厚度誤差對THz-TDS的測量不確定度分析

董海龍， 汪家春， 劉瑞煌， 馬冬曉， 趙大鵬

(國防科技大學(xué)電子對抗學(xué)院 脈沖功率激光技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 安徽 合肥 230000)

1 引 言

太赫茲(Terahertz,THz)波通常指電磁輻射頻率在0.1～10 THz(波長在30 μm～3 mm)范圍內(nèi)的電磁波，具有瞬態(tài)性、低能性、相干性、寬帶性及強(qiáng)穿透性(對非金屬物質(zhì)、非極性物質(zhì))等特性[1-4]。太赫茲時(shí)域光譜系統(tǒng)(Terahertz time domain system,THz-TDS)是太赫茲技術(shù)的一項(xiàng)重要應(yīng)用，可通過測量得到材料的光學(xué)常數(shù)，如折射率、介電常數(shù)、吸收系數(shù)等，廣泛應(yīng)用于物質(zhì)鑒定和成分分析領(lǐng)域[5-6]。目前，受設(shè)備控制精度、系統(tǒng)噪音以及實(shí)驗(yàn)操作、數(shù)據(jù)處理過程的影響，研究人員在利用THz-TDS進(jìn)行參數(shù)測量過程中會出現(xiàn)或大或小的誤差，得到不同的測量結(jié)果。如Nakanishi和Reid等在文獻(xiàn)中報(bào)道，測得水在0.5 THz的折射率分別為2.3和2.05左右，存在較大差異[7-8]。本文以厚度誤差對透射式THz-TDS測量固體光學(xué)常數(shù)的影響進(jìn)行分析，并通過實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了分析模型的有效性，對測量過程及結(jié)果分析具有一定的指導(dǎo)意義。

2 基于菲涅爾公式的THz-TDS光學(xué)常數(shù)提取方法

材料的光學(xué)常數(shù)是用來表征其宏觀光學(xué)性質(zhì)的物理量，一般包括復(fù)折射率、介質(zhì)損耗、電導(dǎo)率、吸收系數(shù)等[9-10]。這些參數(shù)之間是相互關(guān)聯(lián)的，一般可利用已知的一個(gè)或者一組參數(shù)計(jì)算出其他參數(shù)。材料的光學(xué)常數(shù)不是常數(shù)，而是頻率的函數(shù)。通常，我們用材料的復(fù)折射率描述其宏觀光學(xué)性質(zhì)，可表示為：

(1)

式中，n(w)為材料的折射率，描述材料的色散情況；k(w)為材料的消光系數(shù)，描述材料的損耗；w為角頻率。材料的吸收系數(shù)α(w)也可以通過消光系數(shù)k(w)求得：

(2)

太赫茲時(shí)域光譜系統(tǒng)的關(guān)鍵特征是可以有效地測量材料在太赫茲波段下透過系數(shù)的振幅和相位，得到材料在太赫茲波段下的物理和化學(xué)信息，可用于提取材料在太赫茲波段的光學(xué)常數(shù)，如介電常數(shù)、復(fù)折射率等，在半導(dǎo)體材料、電介質(zhì)材料、生物大分子(如DNA、蛋白質(zhì))以及超材料等研究中具有重要作用[11]。

法國的Duvillaret等提出一種基于菲涅爾公式的解析法，利用透射式THz-TDS測量材料的折射率和吸收系數(shù)等[12-13]。該方法適用于提取對太赫茲吸收較弱的材料，如非金屬、非極性材料等，對強(qiáng)吸收材料并不適用。該方法在進(jìn)行材料光學(xué)常數(shù)提取過程中必須滿足以下條件：(1)測量表面是平行且光滑的片狀樣品；(2)待測樣品上下表面的介質(zhì)滿足磁各向同性，介質(zhì)的電磁場響應(yīng)是線性的，如正常條件下的空氣、真空或惰性氣體等；(3)測量樣品較厚，可忽略多次反射的回波造成的法布里-珀羅震蕩。

如圖1，入射太赫茲脈沖由介質(zhì)a進(jìn)入介質(zhì)b，并在其間發(fā)生透射和反射，由介質(zhì)b射出介質(zhì)a。

圖1 太赫茲波在樣品中的透射與反射

Fig.1 Transmission and reflection of THz wave in the sample

FP(w)，

(3)

(4)

(5)

(6)

