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    聚乙烯醇薄膜中茶多酚向水中釋放的不同動(dòng)力學(xué)模型比較分析

    2019-03-08 08:50:04陳晨偉許哲瑋馬亞蕊張勤軍唐智鵬楊福馨
    食品科學(xué) 2019年3期
    關(guān)鍵詞:茶多酚薄膜規(guī)律

    陳晨偉,許哲瑋,馬亞蕊,謝 晶,*,張勤軍,唐智鵬,楊福馨

    (1.上海海洋大學(xué)食品學(xué)院,上海 201306;2.上海水產(chǎn)品加工及貯藏工程技術(shù)研究中心,上海 201306;3.農(nóng)業(yè)部水產(chǎn)品貯藏保鮮質(zhì)量安全風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估實(shí)驗(yàn)室(上海),上海 201306;4.食品科學(xué)與工程國(guó)家級(jí)實(shí)驗(yàn)教學(xué)示范中心(上海海洋大學(xué)),上海 201306)

    隨著食品包裝技術(shù)的不斷發(fā)展,活性包裝薄膜材料作為一種非常具有發(fā)展前景的包裝技術(shù),已經(jīng)受到國(guó)內(nèi)外研究人員的廣泛關(guān)注。釋放型食品活性包裝薄膜是活性包裝薄膜材料的一種,是指將抗菌劑、抗氧化劑等活性物質(zhì)加入塑料薄膜材料中,在食品貯藏過(guò)程中能從薄膜內(nèi)向食品中釋放出活性物質(zhì),延長(zhǎng)食品貨架壽命、改進(jìn)感官品質(zhì)、提高食品安全性,從而維持食品品質(zhì)[1]。

    聚乙烯醇(poly-(vinyl alcohol),PVA)是一種多羥基的合成高分子聚合物,具有優(yōu)異的生物相容性、成膜性、透明性、氣體阻隔性、可降解性等優(yōu)點(diǎn)[2-4],被廣泛應(yīng)用于包裝材料、醫(yī)藥等領(lǐng)域,已被美國(guó)農(nóng)業(yè)部批準(zhǔn)用于肉類、家禽類食品的包裝[5]。因此,國(guó)內(nèi)外學(xué)者開(kāi)展了大量以PVA為基材的活性包裝薄膜研究,制備得到含不同類型活性物質(zhì)的具有抗菌、抗氧化性能的包裝薄膜[6-14],延長(zhǎng)了奶酪、牛肉、鳊魚(yú)等食品的貨架期[15-18]。對(duì)于釋放型活性包裝薄膜,其抗菌/抗氧化功能性的實(shí)現(xiàn)是基于活性物質(zhì)從薄膜基質(zhì)向食品中的擴(kuò)散作用。因此,在抗菌/抗氧化包裝薄膜的開(kāi)發(fā)過(guò)程中,掌握薄膜中活性物質(zhì)的釋放規(guī)律極其重要。食品是一個(gè)多成分的復(fù)雜體系,為方便研究,常用食品模擬物代替真實(shí)食品來(lái)進(jìn)行薄膜中活性物質(zhì)的釋放規(guī)律研究,如歐盟法規(guī)中規(guī)定以10%(體積分?jǐn)?shù),下同)乙醇溶液、3%醋酸溶液、20%乙醇溶液及50%乙醇溶液、植物油和聚2,6-二苯基苯乙烷(60~80 目、200 nm)食品模擬物分別代表水性、酸性、含酒精類、高脂肪類和干性食品[19]。大量學(xué)者通過(guò)釋放實(shí)驗(yàn)研究了薄膜在不同食品模擬物體系中活性物質(zhì)的釋放性能,并通過(guò)動(dòng)力學(xué)模型揭示其釋放規(guī)律[20-23]。常用的動(dòng)力學(xué)模型有Fickian模型[20-22]、Fickian+一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型[23]、Weibull模型[24]和短期釋放模型[21],其中Fickian模型應(yīng)用最為廣泛。

