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    氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法測定茶葉中21種農(nóng)藥殘留

    2019-04-09 05:10:34焦彥朝王興寧
    中國釀造 2019年3期
    關(guān)鍵詞:正己烷乙腈質(zhì)譜

    李 志,焦彥朝,王興寧*

    (1.六盤水市山地特色生態(tài)產(chǎn)品研究中心,貴州 六盤水 553000;2.貴陽海關(guān)出入境檢驗(yàn)檢疫綜合技術(shù)中心國家果蔬檢測重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(六盤水),貴州 六盤水 553000;3.貴陽海關(guān)出入境檢驗(yàn)檢疫綜合技術(shù)中心,貴州 貴陽 550081)

    茶葉是世界三大飲料之一,而我國是世界茶葉產(chǎn)量第一大國,茶葉出口第二大國[1],為了提高茶葉產(chǎn)量,農(nóng)藥在茶葉病蟲防治中得到了廣泛使用,但由于使用過程中存在濫用、誤用等現(xiàn)象,時(shí)常有殘留農(nóng)藥檢出或超標(biāo)的情況發(fā)生[2]。氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用(gas chromatography-mass spectrometry,GC-MS)法結(jié)合了氣相色譜的高分辨率和質(zhì)譜的高靈敏度的特點(diǎn),能同時(shí)進(jìn)行定性、定量檢測分析,主要適用于分析沸點(diǎn)較低、熱穩(wěn)定性好且分子質(zhì)量較小的化合物[3]。近年來已有大量文獻(xiàn)報(bào)道氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法檢測茶葉中農(nóng)藥多殘留的分析研究,如蘇建峰等[4]采用氣相色譜-質(zhì)譜法檢測茶葉及茶葉加工品中295種農(nóng)藥多殘留;榮杰峰等[5]采用羥基化多管壁碳納米管分散固相萃取-氣相色譜-質(zhì)譜法測定茶葉中21種有機(jī)磷農(nóng)藥;在茶葉農(nóng)藥多殘留檢測中建立快速、準(zhǔn)確的檢測方法,對正確合理使用農(nóng)藥、提升茶葉品質(zhì)具有重大意義。本實(shí)驗(yàn)建立氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法測定茶葉中21種農(nóng)藥殘留,以期滿足日常的茶葉農(nóng)藥殘留檢測。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    乙腈、正己烷(均為色譜純):德國Merck公司;丙酮、甲苯(均為色譜純):美國Tedia試劑公司;氯化鈉、無水硫酸鎂(分析純):國藥集團(tuán)化學(xué)有限公司;Cleanert TPT固相萃取柱:美國Agela公司。

    21種農(nóng)藥標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)(100 μg/mL,1.2 mL):中國計(jì)量院;水城春茶葉:水城縣茶葉發(fā)展有限公司。

    1.2 儀器與設(shè)備

    GCMS-TQ8050氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀(配AOC-20i+s自動(dòng)進(jìn)樣器)、AUX220分析天平:日本島津公司;Talboys數(shù)顯型多管式旋渦混合器:美國Troemner公司;3-18K臺(tái)式高速冷凍離心機(jī):德國Sigma公司;HG200均質(zhì)機(jī):普利賽斯國際貿(mào)易(上海)有限公司;Hei-VAP旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀:德國Heidolph公司;HSE-12B固相萃取儀:天津市恒奧科技發(fā)展有限公司;TWS-12電熱恒溫水浴鍋:上海喆圖科學(xué)儀器有限公司;MM400混合研磨儀:德國ReTsch萊馳公司。

    1.3 方法

    1.3.1 標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制

    分別取單個(gè)農(nóng)藥標(biāo)準(zhǔn)液(100 μg/mL,1.2 mL)各1 mL于3個(gè)10 mL容量瓶中,用丙酮稀釋至刻度,即得質(zhì)量濃度為10 μg/mL混合農(nóng)藥標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液,放于冰箱中冷藏,有效期為3個(gè)月。

    分別移取標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液50 μL、100 μL、200 μL、500 μL、1 000 μL于10 mL容量瓶中,并用丙酮定容至刻度,即得質(zhì)量濃度為0.05μg/mL、0.10μg/mL、0.20μg/mL、0.50μg/mL、1.00 μg/mL的標(biāo)準(zhǔn)工作液。以質(zhì)量濃度(x)為橫坐標(biāo),定量離子對的峰面積(y)為縱坐標(biāo)進(jìn)行線性回歸,得到各組分線性方程及相關(guān)系數(shù)。