3 厚度誤差對透射式THz-TDS測量過程的分析與仿真計(jì)算

由上節(jié)分析可知，利用透射式THz-TDS可直接測量獲得材料在太赫茲波段的光學(xué)常數(shù)。然而，THz-TDS通常由機(jī)械裝置、光學(xué)部件和電子元件等部分組成，各個(gè)部分的控制精度、響應(yīng)誤差、系統(tǒng)噪聲以及實(shí)驗(yàn)操作、數(shù)據(jù)處理等方面均會影響材料光學(xué)常數(shù)的準(zhǔn)確性。因此，分析THz-TDS測試的不確定度對于準(zhǔn)確提取材料光學(xué)常數(shù)具有重要的意義[14-15]。本文從厚度誤差方面研究其對提取材料光學(xué)常數(shù)準(zhǔn)確度的影響，旨在提高后續(xù)材料光學(xué)常數(shù)研究的準(zhǔn)確性。

3.1 厚度誤差對透射式THz-TDS測量的不確定度分析

圖2是透射式THz-TDS的結(jié)構(gòu)圖，其光譜分析屬于相干分析。來自相同激光光源的一束激光經(jīng)半透鏡后，一束進(jìn)入發(fā)射天線產(chǎn)生太赫茲波，透過樣品；另一束激光經(jīng)過延遲裝置進(jìn)入探測天線，對經(jīng)過樣品的太赫茲波進(jìn)行數(shù)值采樣，得到時(shí)域光譜。對時(shí)域信號進(jìn)行離散Fourier變換，得到頻域光譜。

圖2 透射式THz-TDS結(jié)構(gòu)圖

根據(jù)圖1，太赫茲脈沖在樣品中的傳輸距離d是樣品厚度l和折射角β的函數(shù)，其表達(dá)式為

(7)

從公式(7)可得傳輸距離d的方差，表達(dá)式如下：

(8)

根據(jù)Snell’s 方程，折射角β與入射角θ、空氣折射率n0和樣品折射率n有關(guān)，表達(dá)式為

(9)

假設(shè)樣品的折射率n和空氣折射率n0是測量準(zhǔn)確的，則入射角的方差表達(dá)式為

(10)

(11)

根據(jù)公式(5)和(6)，此時(shí)只考慮樣品厚度誤差對折射率誤差的影響。由公式(8)和(11)，樣品折射率和消光系數(shù)的方差可以簡化為：

(12)

(13)

3.2 厚度誤差對透射式THz-TDS測量的不確定度模型仿真

圖3 太赫茲時(shí)域及頻域信號

根據(jù)厚度誤差對透射式THz-TDS測量的不確定度分析，取樣品厚度的標(biāo)準(zhǔn)差σl=5 μm，研究不同頻率下由σl對提取樣品折射率和消光系數(shù)造成的影響。根據(jù)公式(12)、(13)，利用MATLAB進(jìn)行數(shù)值仿真，結(jié)果如圖4所示。

圖4 樣品厚度誤差σl=5 μm對提取光學(xué)常數(shù)的影響。(a)折射率標(biāo)準(zhǔn)差；(b)樣品消光系數(shù)標(biāo)準(zhǔn)差。

Fig.4 Standard deviation of optical constants effected byσl=5 μm. (a) Standard deviation of refractive index. (b)Standard deviation of coefficient of light extinction.

圖5 不同樣品厚度誤差對提取光學(xué)常數(shù)的影響。(a)折射率標(biāo)準(zhǔn)差;(b)樣品消光系數(shù)標(biāo)準(zhǔn)差。

Fig.5 Standard deviation of optical constants effected by differertσlfrom 1 to 10 μm. (a) Standard deviation of refractive index. (b) Standard deviation of coefficient of light extinction.

由圖4可知，樣品光學(xué)常數(shù)的測量不確定度受樣品厚度誤差的影響。由圖4(a)可發(fā)現(xiàn)，在σl一定的情況下，折射率不受頻率的影響；在圖4(b)中，折射率雖然隨頻率的變化而變化，但是變化幅度很小，僅為10-7數(shù)量級，可認(rèn)為不受相應(yīng)誤差條件下頻率的影響。由兩圖可知，折射率和消光系數(shù)的測量受樣品厚度誤差的影響幾乎相同。