    目前大部分動(dòng)力學(xué)模型研究都是基于某一種模型對(duì)薄膜在食品模擬物中活性物質(zhì)的釋放規(guī)律進(jìn)行表征,評(píng)價(jià)模型的擬合效果,而鮮有采用不同動(dòng)力學(xué)模型對(duì)其釋放規(guī)律進(jìn)行表征及比較分析的相關(guān)報(bào)道。本研究通過(guò)釋放實(shí)驗(yàn)探究了PVA薄膜中茶多酚(tea polyphenols,TP)向水中的釋放規(guī)律,比較分析了4 種不同動(dòng)力學(xué)模型對(duì)茶多酚釋放規(guī)律的表征,為研究活性包裝薄膜在水性食品模擬體系中活性物質(zhì)的釋放規(guī)律提供理論依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    100-27 1799型PVA樹(shù)脂(分子質(zhì)量70 000~85 000 Da,聚合度1 700,醇解度99%) 中國(guó)石化上海石油化工股份有限公司;茶多酚(純度≥98%) 鄭州景德化工產(chǎn)品有限公司;丙三醇、無(wú)水碳酸鈉、硼酸、冰乙酸、無(wú)水乙醇、福林-酚試劑 國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司。

    1.2 儀器與設(shè)備

    UTP-313電子天平 上海花潮電器有限公司;安全智能型反壓高溫蒸煮鍋 北京發(fā)恩科貿(mào)有限公司;LHS-150HC-II恒溫恒濕箱、DZF-6030A真空干燥箱 上海一恒科學(xué)儀器有限公司;AZY-SERIES加熱臺(tái) 深圳市安卓源科技電子有限公司;DF-101S集熱式恒溫加熱磁力攪拌器 邦西儀器科技(上海)有限公司;UV-2100型紫外-可見(jiàn)分光光度計(jì) 尤尼柯(上海)儀器有限公司;超聲波清洗器 上??茖?dǎo)超聲儀器有限公司。

    1.3 方法

    1.3.1 包裝膜制備

    參照前期研究的方法[25],采用溶液流延法制備得到3 種含不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)(分別占PVA樹(shù)脂質(zhì)量的0.5%、2.0%、4.0%)茶多酚的PVA活性薄膜,分別標(biāo)記為PVA-0.5TP、PVA-2.0TP和PVA-4.0TP,將其裝入高阻隔袋中抽真空密封后放入干燥器內(nèi)備用。

    采用螺旋測(cè)微儀測(cè)量薄膜厚度;通過(guò)天平稱取薄膜質(zhì)量,計(jì)算得到薄膜的密度。PVA-0.5TP、PVA-2.0TP和PVA-4.0TP薄膜測(cè)得的厚度分別為(0.058±0.001)、(0.059±0.002)mm和(0.058±0.001)mm,測(cè)得的密度分別為(1.308±0.010)、(1.301±0.011)g/cm3和(1.305±0.007)g/cm3。

    1.3.2 釋放實(shí)驗(yàn)

    1.3.2.1 薄膜中茶多酚質(zhì)量濃度的測(cè)定

    將厚度相近且均勻的薄膜樣品裁切成40 mmh40 mm,取6 片薄膜樣品加入含50 mL 75%(體積分?jǐn)?shù),下同)乙醇溶液的棕色玻璃瓶中,在45 ℃、40 Hz下超聲處理120 min。采用福林-酚法,將1 mL待測(cè)液加入5 mL質(zhì)量分?jǐn)?shù)10%福林-酚溶液中,搖勻并在3~8 min后加入4 mL質(zhì)量分?jǐn)?shù)7.5%碳酸鈉溶液,搖勻并在室溫下靜置60 min,在765 nm波長(zhǎng)處測(cè)定吸光度,做3 個(gè)平行試樣,取平均值,計(jì)算得到茶多酚質(zhì)量濃度。將薄膜取出,瀝干后加入新的50 mL 75%乙醇溶液中,重復(fù)上述步驟,測(cè)定待測(cè)液中的茶多酚質(zhì)量濃度;重復(fù)以上操作直至待測(cè)液中的茶多酚質(zhì)量濃度足夠小(不超過(guò)5h10-5g/100 mL),最后將各次測(cè)得的質(zhì)量濃度經(jīng)計(jì)算相加得到薄膜中茶多酚的總量[26]。