    1.3.2 樣品前處理

    稱取5 g試樣(精確至0.000 1 g),于50 mL離心管中,加入15 mL乙腈,分別以回流法、超聲法、旋渦振蕩法提取,提取液以5 000 r/min離心5 min,取上清液于250 mL茄型瓶中。殘?jiān)俅斡?5 mL乙腈重復(fù)提取一次,離心,合并提取液,40℃水浴旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)濃縮至1 mL,待凈化。

    在CleanertTPT固相萃取柱中加入約2cm無水硫酸鈉,用10 mL乙腈-甲苯(3+1,體積比)預(yù)洗Cleanert TPT固相萃取柱,棄去流出液,放入固定架上。將上述樣品濃縮液轉(zhuǎn)移至Cleanert TPT固相萃取柱中,用2 mL乙腈-甲苯洗滌樣品瓶,并將洗滌液移入柱中,重復(fù)3次,再用25 mL乙腈-甲苯洗滌小柱,收集上述所有流出溶液于茄型瓶中,40℃水浴旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)至0.5mL左右,加入5mL正己烷進(jìn)行溶劑交換,重復(fù)上述操作兩次,最終的樣品液體積約為1 mL,用于氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀測定。

    1.3.3 氣相色譜-質(zhì)譜條件

    色譜柱:DB-5MS毛細(xì)管柱(30 m×0.25 mm×0.25 μm);升溫程序:初始溫度60℃,保持1 min,以25℃/min的速率升溫至160℃,再以5℃/min的速率升溫至250℃,最后以10℃/min的速率升溫至300℃,保持10min;載氣為氦氣(He)(純度≥99.999%),流速1.2 mL/min;進(jìn)樣口溫度290℃;進(jìn)樣量1.0 μL;進(jìn)樣方式:不分流進(jìn)樣。電離方式為電子電離(electronic ionization,EI)源;電子能量70 eV;離子源溫度230℃;GC-MS接口溫度280℃;駐留時(shí)間2.5 min;溶劑延遲時(shí)間3 min;質(zhì)譜多反應(yīng)監(jiān)測(multiple reaction monitoring,MRM),參數(shù)見表1。

    表1 21種農(nóng)藥組分CAS號(hào)、MRM參數(shù)Table1 CAS No.and MRM parameters for 21 kinds of pesticides

    續(xù)表

    1.3.4 回收率[6-7]

    采用加標(biāo)回收率對提取方法、提取溶劑、樣品濃縮方法進(jìn)行評(píng)價(jià),其計(jì)算公式:

    式中:X為回收率,%;As為各農(nóng)藥添加到樣品中所測得實(shí)際含量,mg/kg;Ap為空白樣品中各農(nóng)藥的含量,mg/kg;Aa為各農(nóng)藥的標(biāo)準(zhǔn)添加量,mg/kg。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 21種農(nóng)藥混標(biāo)溶液總離子流色譜圖及線性回歸方程

    21種農(nóng)藥混標(biāo)溶液總離子流色譜圖(total ions chromatogram,TIC)如圖1所示;保留時(shí)間和線性回歸方程及相關(guān)系數(shù)R2見表2。

    圖1 21種混合農(nóng)藥標(biāo)品GC-MS分析總離子流色譜圖Fig.1 Total ion chromatogram of the 21 kinds of pesticides mixture standards analysis by GC-MS

    表2 21種農(nóng)藥標(biāo)品的保留時(shí)間、線性回歸方程及相關(guān)系數(shù)Table2 Retention time,linear regression equation and correlation coefficient of 21 kinds of pesticides standards

    由表2可知,在確定色譜柱及儀器分析條件下,21種農(nóng)藥標(biāo)準(zhǔn)品在0.05~1.00 μg/mL質(zhì)量濃度范圍內(nèi)線性關(guān)系良好,相關(guān)系數(shù)(R2)均>0.998。

    2.2 提取方法的考察

    超聲提取是利用超聲波的機(jī)械效應(yīng)和空化效應(yīng)使其樣品細(xì)胞破裂[8-12],從而使提取物溶于溶劑達(dá)到提取目的;旋渦振蕩提取是利用旋渦混合器劇烈振蕩,加速提取物溶于溶劑;回流浸提是利用溶質(zhì)通過細(xì)胞壁的滲透作用,從而完成提取。在相同時(shí)間內(nèi)采取不同的提取方法提取,各農(nóng)藥回收率如表3所示。由表3可知,超聲提取回收率在3種提取方法中最高,其次是旋渦振蕩提取,回流法提取回收率最低,因此,選超聲提取為宜。