取樣品厚度的標(biāo)準(zhǔn)差σl從1～10 μm遞增，研究σl對提取樣品折射率和消光系數(shù)的影響，結(jié)果如圖5所示。

由圖5可知，在樣品厚度為1 mm時(shí)，樣品折射率和消光系數(shù)的測量誤差隨厚度誤差的增大而增大。在厚度誤差為1 μm時(shí)，變化幅度為10-3數(shù)量級。當(dāng)厚度存在10 μm的測量誤差時(shí)，系統(tǒng)的測量結(jié)果將出現(xiàn)10-2數(shù)量級的變化幅度。

4 厚度誤差對THz-TDS測量實(shí)驗(yàn)

上節(jié)分析了樣品厚度誤差對透射式THz-TDS測量固體光學(xué)常數(shù)的影響情況，并建立了誤差對測量結(jié)果的影響模型。為了驗(yàn)證模型的有效性，選擇硅片為測試樣品，進(jìn)行太赫茲時(shí)域光譜測量實(shí)驗(yàn)，提取硅片在太赫茲波段的折射率，驗(yàn)證厚度誤差對提取樣品光學(xué)常數(shù)不確定度模型的有效性。

4.1 實(shí)驗(yàn)準(zhǔn)備

硅是常用的半導(dǎo)體材料，主要包括單晶硅、多晶硅以及非晶硅。其中，單晶硅具有完整的點(diǎn)陣結(jié)構(gòu)，在不同的方向上具有不同的性質(zhì)，是一種性能優(yōu)良的半導(dǎo)體材料，其純度高達(dá)99.9999%以上。實(shí)驗(yàn)選取單晶硅作為樣品，有以下幾個(gè)主要原因：(1)單晶硅具有表面平整光滑、內(nèi)外表層相互平行的特點(diǎn)，適合用于THz-TDS的實(shí)驗(yàn)測量。(2)硅屬于非金屬物質(zhì)，反射率較低，適用于透射式THz-TDS的參數(shù)提取測量實(shí)驗(yàn)；(3)大量實(shí)驗(yàn)表明，在遠(yuǎn)紅外波段最透明的半導(dǎo)體材料就是高阻的單晶硅；(4)國內(nèi)外進(jìn)行了大量單晶硅材料在太赫茲頻段的特性研究，已獲得相關(guān)的光學(xué)特性和參數(shù)，可為實(shí)驗(yàn)測試結(jié)果提供數(shù)據(jù)支撐[17]。實(shí)驗(yàn)樣品選取4種不同厚度的P型單拋單晶硅，其表面光滑拋光，用電子數(shù)顯千分尺對樣品厚度進(jìn)行多次測量，獲得平均厚度分別為303，502，710，994 μm。

4.2 實(shí)驗(yàn)過程

實(shí)驗(yàn)采用TDS-1010飛秒激光THz-TDS進(jìn)行測量，脈沖光斑尺寸為22 mm(聚焦光束為2.0 mm)，寬度<100 fs，中心波長1 060 nm，系統(tǒng)光譜范圍為0.1～5 THz。實(shí)驗(yàn)過程中，利用樣品夾將單晶硅片垂直立于樣品架，使入射太赫茲脈沖垂直入射到樣品表面。在測量過程中，采用加充氮?dú)鈱悠穫}中的空氣濕度進(jìn)行控制，利用中央空調(diào)對室內(nèi)溫度進(jìn)行調(diào)節(jié)。

對每片單晶硅的太赫茲時(shí)域光譜信號交替測量5次，獲得5次測量的太赫茲時(shí)域及頻域信號平均值，為提取和分析單晶硅的光學(xué)常數(shù)提供數(shù)據(jù)來源。如圖6所示，是厚度為303 μm單晶硅樣品5次實(shí)驗(yàn)測量的時(shí)域及頻域平均值。圖6(a)記錄的是在干燥空氣中(加充氮?dú)狻h(huán)境溫度為25 ℃)，參考信號(即空氣)和厚度為303 μm的單晶硅片樣品的太赫茲時(shí)域光譜信號，表示經(jīng)過樣品的太赫茲脈沖電場隨時(shí)間的變化情況。圖6(b)是時(shí)域信號經(jīng)過Fourier變換得到的脈沖頻域分布。

圖6 樣品的太赫茲光譜圖。(a)太赫茲時(shí)域光譜信號；(b)太赫茲頻域信號。

Fig.6 Terahertz spectroscopy of sample. (a) Terahertz time-domain spectral signal. (b) Terahertz frequency domain signal.

