巢湖水域四溴雙酚A的多介質(zhì)遷移與歸趨模擬

程浩淼,陳玉茹,趙永嶺,朱騰義,汪 靚,謝正鑫,程吉林*

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巢湖水域四溴雙酚A的多介質(zhì)遷移與歸趨模擬

程浩淼1,陳玉茹1,趙永嶺2,朱騰義1,汪 靚2,謝正鑫3,程吉林2*

(1.揚州大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,江蘇 揚州 225127；2.揚州大學(xué)水利與能源動力工程學(xué)院,江蘇 揚州 225127；3.安徽農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院,安徽 合肥 230036)

運用Ⅲ級逸度模型,模擬并研究了不同水動力條件下四溴雙酚A(TBBPA)在巢湖水-沉積物系統(tǒng)中各環(huán)境相的濃度、儲量以及相間的遷移通量.結(jié)果表明:TBBPA在水相、再懸浮顆粒相和沉積物相中的模擬計算濃度與實測平均濃度吻合度較高,驗證了模型的有效性,并通過靈敏度分析探討了模擬關(guān)鍵參數(shù).當系統(tǒng)達到平衡時,沉積物是TBBPA最大的儲庫(占系統(tǒng)總儲量86%以上).同時,由于較強的水動力條件會改變系統(tǒng)再懸浮特征以及降解半衰期等關(guān)鍵參數(shù), 進而降低了各環(huán)境相中TBBPA的濃度值,增加了水相和再懸浮顆粒相中的儲量比例,并增加了水體-再懸浮顆粒、沉積物-再懸浮顆粒的相間交換通量.此外,TBBPA在巢湖水-沉積物系統(tǒng)中損失的主要途徑為沉積物相的降解(占入湖總量87%以上).

四溴雙酚A(TBBPA)；逸度模型；水動力；多介質(zhì)遷移；水-沉積物系統(tǒng)；巢湖

四溴雙酚A(TBBPA)由于其優(yōu)良的阻燃性能,在世界范圍內(nèi)作為添加劑廣泛應(yīng)用于紡織、塑料、電子電路等材料及產(chǎn)品中[1].TBBPA在世界市場需求量從2001年的12萬t增加到2013年的20萬t[2-3];其中,亞洲的需求量占據(jù)了全球的80%[4].在中國,TBBPA的生產(chǎn)量和消費量尤其巨大,且一直保持著相當高的增長速度[5].但是,TBBPA是一種潛在的具有生物累積性和毒性的持久性有機污染物(POPs),且已被證實對水生動/植物,甚至人類具有毒性作用[6-8].TBBPA在生產(chǎn)、使用和廢棄過程中,會通過工業(yè)排污、生活污水等多種途徑進入河湖等水-沉積物系統(tǒng)[2,9].據(jù)報道,TBBPA已在國內(nèi)外眾多河湖水-沉積物系統(tǒng)中大量檢出[10-12];且有證據(jù)顯示,我國河湖水-沉積物系統(tǒng)中的TBBPA濃度普遍高于世界其它地區(qū)水平[13-15].

目前,TBBPA的研究多集中于其在某單一介質(zhì)中的環(huán)境行為,但TBBPA在河湖水-沉積物系統(tǒng)各介質(zhì)間具有很強的遷移性,故宏觀把握TBBPA在各介質(zhì)間的遷移轉(zhuǎn)化行為是十分必要的[10,16].多介質(zhì)逸度模型因其精度高,擁有較恰當?shù)妮斎雲(yún)?shù),被廣泛應(yīng)用于POPs的多介質(zhì)環(huán)境的模擬和預(yù)測[17].目前,國內(nèi)外學(xué)者應(yīng)用Ⅲ級逸度模型研究了多氯聯(lián)苯、有機氯農(nóng)藥、多溴聯(lián)苯醚等POPs在水環(huán)境系統(tǒng)中的遷移轉(zhuǎn)化過程,并得到了較好的模型結(jié)果[18-20].但目前針對TBBPA這一新型有機污染物在河湖水-沉積物系統(tǒng)中多介質(zhì)分布及遷移轉(zhuǎn)化的模型研究鮮有報道.

在自然條件下,河湖系統(tǒng)存在不同的水動力情形,水流擾動是影響水-沉積物系統(tǒng)中污染物跨相遷移轉(zhuǎn)化的主要物理力量[21].一方面,水動力擾動可以直接影響沉積物的再懸浮過程,并對各介質(zhì)中的TBBPA進行再分配[22-23];另一方面,長時間的水動力擾動可以通過改變系統(tǒng)環(huán)境理化性質(zhì),從而間接影響TBBPA在環(huán)境介質(zhì)中的遷移與降解過程[24-25].但是,考慮不同水動力條件下水-沉積物系統(tǒng)中TBBPA的跨相遷移轉(zhuǎn)化的研究仍十分罕見.

