shù);Ci為元素i的實(shí)測(cè)含量;Si為元素i評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)值。

    以河南省土壤重金屬背景值(如表1所示)[14]作為評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)。

    表1 河南省土壤重金屬背景值(mg/kg)Tab.1 Background value of heavy metals in the soil of Henan province(mg/kg)

    單因子指數(shù)法污染程度分級(jí)標(biāo)準(zhǔn),如表2[12]所示。

    表2 單因子指數(shù)法污染程度分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)[12]Tab.2 Evaluation criteria of the Single-factor pollution index[12]

    2.4.2 內(nèi)梅羅綜合指數(shù)法

    內(nèi)梅羅指數(shù)法:將各污染元素作為整體,綜合了單項(xiàng)元素的最大值和平均值,反映整體狀況。該指數(shù)法考慮土壤受多種重金屬元素污染和出現(xiàn)極值時(shí)的污染程度。結(jié)合單因子污染指數(shù),可以做出更科學(xué)、有效的評(píng)價(jià)。其計(jì)算公式[15]為:

    式中:PN為內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù);(Ci/Si)max為各污染物中單項(xiàng)污染指數(shù)的最大值;(Ci/Si)ave為各污染物中單項(xiàng)污染指數(shù)的算術(shù)平均值。

    內(nèi)梅羅綜合指數(shù)法污染程度分級(jí)標(biāo)準(zhǔn),如表3[12]所示。

    2.4.3 地質(zhì)累計(jì)指數(shù)法

    地質(zhì)累計(jì)指數(shù)法(Muller指數(shù)),考慮了人為污染因素、環(huán)境背景濃度值,并將自然成巖作用對(duì)背景值的影響作為判斷因素[16-18],可以直觀地表明重金屬污染級(jí)別,是目前用以反映土壤及沉積物中重金屬富集程度的常用標(biāo)準(zhǔn)。其計(jì)算公式[16]為:

    式中:Ii為地質(zhì)累計(jì)指數(shù);Ci為元素i的濃度;Bi為元素n的背景值;k為修正指數(shù),表示地質(zhì)作用的影響,一般取值為1.5。

    表3 內(nèi)梅羅綜合指數(shù)法污染程度分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)[12]Tab.3 Evaluation criteria of the Nemerow pollution index[12]

    地質(zhì)累計(jì)指數(shù)分級(jí)標(biāo)準(zhǔn),如表4所示。

    表4 地質(zhì)累計(jì)指數(shù)分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)[16]Tab.4 Evaluation criteria of the Geoacumulation index[16]

    3 結(jié)果與分析

    3.1 重金屬含量分析

    以河南省土壤環(huán)境背景值作為標(biāo)準(zhǔn),該礦區(qū)周圍土壤各單項(xiàng)重金屬元素超標(biāo)率及總體情況如表5所示。由表 5可知,土壤中 Cr,Ni,Cu,Zn,Cd,Pb和 As的 平 均 含 量 分 別 為 59.9,32.23,31.46,99.29,0.32,113.14 和 8.23 mg/kg,分別是河南省土壤背景值的 0.95,1.18,1.57,1.59,1.60,5.07和 0.84倍。38 個(gè)采樣點(diǎn)中,Cr,Ni,Cu,Zn,Cd,Pb 和 As含量超標(biāo)率(超過河南省土壤重金屬背景值的樣品數(shù)占總樣品數(shù)的百分?jǐn)?shù))分別為26%,89%,100%,100%,74%,100%和16%。

    變異系數(shù)對(duì)比標(biāo)準(zhǔn)差,可以先消除各元素含量不同量綱的影響,反映元素含量的離散程性[19-20]。7種重金屬元素離散程度排序?yàn)镃d>Cu>Pb>Zn>As>Ni>Cr,根據(jù)變異系數(shù)的分類[21],其中Cd變異系數(shù)為0.69,屬高度變異性質(zhì)。表明數(shù)據(jù)空間分布不均、離散性較大,受外界因素影響可能性極高。而 Cu,Pb,Zn,As和 Ni屬中等變異,Cr屬輕度變異。

    表5 礦區(qū)土壤重金屬含量(mg/kg)Tab.5 Heavy metal contents of the soil in mining area (mg/kg)

