鋰離子電池模型研究綜述

楊 杰，王 婷，杜春雨，閔凡奇,3,4，呂桃林，張熠霄，晏莉琴，解晶瑩,2,4，尹鴿平

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鋰離子電池模型研究綜述

楊 杰1，王 婷2,3,4，杜春雨1，閔凡奇1,3,4，呂桃林2,5，張熠霄2,3,4，晏莉琴2,3,4，解晶瑩1,2,4，尹鴿平1

（1哈爾濱工業(yè)大學(xué)化工與化學(xué)學(xué)院，黑龍江 哈爾濱 150001；2上海空間電源研究所，上海 200245；3上海動(dòng)力儲(chǔ)能電池系統(tǒng)工程技術(shù)有限公司，上海 200241；4上海動(dòng)力與儲(chǔ)能電池系統(tǒng)工程技術(shù)研究中心，上海 200245；5同濟(jì)大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，上海 201804）

簡(jiǎn)述了鋰離子電池等效電路模型和電化學(xué)模型的研究進(jìn)展。由于具有耗時(shí)短、技術(shù)開(kāi)發(fā)效率高等優(yōu)點(diǎn)，仿真模型被廣泛應(yīng)用于鋰離子電池衰減機(jī)制分析、狀態(tài)診斷及壽命預(yù)測(cè)。鋰離子電池仿真模型主要包括等效電路模型和電化學(xué)機(jī)理模型。等效電路模型主要應(yīng)用于鋰離子電池荷電狀態(tài)診斷。電化學(xué)機(jī)理模型主要應(yīng)用于鋰離子電池衰減機(jī)制分析和健康狀態(tài)診斷，并為壽命預(yù)測(cè)提供技術(shù)支持。等效電路模型的結(jié)構(gòu)過(guò)于單一，在鋰離子電池壽命后期適用性降低。電化學(xué)機(jī)理模型結(jié)構(gòu)復(fù)雜，計(jì)算量大，在線性應(yīng)用能力較差?？偨Y(jié)了現(xiàn)階段常用的鋰離子電池等效電路模型和電化學(xué)模型的建模原理及模型結(jié)構(gòu)，闡述了每種模型在電池研究中的具體應(yīng)用，并分析了其各自的優(yōu)勢(shì)及局限性。通過(guò)以上分析，并結(jié)合最新的建模理論，對(duì)建立具有高精度、高適用性鋰離子電池仿真模型的研究方向進(jìn)行了展望。

鋰離子電池；仿真模型；狀態(tài)診斷

隨著《中國(guó)制造2025》的提出，在“五大工程十大領(lǐng)域”中“高端裝備創(chuàng)新工程”明確了“節(jié)能與新能源汽車”的發(fā)展。自2015年以來(lái)，新能源汽車開(kāi)始迅猛發(fā)展，其“三電”核心的動(dòng)力鋰離子電池也隨之出現(xiàn)爆發(fā)式增長(zhǎng)。另外，首個(gè)系統(tǒng)性儲(chǔ)能文件《關(guān)于促進(jìn)儲(chǔ)能技術(shù)與產(chǎn)業(yè)發(fā)展指導(dǎo)意見(jiàn)》下發(fā)，明確了儲(chǔ)能“在互聯(lián)網(wǎng)+”智慧能源及電力系統(tǒng)中的地位，其中明確表示了要重點(diǎn)實(shí)現(xiàn)“100 MW級(jí)鋰離子電池儲(chǔ)能系統(tǒng)”等的試驗(yàn)示范，推進(jìn)了鋰離子電池儲(chǔ)能系統(tǒng)的發(fā)展。

鋰離子電池以其長(zhǎng)壽命、高安全可靠性、高能量密度、低自放電率等優(yōu)點(diǎn)，成為儲(chǔ)能系統(tǒng)電源的主要選擇。不管是移動(dòng)式儲(chǔ)能（如新能源汽車）還是固定式儲(chǔ)能（如調(diào)峰調(diào)頻），鋰離子電池的性能狀態(tài)直接影響儲(chǔ)能系統(tǒng)能否長(zhǎng)期正常穩(wěn)定地運(yùn)行[1-2]。因此，需要開(kāi)發(fā)行之有效的電池管理系統(tǒng)，用于實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)及診斷鋰離子電池的狀態(tài)[3-4]。

鋰離子電池的狀態(tài)診斷主要包括以下幾個(gè)方面：熱狀態(tài)[5]、荷電狀態(tài)[6]、健康狀態(tài)[7]、功率狀 態(tài)[8]及能量狀態(tài)[9]。這些狀態(tài)參數(shù)是鋰離子電池內(nèi)部性質(zhì)的反映，無(wú)法通過(guò)測(cè)試設(shè)置直接獲得，因此，通過(guò)建立鋰離子電池模型，并結(jié)合最優(yōu)參數(shù)估計(jì)算法，研究電池運(yùn)行過(guò)程中的外特性參數(shù)與電池狀態(tài)的映射關(guān)系，是實(shí)現(xiàn)鋰離子電池狀態(tài)診斷及失效行為預(yù)警的有效方法。

從嚴(yán)格意義上來(lái)講，目前的鋰離子電池模型主要有兩類：等效電路模型[10-11]和電化學(xué)模型[12-13]。本文主要總結(jié)了國(guó)內(nèi)外鋰離子電池模型的研究進(jìn)展，重點(diǎn)闡述了各個(gè)鋰離子電池模型的建模原理和應(yīng)用現(xiàn)狀，分析了各個(gè)電池模型在應(yīng)用過(guò)程中所存在的局限性，并對(duì)電池模型未來(lái)的發(fā)展方向進(jìn)行了展望。