從圖6(a)可以看出，在太赫茲時(shí)域光譜中，具有單晶硅片時(shí)，時(shí)域信號峰值相對于參考信號峰值存在一定的延遲，且信號的峰值強(qiáng)度也存在一定的衰減。峰值出現(xiàn)延遲的原因是樣品在太赫茲波段的折射率大于空氣的折射率。在探測距離，即發(fā)射天線與探測天線位置固定的情況下，樣品折射率的增大相當(dāng)于增大了太赫茲脈沖的光程，而該系統(tǒng)中脈沖的探測屬于相干探測，增加的光程需要系統(tǒng)延遲線進(jìn)行補(bǔ)償，因此峰值出現(xiàn)了延遲現(xiàn)象。由于樣品對太赫茲脈沖存在一定的衰減，故樣品信號峰值強(qiáng)度出現(xiàn)一定的衰減。從圖6(b)可以看出，樣品信號在不同的頻率處太赫茲脈沖的衰減過程不同，脈沖信號在樣品中的透過率也不一樣。利用相關(guān)軟件，分別代入測量的4塊樣品的光譜數(shù)據(jù)和平均厚度，計(jì)算獲得每塊樣品在太赫茲波段的折射率，如圖7所示。

圖7 實(shí)驗(yàn)獲取樣品的折射率

從圖7可以看出，4塊不同厚度樣品的折射率隨頻率上下波動(dòng)，且在頻率較高處，樣品的折射率振蕩更大一些，這可能是受測量過程中系統(tǒng)誤差影響，如系統(tǒng)噪音、延遲線位置偏差、Fabry-Perot效應(yīng)引起的反射誤差。在頻率較高處，如1.5 THz以上(波長200 μm)，脈沖信號弱，信噪比低，對測量結(jié)果產(chǎn)生更大的振蕩。

利用相關(guān)軟件，可獲得樣品在太赫茲波段下的平均折射率。根據(jù)公式(12)，只考慮厚度誤差對提取樣品折射率誤差的影響，計(jì)算樣品折射率的標(biāo)準(zhǔn)差。利用測量獲得平均折射率，考慮實(shí)驗(yàn)測量厚度誤差為微米量級，σl為1～10 μm，測量不同的厚度誤差下樣品折射率的變化值，將數(shù)據(jù)擬合獲得對應(yīng)的影響曲線，如圖8所示。

由圖8可知，對于每塊樣品，隨著厚度誤差的增大，系統(tǒng)測量樣品的折射率偏差也隨之增大。對于較厚樣品，相同厚度誤差對其測量結(jié)果影響較小，原因在于當(dāng)樣品較厚時(shí)，太赫茲脈沖反射波的光程較大，多次脈沖對主脈沖影響較小。對于厚度為994 μm的樣品，當(dāng)厚度誤差為1 μm時(shí)，系統(tǒng)測量樣品的折射率偏差為10-3左右；當(dāng)厚度誤差為10 μm時(shí)，偏差為0.012，符合厚度誤差對系統(tǒng)測量不確定度模型。

圖8 厚度誤差對系統(tǒng)提取樣品折射率的影響

Fig.8 Effect of sample refractive index carried by thickness error

5 結(jié) 論

本文基于菲涅爾公式的透射式THz-TDS光學(xué)常數(shù)提取方法，分析了厚度誤差在測量過程中的不確定度模型，并利用MATLAB編程軟件對模型進(jìn)行了仿真分析。由模型可知，當(dāng)樣品厚度為1 mm時(shí)，厚度存在1 μm的誤差便會對樣品折射率和消光系數(shù)的提取產(chǎn)生10-3數(shù)量級的誤差。以單晶硅片為測試樣品進(jìn)行光譜測量實(shí)驗(yàn)，研究厚度誤差對系統(tǒng)測量不同厚度的樣品折射率的影響情況。實(shí)驗(yàn)表明，樣品厚度為994 μm(接近1 mm)時(shí)，在厚度存在1 μm的測量誤差情況下，系統(tǒng)測量的樣品折射率偏差為0.001 2，接近模型的仿真值，驗(yàn)證了該分析模型的有效性，對測量過程及結(jié)果分析具有一定的指導(dǎo)意義。由于系統(tǒng)各部分在控制精度、響應(yīng)誤差、系統(tǒng)噪聲以及實(shí)驗(yàn)操作等方面均會對系統(tǒng)測量過程產(chǎn)生影響，故實(shí)驗(yàn)結(jié)果與模型仿真結(jié)果存在一定的差異，有待下一步開展分析驗(yàn)證。