本文以巢湖水-沉積物系統(tǒng)為例,建立Ⅲ級逸度模型,模擬了巢湖系統(tǒng)各環(huán)境介質(zhì)(氣相、水相、再懸浮顆粒相和沉積物相)在不同水動力條件下的TBBPA濃度、分配比例、相間遷移及降解通量,通過靈敏度分析揭示了水動力對TBBPA在水-沉積物系統(tǒng)中分布、遷移轉(zhuǎn)化的影響.本研究成果有助于揭示真實河湖環(huán)境中水動力對TBBPA多介質(zhì)分布及遷移轉(zhuǎn)化過程的影響,為TBBPA在河湖生態(tài)系統(tǒng)中歸趨的揭示與將來的防控奠定理論基石.

1 研究區(qū)概況與研究方法

1.1 研究區(qū)概況及研究對象

圖1 巢湖區(qū)域地圖及采樣點分布

巢湖是我國五大淡水湖之一,主要有9條河道與巢湖相連,分別為南淝河、十五里河、派河、豐樂(杭埠)河、白石天河、兆河、雙橋河、柘皋河和裕溪河;裕溪河為唯一出湖河道.巢湖周邊工業(yè)產(chǎn)業(yè)發(fā)達,有較大型溴代阻燃劑生產(chǎn)廠家,近年來TBBPA的入湖量不斷增多[26].據(jù)報道,南淝河作為巢湖最主要的匯入河流之一,受TBPPA污染嚴重,其入湖河口沉積物濃度高達632.7μg/kg,這也是世界上現(xiàn)有報道中河湖沉積物的最高TBBPA污染濃度[22,26].本研究在巢湖水域的主要入湖河流河口附近布置了7個采樣點(如圖1所示),并分別在西半湖湖心、中心湖心和東半湖湖心布置了采樣點8~10(2015年10月).采集每個點位的水樣及沉積物樣品,并進行了環(huán)境屬性及TBBPA濃度檢測,用于模型構(gòu)建及模型驗證.采樣點的流速分布在1.5~9.0cm/s,平均流速4.1cm/s.

1.2 研究方法

本文將巢湖水域視為一個系統(tǒng),結(jié)合水-沉積物系統(tǒng)的環(huán)境特點,選取大氣、水體、再懸浮顆粒和沉積物4個環(huán)境主相建立III級逸度模型.其中,大氣可分為氣相和顆粒相2個子相,沉積物可分為固相和水相2個子相,其余主相均無子相.同時,本模型基于以下3個假設(shè):1.TBBPA在水-沉積物系統(tǒng)中處于平衡狀態(tài),其分布穩(wěn)定;2.主相空間特性均勻且各向同性,同一介質(zhì)內(nèi)任意一點的逸度相等.3.所涉及的降解反應(yīng)均能用一級反應(yīng)表達.

圖2為TBBPA在水-沉積物系統(tǒng)中各環(huán)境相的遷移轉(zhuǎn)化行為,所涉及的過程包括TBBPA在相鄰環(huán)境相間的遷移、大氣水體平流、各環(huán)境相中的降解以及沉積物的掩埋.基于逸度表達及質(zhì)量守恒原理,建立如下方程:

氣相:

水相:

再懸浮顆粒相:

沉積物相:

式中:下標AWSPMS分別代表大氣、水體、再懸浮顆粒和表層沉積物;E為介質(zhì)中流體的平流輸入速率,m3/h;D為TBBPA由介質(zhì)到介質(zhì)的相間遷移速率系數(shù),mol/(h·Pa);Ri為TBBPA由介質(zhì)中的降解反應(yīng)的速率系數(shù),mol/(h·Pa);Wi為介質(zhì)中的平流輸出速率,mol/(h·Pa);f為TBBPA在介質(zhì)中的逸度,Pa.

解上述方程組求得每個相的逸度(f),各相中TBBPA的濃度(C)由C=Z×f求出;Z為TBBPA在介質(zhì)中的逸度容量,mol/(m3×Pa),模型中的值和值按照Mackay的公式計算[17].相間遷移(T)、降解通量(Ri)和平流輸出通量(Wi)可分別由T=D×f、Ri=Ri×f和Wi=Wi×f得到.