    3.2 單因子指數(shù)法和內(nèi)梅羅綜合指數(shù)法分析

    由單因子污染指數(shù)法及內(nèi)梅羅污染指數(shù)法,以河南省土壤環(huán)境背景值作為標(biāo)準(zhǔn),得出該礦區(qū)所有采樣點(diǎn)的重金屬元素污染指數(shù),如表6所示。

    由表6可知,Cr,在所測(cè)38組采樣點(diǎn)土壤中,28個(gè)點(diǎn)的P值小于1,為安全污染等級(jí),占采樣點(diǎn)總數(shù)的73.7%;10個(gè)點(diǎn)的P值介于1~2,為輕度污染,占采樣點(diǎn)總數(shù)的26.3%。

    Ni,在所測(cè)38組采樣點(diǎn)土壤中,4個(gè)點(diǎn)的P值小于1,為安全污染等級(jí),占采樣點(diǎn)總數(shù)的10.5%;34個(gè)點(diǎn)的P值介于1~2,為輕度污染,占采樣點(diǎn)總數(shù)的89.5%。

    Cu,在所測(cè)38組采樣點(diǎn)土壤中,35個(gè)點(diǎn)的P值介于1~2,為輕度污染,占采樣點(diǎn)總數(shù)的92.2%;2個(gè)點(diǎn)的P值介于2~3,為中度污染污染,占采樣點(diǎn)總數(shù)的5.2%;1個(gè)點(diǎn)的P值大于3,占采樣點(diǎn)總數(shù)的2.6%,為重度污染。

    Zn,在所測(cè)38組采樣點(diǎn)土壤中,33個(gè)點(diǎn)的P值介于1~2,占采樣點(diǎn)總數(shù)的86.8%,為輕度污染;5個(gè)點(diǎn)的P值介于2~3,占采樣點(diǎn)總數(shù)的13.2%,為中度污染。

    Cd,在所測(cè)38組采樣點(diǎn)土壤中,10個(gè)點(diǎn)的P值小于1,為安全污染等級(jí),占采樣點(diǎn)總數(shù)的26.3%;20個(gè)點(diǎn)的P值介于1~2,為輕度污染,占采樣點(diǎn)總數(shù)的52.6%;6個(gè)點(diǎn)的P值介于2~3,為中度污染,占采樣點(diǎn)總數(shù)的15.8%;2個(gè)點(diǎn)的P值大于3,為重度污染,占采樣點(diǎn)總數(shù)的5.2%。

    表6 礦區(qū)土壤重金屬污染指數(shù)Tab.6 Heavy metal pollution indexes of the soil in mining area

    Pb,在所測(cè)38組采樣點(diǎn)土壤中,1個(gè)點(diǎn)的P值介于2~3,為中度污染,占采樣點(diǎn)總數(shù)的2.6%;37個(gè)點(diǎn)的P值大于3,為重度污染,占采樣點(diǎn)總數(shù)的97.4%。

    As,在所測(cè)38組采樣點(diǎn)土壤中,32個(gè)點(diǎn)的P值小于1,為安全污染等級(jí),占采樣點(diǎn)總數(shù)的84.2%;10個(gè)點(diǎn)的P值介于1~2,為輕度污染,占采樣點(diǎn)總數(shù)的15.8%。

    總體來說,Cr,Ni,Cu,Zn,Cd,Pb 和 As的單因子指 數(shù) 平 均 值 分 別 為 0.95,1.18,1.57,1.59,1.60,5.07和0.84,其中Pb的污染等級(jí)最高,為重污染;Ni,Cu,Zn和 Cd為輕污染;As和 Cr為安全水平。土壤重金屬元素對(duì)鞏義煤礦區(qū)周邊土壤復(fù)合污染貢獻(xiàn)順序?yàn)?Pb>Cd>Zn>Cu>Ni>Cr>As。