    1.3.2.2 薄膜中茶多酚向水中釋放量測(cè)定

    以水為食品模擬液,將厚度相近且均勻的薄膜樣品裁切成40 mmh40 mm,取12 片薄膜樣品加入100 mL水中,密封避光放置于25 ℃環(huán)境中,間隔一定時(shí)間(0~0.5 h時(shí),每間隔10 min取樣;0.5~3.0 h時(shí),每間隔30 min取樣;3.0~8.0 h,每間隔60 min取樣;之后每間隔24 h取樣)從中移取1 mL模擬液,采用1.3.2.1節(jié)福林-酚法測(cè)定其吸光度,做3 個(gè)平行試樣,取平均值,經(jīng)計(jì)算得到該時(shí)刻水中茶多酚的釋放量。

    1.3.3 釋放動(dòng)力學(xué)模型的建立

    1.3.3.1 Fickian模型

    Fickian第二定律常被用來(lái)模擬食品接觸材料中活性物質(zhì)的釋放行為。在釋放實(shí)驗(yàn)中,根據(jù)包裝材料體積與食品/模擬液體積之間的關(guān)系,F(xiàn)ickian模型可以分為有限包裝-無(wú)限食品模型和有限包裝-有限食品模型。由于本釋放實(shí)驗(yàn)中包裝材料的體積與食品體積相比是不可忽略的,所以選擇有限包裝-有限食品模型,方程分別如式(1)、(2)所示。

    式中:qn為方程tan qn+αqn=0的非零正根;M(t)為茶多酚在t時(shí)刻從薄膜中釋放到食品模擬液中的釋放量;MF,∞為平衡時(shí)茶多酚從薄膜中釋放到食品模擬液中的釋放量;MP,0為薄膜中茶多酚的總量;D為薄膜中茶多酚的擴(kuò)散系數(shù);L為薄膜的一半厚度;α為釋放平衡時(shí)食品模擬液中茶多酚質(zhì)量濃度與薄膜中茶多酚質(zhì)量濃度的比值;M(t)/MP,0為釋放率。

    1.3.3.2 Fickian+一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型

    有研究發(fā)現(xiàn),低分子質(zhì)量化合物在聚合物中的擴(kuò)散通常由兩種同時(shí)發(fā)生的現(xiàn)象所支配:一種是隨機(jī)現(xiàn)象(與布朗運(yùn)動(dòng)有關(guān)),滲透流完全由濃度梯度驅(qū)動(dòng);另一種是由局部系統(tǒng)的距離驅(qū)動(dòng)的松弛現(xiàn)象[23]。與布朗運(yùn)動(dòng)有關(guān)的傳質(zhì)通常用Fickian模型描述,由距離驅(qū)動(dòng)的薄膜結(jié)構(gòu)松弛可用一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程描述,分別如式(3)、(4)所示。

    式中:MF(t)為由濃度梯度驅(qū)動(dòng)的隨機(jī)現(xiàn)象引起的茶多酚在t時(shí)刻從薄膜中釋放到食品模擬液中的釋放量;MR(t)為由距離驅(qū)動(dòng)的薄膜結(jié)構(gòu)松弛現(xiàn)象引起的茶多酚在t時(shí)刻從薄膜中釋放到食品模擬液中的釋放量;XF為茶多酚的釋放機(jī)制偏離理想Fickian定律的衡量參數(shù),XF=1時(shí)方程(4)為Fickian模型,XF=0時(shí)為反常擴(kuò)散;τ為與聚合物弛豫相關(guān)的弛豫時(shí)間。

    1.3.3.3 Weibull模型

    Weibull分布在描述復(fù)雜的動(dòng)力學(xué)方面表現(xiàn)了優(yōu)異的模型性能,已有研究使用該模型表征了聚己二酸/對(duì)苯二甲酸丁二酯薄膜中乳酸鏈球菌肽向水中的釋放動(dòng)力學(xué)[24],方程如式(5)所示。

    式中:b為尺度參數(shù);k為形狀因子。

    以上方程以包裝材料中的活性物質(zhì)含量變化為參數(shù),將其轉(zhuǎn)化為以食品模擬液中的活性物質(zhì)含量變化為參數(shù),方程如式(6)所示。