圖2 TBBPA在水-沉積物系統(tǒng)中的多介質(zhì)模型框架

2 過程和參數(shù)識別

模型參數(shù)包括輸入?yún)?shù)和驗證參數(shù).本文的輸入?yún)?shù)包括研究區(qū)域環(huán)境屬性參數(shù)、TBBPA理化性質(zhì)參數(shù)、環(huán)境遷移參數(shù)、平流輸入?yún)?shù)和受水動力影響的參數(shù).

根據(jù)相關(guān)文獻以及采樣點野外觀測,可對研究區(qū)域的環(huán)境參數(shù)進行設(shè)置,具體參數(shù)可見表1.由于只要大氣層足夠高,則大氣層高度就對模擬結(jié)果沒有影響,因此,按模型慣例設(shè)置為1000m[17].考慮到底泥沉積物主要參加污染物動態(tài)交換的活性層在表層0.15m以內(nèi),因此本次研究中選取沉積物深度參數(shù)值為0.15m[27].除這兩個參數(shù)以外,其余參數(shù)均來自研究巢湖相關(guān)文獻[26,30-31]或本研究實測.TBBPA的理化參數(shù)主要是熱力學(xué)量,本論文中TBBPA的基本理化參數(shù)主要是通過環(huán)境手冊和已發(fā)表文獻中得到(見表2).環(huán)境遷移參數(shù)主要影響模型中污染物在各介質(zhì)間遷移轉(zhuǎn)化過程的速率和通量,影響系統(tǒng)達到平衡的時間;由于此類參數(shù)在不同區(qū)域的變化也很小,且對模型的靈敏度并不高,故本研究采用Mackay的逸度模型中的內(nèi)定值[17].TBBPA平流輸入主要為水相輸入.關(guān)于巢湖地區(qū)TBBPA用量及排放量數(shù)據(jù)均缺乏,故根據(jù)巢湖流域TBBPA使用量及巢湖地區(qū)的年平均入流流量進行估算[4,28-29].

表1 巢湖水域環(huán)境屬性參數(shù)

注:“*”為10個采樣點的實測平均值.

表2 TBBPA的理化性質(zhì)參數(shù)(25℃)

圖3 水動力實驗?zāi)M裝置及實驗采樣點[22,32]

在先前的研究中,我們利用跑道型環(huán)形水槽(圖3、表3)還原并模擬了巢湖水-沉積物系統(tǒng)在不同水動力條件下的再懸浮特征(SPMWS)以及TBBPA遷移轉(zhuǎn)化特性;如小水流工況即是模擬的野外實測時的平均流速狀況(4.12cm/s).在前期的已發(fā)表的實驗結(jié)果表明,水-沉積物系統(tǒng)中的SPMWS會在不同強度的水動力條件下分成少量懸和大量懸[22].同時,較強的水動力條件會通過改變水-沉積物系統(tǒng)的環(huán)境理化性質(zhì)(如:溶解氧、水中營養(yǎng)鹽濃度、微生物群落等),進而明顯縮短了TBBPA在各介質(zhì)中的降解半衰期(WSPMS)[32].在水槽實驗?zāi)M中,選取了巢湖中存在的兩種典型水流條件(X),律定了受水動力條件影響明顯的參數(shù)(SSCWSWSPMS),具體參數(shù)詳見表3.

表3 水動力影響下的參數(shù)[22,32]

3 結(jié)果與討論

3.1 模型驗證

經(jīng)過模型計算,在小水動力條件下TBBPA在氣相、水相、再懸浮顆粒相和沉積物相中的平衡濃度分別為1.37×10-7μg/m3、1.34μg/L、657.46μg/kg和356.63μg/kg;在大水動力條件下其在各環(huán)境相的濃度分別為1.49×10-7μg/m3、1.46μg/L、222.00μg/kg和132.55μg/kg.

為考察模型的有效性,將水相、再懸浮顆粒相及沉積物相的模型模擬值與實測值進行了對比驗證.其中,針對小水動力情形(流速4.1cm/s),對模擬值、水槽實驗值和野外實驗值進行了對比驗證;針對大水動力情形(流速21.6cm/s),由于大流速狀態(tài)下的巢湖水域一般天氣惡劣實測困難,故僅將模擬值與水槽實驗值進行了對比驗證.同時,由于TBBPA的低揮發(fā)性,氣相中含量極低且缺乏巢湖地區(qū)大氣中TBBPA的實測濃度數(shù)據(jù),故沒有驗證大氣的濃度.根據(jù)圖4的對數(shù)濃度對比結(jié)果, 各環(huán)境相的模擬值與實測值的差值均小于0.5個對數(shù)單位,說明模擬濃度與實測濃度有較高的吻合度,可以認定模型有效[19,33].同時,較大的水動力條件下,再懸浮顆粒相和沉積物相中的TBBPA濃度顯著低于小水動力條件,這是由于大水動力條件顯著增強了TBBPA在各環(huán)境相中的好氧降解過程,縮短了TBBPA的半衰期,進而減少了TBBPA在各環(huán)境中的平衡態(tài)儲量,其結(jié)果與前期實驗結(jié)果一致[32].