    采用內(nèi)梅羅綜合指數(shù)法,將 Cr,Ni,Cu,Zn,Cd,Pb和As作為污染因子進(jìn)行評(píng)價(jià),該區(qū)域采樣點(diǎn)內(nèi)梅羅指數(shù)范圍為1.98~8.46,平均值為3.86。其中32個(gè)點(diǎn)為重污染,占采樣點(diǎn)總數(shù)的84%;5個(gè)點(diǎn)為中度污染,占采樣點(diǎn)總數(shù)的13%;1個(gè)點(diǎn)為輕度污染,占采樣點(diǎn)總數(shù)的3%。表明該區(qū)域大多數(shù)土壤受7種重金屬元素污染已相當(dāng)嚴(yán)重,少數(shù)土壤污染程度較輕。

    3.3 地質(zhì)累計(jì)指數(shù)法分析

    由地質(zhì)累計(jì)指數(shù)法,以河南省土壤環(huán)境背景值作為標(biāo)準(zhǔn),處理數(shù)據(jù)結(jié)果如表7所示。

    表7結(jié)果表明,Cr地質(zhì)累計(jì)指數(shù)處-1.32~-0.36,污染級(jí)別為0級(jí),屬無污染;Ni地質(zhì)累計(jì)指數(shù)處-1.13~0.24,污染級(jí)別為0~1級(jí),以0級(jí)為主,屬無污染;Cu地質(zhì)累計(jì)指數(shù)為-0.49~1.30,污染級(jí)別為0~2級(jí),以0級(jí)為主,屬無污染;Zn地質(zhì)累計(jì)指數(shù)為-0.56~0.89,污染級(jí)別為0~1級(jí),以1級(jí)為主,屬輕度污染;Cd地質(zhì)累計(jì)指數(shù)為-1.48~2.16,污染級(jí)別為0~3級(jí),以1級(jí)為主,屬輕度污染;Pb地質(zhì)累計(jì)指數(shù)為0.79~2.96,污染級(jí)別為 1~3級(jí),以2級(jí)為主,屬偏中度污染;As地質(zhì)累計(jì)指數(shù)為-2.68~-0.42,污染級(jí)別為0級(jí),屬無污染。

    運(yùn)用地質(zhì)累計(jì)指數(shù)法顯示7種元素不同污染程度,Pb>Zn>Cu>Cd>Ni>Cr>As,Pb 的污染最為嚴(yán)重,平均級(jí)別屬偏中度污染;Zn,Cu,平均級(jí)別均屬輕度污染;Cd,Ni,Cr和 As污染程度較低,平均級(jí)別均屬無污染。

    4 結(jié) 論

    礦區(qū)周邊土壤重金屬含量分布結(jié)果顯示,土壤中 Cr,Ni,Cu,Zn,Cd,Pb 和 As平均含量分別為59.9,32.23,31.46,99.29,0.32,113.14 和 8.23 mg/kg,分別是河南省土壤背景值的 0.95,1.18,1.57,1.59,1.60,5.07和0.84倍,Pb的累積程度最嚴(yán)重。

    表7 礦區(qū)土壤地質(zhì)累計(jì)指數(shù)Tab.7 Geoacumulation indexes of the soil in mining area

    單因子指數(shù)法分析結(jié)果表明,該區(qū)域整體土壤中 Cr,Ni,Cu,Zn,Cd,Pb 和 As單因子污染指數(shù)分別為 0.95,1.18,1.57,1.59,1.60,5.07 和 0.84,Pb 屬重度污染,Ni,Cu,Zn 和 Cd 屬輕度污染,As和 Cr屬安全水平。

    內(nèi)梅羅綜合指數(shù)法分析結(jié)果表明,38個(gè)采樣點(diǎn)中,32個(gè)點(diǎn)為重度污染,占采樣點(diǎn)總數(shù)的84%;5個(gè)點(diǎn)為中度污染,占采樣點(diǎn)總數(shù)的13%;1個(gè)點(diǎn)為輕度污染,占采樣點(diǎn)總數(shù)的3%。該區(qū)域土壤已存在不同程度的重金屬污染。

    地質(zhì)累計(jì)指數(shù)法分析結(jié)果表明,Pb污染最為嚴(yán)重,平均級(jí)別屬偏中度污染;Zn和Cu,平均級(jí)別均屬輕度污染;Cd,Ni,Cr和 As污染程度較低,平均級(jí)別均屬無污染。污染程度的順序?yàn)镻b>Zn>Cu>Cd>Ni>Cr>As。

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