    1.3.3.4 短期釋放模型

    在活性物質(zhì)的釋放過(guò)程中,當(dāng)M(t)/MF,∞<0.67時(shí),活性物質(zhì)的釋放可由Fickian模型的簡(jiǎn)化方程來(lái)表征[26],并被文獻(xiàn)[18]證實(shí)該短期釋放模型具有一定的可靠性,方程分別如式(7)、(8)所示。

    1.4 數(shù)據(jù)處理

    實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)處理、作圖采用Matlab 2014a、Origin 8.0軟件,模型參數(shù)由Origin 8.0軟件對(duì)不同釋放動(dòng)力學(xué)模型和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行非線性擬合計(jì)算得到。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 薄膜中茶多酚向水中的釋放規(guī)律分析

    由圖1可知,薄膜中的茶多酚向水中釋放時(shí)初期釋放速率較快,然后釋放趨于平緩,約8 h后達(dá)到平衡狀態(tài)。PVA薄膜中的茶多酚質(zhì)量濃度越高,水中的茶多酚平衡質(zhì)量濃度也越高,但其釋放率越低。這可能是由于茶多酚含有疏水性的苯環(huán)基團(tuán),隨著薄膜中茶多酚質(zhì)量濃度的增加,薄膜內(nèi)所含有的苯環(huán)基團(tuán)增加,從而提高了薄膜的疏水性[25]?;钚晕镔|(zhì)從溶脹型薄膜中的釋放主要依賴以下3 個(gè)方面:1)食品模擬液基質(zhì)向薄膜中擴(kuò)散;2)薄膜基材溶脹;3)活性物質(zhì)通過(guò)溶脹薄膜向食品模擬液基質(zhì)中擴(kuò)散[27-29]。PVA薄膜具有很強(qiáng)的親水性,當(dāng)其與水發(fā)生接觸時(shí),水分子向薄膜擴(kuò)散進(jìn)入薄膜結(jié)構(gòu)中,薄膜吸水后不斷溶脹,結(jié)構(gòu)變得松弛,使茶多酚從薄膜中逐漸釋放出來(lái),而水中的茶多酚質(zhì)量濃度逐漸增加,直至達(dá)到平衡狀態(tài)。這也是溶脹型薄膜中活性物質(zhì)的釋放原理,與海藻酸鈉膜[20]、蛋白膜[28]等親水性薄膜中的活性物質(zhì)釋放原理類似。

    圖1 PVA薄膜中茶多酚在水中的釋放規(guī)律曲線Fig.1 Release curves of tea polyphenols from PVA fi lms into water

    2.2 釋放動(dòng)力學(xué)模型比較分析

    表1 PVA薄膜中茶多酚在水中釋放的不同動(dòng)力學(xué)模型參數(shù)及其擬合效果評(píng)價(jià)Table1 Correlational coeff i cients of different kinetic models for the release of tea polyphenols from PVA fi lms into water

    根據(jù)釋放實(shí)驗(yàn)所得的數(shù)據(jù),分別應(yīng)用不同的釋放動(dòng)力學(xué)模型對(duì)PVA薄膜中茶多酚在水中的釋放規(guī)律進(jìn)行擬合,對(duì)應(yīng)的模型參數(shù)和評(píng)價(jià)指標(biāo)如表1所示。對(duì)比4 種模型的擬合效果可得,F(xiàn)ickian模型和Fickian+一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型擬合效果較好,擬合度(R2)≥97.27,表明這兩個(gè)動(dòng)力學(xué)模型可以很好地模擬PVA薄膜中茶多酚向水中的釋放規(guī)律,后者更優(yōu)(R2≥99.01)。Weibull模型的擬合度稍低(R2≥85.21),表明該模型模擬茶多酚的釋放較Fickian模型和Fickian+一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型差。短期釋放模型的R2≥91.32,表明在M(t)/MF,∞<0.67時(shí)該模型可以較好地模擬茶多酚的釋放。

