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    超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法測定4種漿果中5-硝基鄰甲氧基苯酚鈉和對硝基苯酚鈉殘留量

    2019-04-09 06:49:08邱世婷毛建霏
    西南農(nóng)業(yè)學報 2019年2期
    關(guān)鍵詞:硝基苯樹莓甲氧基

    許 旭,侯 雪, 韓 梅,邱世婷,毛建霏

    (1.中國科學院成都有機化學研究所,四川 成都 610041;2. 四川省農(nóng)業(yè)科學院分析測試中心,四川 成都 610066;3.農(nóng)業(yè)部農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全風險評估實驗室(成都),四川 成都 610066;4.中國科學院大學,北京 100049)

    【研究意義】植物生長調(diào)節(jié)劑(PGRs)是一類具有天然植物激素生理活性的人工合成的小分子化合物,能夠有效促進、抑制或改變植物生長發(fā)育[1-3]。5-硝基鄰甲氧基苯酚鈉(Sodium 5-nitroguaiacolate, 5NG)和對硝基苯酚鈉(Sodium para-nitrophenolate, SD2)作為復硝酚鈉的主要成分,是一種高效的PGRs,可通過提高細胞活力、促進細胞原生質(zhì)流動從而加速細胞生長,提高產(chǎn)量并增強抗逆能力[4-5]。此外,5NG和SD2還作為魚、蝦等生長藥物添加劑,廣泛應用于水產(chǎn)養(yǎng)殖業(yè)中[6]。雖然5NG和SD2毒性較低,但長期食用含有5NG和SD2的食品,會對人類的身體產(chǎn)生潛在的危害[7]?!厩叭搜芯窟M展】目前,國內(nèi)外對5NG和SD2的研究不夠深入,其殘留安全期和毒理機制尚不明確,5NG和SD2在食物和環(huán)境中的毒性及殘留成為近幾年來人們越來越關(guān)心的問題。雖然,許多國家和組織對可食用植物中常用PGRs的最大殘留限量(MRLs)值有各自的規(guī)定[8-11],但對5NG和SD2尚未有明確規(guī)定。關(guān)于硝基酚類化合物的檢測方法主要有分光光度法、電位法、氣相色譜法、高效液相色譜法、氣相色譜-質(zhì)譜法和液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法等[12-16]。HPLC基質(zhì)干擾嚴重,靈敏度低,不能提供分析物的結(jié)構(gòu)信息,容易出現(xiàn)假陽性;GC-MS測定時往往需要衍生化,操作繁瑣;而LC-MS/MS以保留時間、離子對及離子比率作為定性標準,靈敏度高、準確性好。目前,國內(nèi)外已有很多采用LC-MS/MS測定食品中其他PGRs殘留量的報道[17-19],但對5NG和SD2的研究較少,不能滿足檢測樣品種類的要求?!颈狙芯壳腥朦c】本文通過優(yōu)化色譜條件及質(zhì)譜參數(shù),建立了UPLC-MS/MS檢測4種水果中5NG和SD2的分析方法?!緮M解決的關(guān)鍵問題】以期為漿果中5NG和SD2殘留量的快速檢測提供便捷的手段。

    1 材料與方法

    1.1 儀器與試劑

    島津LC-30 AD UPLC液相色譜儀(日本Shimadzu公司)和AB SCIEX QTRAP 4500串聯(lián)質(zhì)譜儀(美國AB公司),植物生長調(diào)節(jié)劑標準物質(zhì):對硝基苯酚鈉和5-硝基鄰甲氧基苯酚鈉購自Dr. Ehrenstorfer公司,純度均>97 %。乙腈、甲醇、甲酸、乙酸氨均為色譜純(美國Fisher Scientific公司)。

    1.2 標準溶液的配制

    1.2.1 標準儲備液配制 分別準確稱取對硝基苯酚鈉和5-硝基鄰甲氧基苯酚鈉標準品,用甲醇配制濃度為100 mg/L的標準儲備液,-18 ℃儲存,再移取儲備液各1 mL,定容至50 mL,配置成2 mg/L的混合標準工作液。

    1.2.2 基質(zhì)匹配混合標準工作液配制 取不含待測物的藍莓、樹莓、草莓及車厘子樣品,按1.3節(jié)的前處理方法制得空白基質(zhì)溶液,并用其稀釋混合標準工作溶液,配成0.02、0.04、0.20、0.40、0.80、1.60和2.00 mg/kg的基質(zhì)匹配混合標準工作溶液,現(xiàn)配現(xiàn)用。