圖4 巢湖水域各環(huán)境相中TBBPA的模擬計算濃度與實測平均濃度

TBBPA在水相中的濃度單位為μg/L,在再懸浮顆粒相和沉積物相中的濃度單位為μg/kg

3.2 參數(shù)靈敏度

分析參數(shù)靈敏度是可以確定模型參數(shù)的不確定性來源,識別參數(shù)對模型的重要性程度.本研究定量分析了各參數(shù)的靈敏度,即將每個參數(shù)的靈敏度按遞減排列,通過以下的公式計算:

式中:1.10為參數(shù)的輸入量增至原數(shù)值的110%;1.0為參數(shù)的原數(shù)值;1.10、1.0分別為參數(shù)值1.10和1.0時模型的輸出結(jié)果.

通過對主要模型輸入?yún)?shù)的靈敏度分析發(fā)現(xiàn)(圖5),巢湖環(huán)境屬性(W>S>SSPMS>s)、TBBPA理化性質(zhì)(LogOW>OC>)、平流輸入(E)和水動力影響下的參數(shù)(S>SSCSPM)會對各環(huán)境相中TBBPA的濃度有較大的影響.其中LogOW是對環(huán)境介質(zhì)中TBBPA的濃度影響最大,這是由于LogOW是衡量TBBPA脂溶性的參數(shù),其與水溶性、再懸浮顆粒及沉積物吸附系數(shù)均有很好的相關(guān)性.水動力影響下的參數(shù)(S、SSC和SPM)對再懸浮顆粒相和沉積物相中TBBPA濃度影響較大,這也從模型角度證實了水動力條件是一個影響TBBPA在湖泊各介質(zhì)中的遷移與再分配的重要條件.針對這些關(guān)鍵參數(shù),本研究通過實驗律定以及盡可能多的收集文獻及手冊數(shù)據(jù),以保證參數(shù)及模擬準確性的可靠性和代表性.

圖5 TBBPA濃度靈敏度分析

3.3 TBBPA在環(huán)境各相中的分布模擬

圖6 TBBPA在各環(huán)境介質(zhì)中的分布模擬

圖中內(nèi)圈為小動力模擬結(jié)果,外圈為大動力模擬結(jié)果

各環(huán)境相達到平衡后,TBBPA總量在巢湖水-沉積物系統(tǒng)中各相的分布如圖6所示.當系統(tǒng)達到穩(wěn)態(tài)時,系統(tǒng)TBBPA總儲量的94.8%(小動力條件)和86.3%(大動力條件)分布在沉積物中,可見沉積物相是TBBPA最大的儲存庫,該結(jié)果與先前的實驗結(jié)果一致[32].這是由于TBBPA具有較低的水溶性和高辛醇-水分配系數(shù),因此進入水-沉積物系統(tǒng)中的TBBPA更傾向于向沉積物中遷移并累積[16].相比于小水動力條件,TBBPA在水相中的儲量由4.7%增加到9.4%,在再懸浮顆粒相中的儲量由0.5%增加至4.3%.這是由于沉積物在較強的水動力作用下會大量懸浮,進而導(dǎo)致再懸浮顆粒相儲量的大幅增加[34];同時較強的水力擾動一定程度的促進了沉積物相和再懸浮顆粒相中TBBPA的解吸,這也是水中TBBPA儲量明顯增加的主要原因[22].還可以發(fā)現(xiàn),TBBPA在氣相中含量極小,幾乎可以忽略不計,這也反應(yīng)了TBBPA較低的揮發(fā)性.