    表3 不同提取方法對回收率的影響Table3 Effect of different extraction methods on recovery rate

    2.3 提取溶劑的考察

    茶葉中農(nóng)藥檢測常用的提取溶劑有乙腈、正己烷-丙酮混合溶劑、乙酸乙酯等,不同溶劑對農(nóng)藥殘留的提取效率有一定影響[13-14]。本研究采用超聲提取方法及等劑量的提取溶劑,對比乙腈、正己烷-丙酮(1∶1,V/V)混合溶劑、乙酸乙酯這3種溶劑的提取效果,得到了不同提取溶劑與相應(yīng)農(nóng)藥的回收率如表4所示。由表4可知,乙腈與正己烷-丙酮(1∶1,V/V)混合溶劑提取效果相當(dāng),乙酸乙酯次之,平均回收率分別是89.24%、90.05%、86.81%,但因乙腈濃縮速度慢、毒性高,故正己烷-丙酮(1∶1,V/V)混合溶劑為優(yōu)選提取溶劑。

    表4 不同提取溶劑對回收率的影響Table4 Effect of different extraction solvents on recovery rate

    2.4 樣品濃縮方式的考察

    樣品濃縮方式不同對農(nóng)藥的測定有較大影響[15-17]。本試驗(yàn)分別考察水浴蒸發(fā)濃縮、旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)濃縮、氮吹濃縮等對茶葉回收率的影響,如表5所示。由表5可知,3種不同濃縮方式得到的平均回收率分別是80.62%、82.81%、88.19%,氮吹濃縮得到的平均回收率最高,旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)濃縮次之,水浴蒸發(fā)濃縮最低。水浴蒸發(fā)濃縮因溫度過高可能導(dǎo)致農(nóng)藥發(fā)生降解,故回收率在3種濃縮方式中最低;旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)濃縮可能因濃縮過程中提取液與濃縮瓶壁接觸面積過大,一部分農(nóng)藥附著在瓶壁上而未被最終的溶劑沖洗下來,從而導(dǎo)致回收率相對較低。故選擇氮吹濃縮為宜。

    表5 不同濃縮方法對回收率的影響Table5 Effect of different concentration methods on recovery rate

    2.5 茶葉中21種農(nóng)藥殘留檢出限、精密度和回收率試驗(yàn)

    以空白基質(zhì)產(chǎn)生3倍信噪比(signal-to-noise ratio,S/N)計(jì)算檢出限[18-22],用mg/kg表示。分別向空白茶葉基質(zhì)中添加1 mL 0.25 μg/mL、1.00 μg/mL及2.00 μg/mL的21種農(nóng)藥混合標(biāo)準(zhǔn)溶液,使其樣品中分別含有0.05、0.20和0.40 mg/kg的3個(gè)水平,每個(gè)水平重復(fù)測定6次,檢出限、回收率和精密度測定結(jié)果見表6。由表6可知,茶葉樣品中21種農(nóng)藥殘留的檢出限為0.002 7~0.021 7 mg/kg,平均回收率為83.46%~92.13%,相對標(biāo)準(zhǔn)偏差(relative standard deviation,RSD)為4.88%~8.51%。

    表6 茶葉中21種有機(jī)農(nóng)藥檢出限、回收率和精密度試驗(yàn)Table6 Detection limits,recovery rates and precision of 21 kinds of organic pesticides in tea

    續(xù)表

    2.6 實(shí)際樣品的檢測

    選水城春茶葉作為檢測樣品,按照所建立檢測方法對其進(jìn)行21種農(nóng)藥測定,檢測結(jié)果見表7。由表7可知,水城春茶葉中檢出5種農(nóng)藥,分別是速滅磷0.023 mg/kg、甲胺磷0.043 mg/kg、毒死蜱0.038 mg/kg、喹硫磷0.013 mg/kg、噠螨靈0.021 mg/kg。

    表7 實(shí)際茶葉樣品的檢測結(jié)果Table7 Determination results of tea samples

    3 結(jié)論

    通過對茶葉提取方法、提取溶劑、濃縮方式步驟的優(yōu)化,建立了一種高效、簡單的測定茶葉中21種農(nóng)藥殘留檢測方法。該方法選用正己烷-丙酮(1∶1,V/V)混合溶劑進(jìn)行超聲提取,提取液用氮吹儀進(jìn)行濃縮至1~2 mL過Cleanert TPT固相萃取柱凈化,用乙腈-甲苯(3∶1,V/V)洗脫,濃縮至1 mL進(jìn)行GC-MS分析。該方法的平均回收率為83.46%~92.13%,RSD為4.88%~8.51%,檢出限為0.002 7~0.021 7 mg/kg。與其他農(nóng)藥殘留檢測方法比,具有提取效率高、溶劑用量少、操作簡單等優(yōu)點(diǎn),在實(shí)際茶葉農(nóng)藥殘留檢測中得到了廣泛應(yīng)用,能滿足日常的茶葉農(nóng)藥殘留檢測。

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