中國(guó)科學(xué)院上海硅酸鹽研究所在甲烷光催化轉(zhuǎn)化研究方面取得新進(jìn)展,相關(guān)研究成果發(fā)表于《自然-通訊》雜志,并申請(qǐng)中國(guó)發(fā)明專(zhuān)利一項(xiàng)。
光催化直接轉(zhuǎn)化可以打破傳統(tǒng)熱力學(xué)平衡的束縛,使甲烷在低溫常壓下進(jìn)行轉(zhuǎn)化。該研發(fā)團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)并制備出銅修飾氮化碳材料,實(shí)現(xiàn)甲烷向乙醇的光催化直接轉(zhuǎn)化,并對(duì)該過(guò)程的機(jī)制進(jìn)行了深入研究。結(jié)果表明,從活性氧物種的生成以及甲烷的吸附活化兩個(gè)角度出發(fā),通過(guò)在氮化碳材料的有序空腔中進(jìn)行銅修飾,不僅實(shí)現(xiàn)了羥基自由基的原位生成,還促進(jìn)了材料對(duì)甲烷 C—H 鍵的活化以及對(duì)高活性中間物種的穩(wěn)定。該材料表現(xiàn)出卓越的甲烷光催化轉(zhuǎn)化性能。除自由基機(jī)制以外,該材料中的銅物種與鄰近碳原子存在協(xié)同效應(yīng),使得轉(zhuǎn)化過(guò)程沿著甲烷→甲醇→乙醇的路徑進(jìn)行。
這項(xiàng)研究提出了溫和條件下甲烷向液體燃料直接轉(zhuǎn)化的新策略,有助于加深對(duì)多碳產(chǎn)物形成機(jī)制的認(rèn)識(shí)。