    1.3 樣品前處理

    提?。簻蚀_稱取10.0 g(精確至0.1 g)樣品于50 mL具塞離心管中,加入20 mL乙腈,渦旋1 min混勻。

    分配:加入4.0 g無水硫酸鎂、1.0 g氯化鈉,迅速振搖,渦旋2 min,5000 r/min離心5.0 min,取上清液1∶1(v/v)加水稀釋后,過0.22 μm濾膜,上機檢測。

    1.4 超高效液相色譜條件

    色譜柱:CAPCELL PKA-C18 色譜柱(100 mm×2.1 mm,2 μm);流動相:A為含5 mmol/L乙酸銨和0.1 %甲酸的水溶液,B為甲醇;流速:0.3 mL/min;進樣量:5 μl;柱溫:35 ℃。梯度洗脫程序為:0~2 min,10 %B-50 %B;2~6 min,50 %B-90 %B;6~6.1 min,90 %B-10 %B。

    1.5 質(zhì)譜條件

    采用電噴霧離子源(ESI)負離子模式、多反應監(jiān)測(MRM)掃描。電噴霧電壓(IS):-4500 V;離子源溫度:550 ℃;霧化氣(GS1):60 psi;輔助氣(GS2):60 psi;氣簾氣(CUR):40 psi; 定性離子對、定量離子對、去簇電壓(Declusteringpotential: DP)和碰撞能(Collision energy:CE)見表1。

    表1 2種植物生長調(diào)節(jié)劑的保留時間及質(zhì)譜參數(shù)

    圖1 MRM下對硝基苯酚鈉和5-硝基鄰甲氧基苯酚鈉的提取離子流色譜圖Fig.1 The extracted ion chromatograms of 5NG and SD2 under the MRM

    1.6 基質(zhì)效應

    通過相對響應值法(基質(zhì)效應=空白基質(zhì)標準響應值/純?nèi)軇藴薯憫?,考察分析物的基質(zhì)效應。當比值大于1時為基質(zhì)增強效應,反之,為基質(zhì)抑制效應[20-21]。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 質(zhì)譜條件的優(yōu)化

    使用直接進樣分析目標化合物的標準溶液,優(yōu)化5NG和SD2 2種植物生長調(diào)節(jié)劑的質(zhì)譜條件。在負離子掃描模式下,發(fā)現(xiàn)2種化合物均可產(chǎn)生穩(wěn)定的[M-H]-,選擇[M-H]-作為2種植物調(diào)節(jié)劑的母離子,逐級優(yōu)化離子對的碰撞能量和去簇電壓,從而得到響應相對更高的MRM相應,優(yōu)化后的參數(shù)設(shè)置見表1?;谝呀?jīng)優(yōu)化的質(zhì)譜條件,建立LC-MS/MS分析方法。2種植物生長調(diào)節(jié)劑5NG和SD2的提取離子流色譜圖如圖1所示。

    2.2 基質(zhì)效應

    基質(zhì)效應是指基質(zhì)中的某些共提取物組分對待測物的測定準確度的影響。LC-MS/MS中基質(zhì)成分雖可以不被監(jiān)測,但會隨目標物共流出,從而影響化合物的離子化效率,從而抑制或增強化合物信號[22-23]。這可能是因為非揮發(fā)性的共流出成分在毛細管出口尖端時,與分析物競爭電離,阻礙或增強了分析物的離子化效果[24-25]。為了提高待測化合物的測定準確度,應對不同基質(zhì)產(chǎn)生的基質(zhì)效應進行評價,從而選擇合適方法減小基質(zhì)效應的影響。本文采用相對響應值法對對硝基苯酚鈉和5-硝基鄰甲氧基苯酚鈉在不同基質(zhì)提取液中的基質(zhì)效應進行評價(表2)。4種水果基質(zhì)均對對硝基苯酚鈉和5-硝基鄰甲氧基苯酚鈉有不同程度的基質(zhì)效應,其中藍莓、樹莓和車厘子主要表現(xiàn)為基質(zhì)增強效應,而草莓表現(xiàn)為基質(zhì)抑制效應。因此,基質(zhì)效應不可忽略,應采用空白基質(zhì)匹配標準溶液,進行定量分析。