3.4 TBBPA在環(huán)境各相間的遷移轉(zhuǎn)化模擬

將研究區(qū)域視為一個水-沉積物系統(tǒng),TBBPA通過水相進入巢湖系統(tǒng)后,會在系統(tǒng)內(nèi)各環(huán)境相間遷移,也會從系統(tǒng)向外遷出,直到系統(tǒng)內(nèi)TBBPA各相分配平衡.圖7顯示了TBBPA在水-沉積物系統(tǒng)中的遷移及降解通量.各環(huán)境相中輸入輸出的總量是平衡的,水相平流輸入是TBBPA的主要來源,大部分水相中的TBBPA又通過沉降過程進入沉積物并在沉積物中累積.系統(tǒng)的平流輸出量和降解通量是TBBPA損失的主要途徑.TBBPA在沉積物、再懸浮顆粒、水體和大氣中的降解損失所占入湖總量比例逐漸減小,其中以沉積物降解為主;小動力條件下沉積物降解占據(jù)了入湖總量的98%,大動力條件下占據(jù)了87%.此外,較強的水動力條件顯著加速了TBBPA從水相吸附到再懸浮顆粒相的過程,從6.92×101mol/h增至6.58×102mol/h.此外,水動力也加速了TBBPA表層沉積物的再懸浮過程,從1.47× 10-2mol/h增至5.93×10-1mol/h.由于再懸浮顆粒相中TBBPA儲存量的增加,TBBPA在再懸浮顆粒相中的降解通量也相應(yīng)增加,從6.93×101mol/h增至6.58× 102mol/h.

圖7 TBBPA的多介質(zhì)相間遷移通量模擬

4 結(jié)論

4.1 利用Ⅲ級逸度模型,通過水槽模擬實驗律定典型水動力條件下的模型參數(shù),并在此基礎(chǔ)上,模擬了不同水流條件下TBBPA在巢湖水域各環(huán)境相中的濃度分布,模擬結(jié)果與野外實測值及水槽實驗值吻合度較好,表明該模型能適用于巢湖水域TBBPA的多介質(zhì)遷移與歸趨模擬.

4.2 實驗證實水動力條件會改變再懸浮特征及TBBPA的降解半衰期,靈敏度分析指出T、SSC和T是影響TBBPA在水-沉積物系統(tǒng)中濃度、儲量分布及相間遷移通量的關(guān)鍵因素.

4.3 當各環(huán)境相達到平衡后, 系統(tǒng)中TBBPA的儲量從大到小分別為沉積物、水體、再懸浮顆粒、大氣,其中主要儲存庫是沉積物(占總儲量的86%以上).

4.4 較大的水動力擾動可以明顯增加TBBPA在水相和再懸浮顆粒相中的分布比例,以及水體-再懸浮顆粒、沉積物-再懸浮顆粒的相間交換通量.TBBPA在環(huán)境相中消失途徑主要為沉積物相的降解,占入湖總量的87%以上.

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Simulation of multimedia transfer and fate of tetrabromobisphenol A in Lake Chaohu.

CHENG Hao-miao1, CHEN Yu-ru1, ZHAO Yong-ling2, ZHU Teng-yi1, WANG Liang2, XIE Zheng-xin3, CHENG Ji-lin2*

(1.School of Environmental Science and Engineering, Yangzhou University, Yangzhou 225127, China；2.School of Hydraulic Energy and Power Engineering, Yangzhou University, Yangzhou 225127, China；3.School of Resource and Environment, Anhui Agricultural University, Hefei 230036, China)., 2019,39(1)：314~320

A multimedia fugacity model (Level III) was applied to simulate the concentration distribution, quantity distribution, and transfer fluxes of tetrabromobisphenol A (TBBPA) in four environmental compartments in Lake Chaohu under different hydrodynamic conditions.The results showed that the simulated concentration (water, suspended particulate matter (SPM) and sediment) can fit the observed concentration well, which indicated the effectiveness of the model. Moreover, the key model parameters were identified using sensitivity analysis method. When water-sediment system reached equilibrium, TBBPA was mainly stored in sediment (accounts for over 86% of TBBPA input). Meanwhile, the resuspension characteristics and TBBPA degradation were influenced by hydrodynamic disturbance, which reduced the TBBPA concentration significantly in each environmental compartment and increased the quantity distribution in water and SPM and the transfer fluxes (water-SPM and sediment-SPM). The TBBPA degradation in sediment was the major route in water-sediment system (over 87% of the total TBBPA).

TBBPA；fugacity model；hydrodynamic disturbance；multimedia transfer；water-sediment system；lake Chaohu

X524

A

1000-6923(2019)01-0314-07

程浩淼(1989-),男,江蘇揚州人,講師,博士,主要從事水環(huán)境模擬與污染物輸移規(guī)律研究.發(fā)表論文6篇.

2018-06-11

國家自然科學(xué)基金資助項目(51809226);中國博士后科學(xué)基金資助項目(2018M632390); 江蘇省高等學(xué)校自然科學(xué)研究項目(18KJB610022)

* 責任作者, 教授, jlcheng@yzu.edu.cn