    對(duì)比Fickian模型和Fickian+一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型,后者的擬合度略高(圖2),表明其可以更好地模擬PVA薄膜中茶多酚向水中的釋放,也進(jìn)一步表明了茶多酚的釋放是隨機(jī)擴(kuò)散現(xiàn)象和薄膜結(jié)構(gòu)松弛現(xiàn)象共同作用的結(jié)果。當(dāng)PVA薄膜與水發(fā)生作用時(shí),薄膜發(fā)生溶脹,聚合物大分子被迫以新的構(gòu)象重新排列,該過(guò)程是導(dǎo)致茶多酚釋放機(jī)制偏離理想的Fickian擴(kuò)散行為的主要原因[23,30]。采用兩個(gè)模型擬合得到的擴(kuò)散系數(shù)(D),其大小均在同一數(shù)量級(jí),且數(shù)值相差不大,其偏離參數(shù)XF≥0.92,表明Fickian+一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型中的一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型對(duì)Fickian模型的影響相對(duì)較小,進(jìn)一步表明隨機(jī)擴(kuò)散現(xiàn)象在PVA薄膜茶多酚的釋放中占主導(dǎo)作用。對(duì)比3 種PVA薄膜,含質(zhì)量分?jǐn)?shù)0.5%茶多酚的PVA薄膜的XF值相對(duì)最小,表明該薄膜的結(jié)構(gòu)松弛現(xiàn)象在茶多酚釋放中的貢獻(xiàn)度在3 種薄膜中最大。此外,D值與薄膜中茶多酚質(zhì)量分?jǐn)?shù)無(wú)明顯規(guī)律,表明PVA薄膜中茶多酚的質(zhì)量分?jǐn)?shù)對(duì)其釋放速率的影響不大。

    圖3 PVA薄膜中茶多酚向水中釋放至平衡狀態(tài)之前的Weibull模型擬合曲線Fig.3 Fitting curves of Weibull models for the release of tea polyphenols from PVA fi lms into water before reaching equilibrium

    對(duì)于Weibull模型,如果以剛接近平衡狀態(tài)之前的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)為擬合對(duì)象,Weibull模型的R2≥92.2,其擬合曲線如圖3所示,表明該模型可以較好地模擬從釋放開(kāi)始到平衡初期之間薄膜中茶多酚的釋放。但是Weibull模型中只有形狀參數(shù)和尺度參數(shù),沒(méi)有類似Fickian模型和Fickian+一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型中的D值來(lái)定量表征其釋放速率。對(duì)于短期釋放模型,盡管該模型可以較好地模擬薄膜中茶多酚的短期釋放,但是該模型得到的D值與Fickian模型和Fickian+一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型不是同一個(gè)數(shù)量級(jí),且變化趨勢(shì)不同,表明短期釋放模型不適合用于模擬評(píng)估該薄膜中茶多酚在整個(gè)釋放過(guò)程中的釋放性能。而于文喜等研究發(fā)現(xiàn),采用該模型評(píng)估多糖基抑菌膜內(nèi)山梨酸鉀在食品模擬液中的釋放規(guī)律具有一定的可靠性[21]。因此,針對(duì)不同類型薄膜中的活性物質(zhì)在食品模擬液中的釋放不能直接使用短期釋放模型來(lái)模擬評(píng)估。

    3 結(jié) 論

    PVA薄膜中的茶多酚向水中釋放時(shí)初期釋放速率較快,后期漸漸趨于平緩,其釋放率隨薄膜中茶多酚質(zhì)量濃度的增加而降低。對(duì)比4 種模型的擬合效果,F(xiàn)ickian+一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型模擬效果最好,F(xiàn)ickian模型次之,兩者均能很好地模擬茶多酚的釋放,Weibull模型的擬合效果較前兩個(gè)模型差,但是該模型可以較好地模擬從釋放開(kāi)始到平衡初期之間釋放過(guò)程;短期釋放模型對(duì)短期釋放的擬合效果較好,但其擴(kuò)散系數(shù)與Fickian模型和Fickian+一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型得到的擴(kuò)散系數(shù)相差較大,不適用于模擬評(píng)估PVA薄膜中茶多酚整個(gè)釋放過(guò)程的釋放規(guī)律。

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