    2.3 方法的線性范圍和檢出限

    取1.2.2節(jié)的基質(zhì)匹配混合標準工作溶液,在儀器工作條件下進行分析,采用外標法定量,根據(jù)5NG和SD2的定量MRM峰面積(Y)對質(zhì)量濃度(X)繪制基質(zhì)匹配標準曲線。以3倍信噪比計算方法檢出限,10倍信噪比計算方法定量限。如表3所示:在0.02~2.00 mg/kg范圍內(nèi),5NG和SD2線性關(guān)系良好,相關(guān)系數(shù)(r)均大于0.9968,方法的檢出限在0.28~0.73 μg/kg,定量限在0.93~2.43 μg/kg。

    表2 對硝基苯酚鈉和5-硝基鄰甲氧基苯酚鈉在不同基質(zhì)提取液中的基質(zhì)效應

    表3不同基質(zhì)中2種植物調(diào)節(jié)劑的線性方程、相關(guān)系數(shù)、檢出限和定量限

    Table 3 Linear equations, correlation coefficients (r), limits of detection (LODs) and limits of quantitation (LOQs) for two plant growth regulators in different matrices

    化合物Compounds基質(zhì)Matrix線性方程Regression equationrLOD(μg/kg)LOQ(μg/kg)5NG藍莓Y=8.98×106X-4.16×1040.99970.732.43樹莓Y=8.94×106X-1.99×1040.99990.632.10草莓Y=7.86×106X-2.85×1040.99980.541.80車厘子Y=1.59×106X-6855.70.99910.712.37SD2藍莓Y=5.13×106X+7.31×1040.99910.431.43樹莓Y=5.43×106X+9.07×1040.99690.401.33草莓Y=4.93×106X+6.87×1040.99680.321.07車厘子Y=5.53×106X+1.17×1050.99850.280.93

    表4 2種植物調(diào)節(jié)劑在不同基質(zhì)中的添加回收率及相對標準偏差(n=6)

    2.4 方法的精密度和準確度

    取空白基質(zhì)樣品,添加適量相當于0.02、0.04、0.40和2.00 mg/kg的混合標準工作溶液,按1.3節(jié)的條件平行測定6次。如表4所示:添加回收率在91.75 %~112.67 %,相對標準偏差(RSD)在1.07 %~5.76 %,符合方法學要求。

    3 討 論

    本文通過優(yōu)化色譜條件,建立了超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法 (UPLC-MS/MS)同時測定藍莓、樹莓、草莓和車厘子中5-硝基對甲氧基苯酚鈉和對硝基苯酚鈉殘留量的分析方法。樣品用乙腈提取,鹽析除水后直接離心,取上清液進行檢測,無需富集濃縮等特殊凈化步驟。而后對基質(zhì)效應進行評價,4種水果基質(zhì)均對對硝基苯酚鈉和5-硝基鄰甲氧基苯酚鈉有不同程度的基質(zhì)效應,其中藍莓、樹莓和車厘子主要表現(xiàn)為基質(zhì)增強效應,而草莓表現(xiàn)為基質(zhì)抑制效應。在0.02~2.00 mg/kg范圍內(nèi),5NG和SD2的質(zhì)量濃度與對應的峰面積間線性關(guān)系良好,相關(guān)系數(shù)均大于0.9968。5-硝基對甲氧基苯酚鈉和對硝基苯酚鈉在漿果類水果(藍莓、樹莓、草莓及車厘子)中的檢出限(LOD)別為0.28~0.73 μg/kg,定量限(LOQ)為0.93~2.43 μg/kg。在4個添加水平下,樣品添加回收試驗的平均回收率為91.75 %~112.67 %,相對標準偏差為1.07 %~5.76 %(n=6)。

    4 結(jié) 論

    實驗建立了藍莓、樹莓、草莓和車厘子中5-硝基對甲氧基苯酚鈉和對硝基苯酚鈉殘留量的快速分析方法。該方法前處理過程簡單、方法靈敏度高、線性關(guān)系、回收率和精密度均能滿足農(nóng)藥殘留分析的要求??勺鳛闈{果中5-硝基對甲氧基苯酚鈉和對硝基苯酚鈉的快速確證和測定方法。

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