1 等效電路模型

等效電路模型利用電感、電阻、電容、電壓源、電流源等電器元件，通過(guò)不同的組合方式來(lái)描述鋰離子電池充放電特性，屬于半經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ蚚14]。等效電路模型通過(guò)將電器元件數(shù)值化表達(dá)，并結(jié)合參數(shù)辨識(shí)算法，如卡爾曼濾波、擴(kuò)展卡爾曼濾波、無(wú)跡卡爾曼濾波等算法，仿真鋰離子電池的充放電特性，并結(jié)合狀態(tài)診斷方程實(shí)現(xiàn)鋰離子電池相關(guān)狀態(tài)的診斷和估計(jì)。目前，鋰離子電池等效電路模型研究不斷發(fā)展，主要有Rint模型[15-17]、Thevenin模型[18]、二階RC模型[19]、PNGV模型[20]和GNL模型[20]。

1.1 Rint模型

Rint模型又稱內(nèi)阻模型，如圖1所示，它將鋰離子電池等效為由一個(gè)理想電壓源和歐姆內(nèi)阻串聯(lián)形成的結(jié)構(gòu)，電壓oc是電池的開(kāi)路電壓，0是電池的內(nèi)阻，它們均是電池溫度、荷電狀態(tài)及健康狀態(tài)的函數(shù)。當(dāng)電池通過(guò)電流時(shí)，電池的端電壓可以表示為式(1)

Rint模型結(jié)構(gòu)最為簡(jiǎn)單，參數(shù)個(gè)數(shù)最少，但由于未考慮傳荷極化和擴(kuò)散極化，Rint模型的適用范圍較小。當(dāng)通過(guò)鋰離子電池的電流較大時(shí)，Rint模型的仿真結(jié)果與測(cè)量值之間的偏差會(huì)過(guò)大。因此，此模型更多地是利用參數(shù)辨識(shí)算法（如卡爾曼濾波），并基于開(kāi)路電壓-荷電狀態(tài)查表法，實(shí)現(xiàn)鋰離子電池荷電狀態(tài)等參數(shù)的粗略估計(jì)。

1.2 Thevenin模型

Thevenin模型也稱為一階RC模型，結(jié)構(gòu)如圖2所示。Thevenin模型在Rint模型的基礎(chǔ)上增加了一個(gè)由傳荷阻抗e及電容e組成的RC并聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，RC并聯(lián)網(wǎng)絡(luò)主要用于描述鋰離子電池在充放電過(guò)程中的電化學(xué)極化特性。圖中oc是電池的開(kāi)路電壓，0是電池的歐姆內(nèi)阻，e是RC并聯(lián)電路兩端的電壓。針對(duì)恒流放電制度，電池的端電壓可以表示為（為時(shí)間步長(zhǎng)）式(2)

（3）

Thevenin模型將鋰離子電池的歐姆極化和電化學(xué)極化同時(shí)考慮在內(nèi)，模型結(jié)構(gòu)相對(duì)簡(jiǎn)單，計(jì)算量小，具有較好的實(shí)用價(jià)值，它能夠在鋰離子電池的健康狀態(tài)不發(fā)生明顯變化的情況下，較為精準(zhǔn)地模擬鋰離子電池在恒流恒溫條件下的充放電行為，實(shí)現(xiàn)鋰離子電池的荷電狀態(tài)、健康狀態(tài)或功率狀態(tài)的診斷。但隨著鋰離子電池老化或溫度發(fā)生較大的變化，鋰離子電池的內(nèi)部阻抗特性會(huì)由單一阻抗弧向雙阻抗弧轉(zhuǎn)變或電容特性逐漸向常相位元件特性轉(zhuǎn)變，導(dǎo)致模型的仿真精度下降。針對(duì)這一長(zhǎng)時(shí)間尺度所帶來(lái)的問(wèn)題，結(jié)合查表法或自適應(yīng)算法是實(shí)現(xiàn)Thevenin模型工程應(yīng)用的可行方法。

1.3 二階RC模型

顧名思義，二階RC模型是在Thevenin模型的基礎(chǔ)上再串聯(lián)一個(gè)RC并聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，兩個(gè)串聯(lián)的RC并聯(lián)網(wǎng)絡(luò)分別用于描述鋰離子電池在充放電過(guò)程中的電化學(xué)極化和濃差極化，結(jié)構(gòu)如圖3所示。圖中oc是電池的開(kāi)路電壓，0是電池的歐姆內(nèi)阻，e是電池的傳荷阻抗，e是傳荷電容，c是電池的濃差阻抗，c是濃差電容，e是電化學(xué)極化電壓，c是濃差極化電壓。電池端電壓的離散化方程可以表示為

圖3 二階RC模型

二階RC等效電路模型相比于前兩種等效電路模型，結(jié)構(gòu)相對(duì)較為復(fù)雜。但由于二階RC并聯(lián)網(wǎng)絡(luò)的串聯(lián)結(jié)構(gòu)能夠同時(shí)考慮了歐姆極化、電化學(xué)極化和濃差極化，能夠更精確地描述鋰離子電池在大倍率條件下的動(dòng)態(tài)極化行為，模型的仿真結(jié)果能夠更接近電池的實(shí)際運(yùn)行特性。因此，模型在估計(jì)大倍率工況條件下電池荷電狀態(tài)、功率狀態(tài)和能量狀態(tài)方面具有更高的精度。同時(shí)，由于計(jì)算機(jī)芯片的計(jì)算能力逐漸提高，能夠輕松勝任模型仿真的計(jì)算任務(wù)，這也有利于二階RC等效電路模型的實(shí)時(shí)在線應(yīng)用。

1.4 PNGV模型

PNGV模型是《PNGV電池試驗(yàn)手冊(cè)》中提出的一種等效電路模型[21]，它是Thevenin模型的派生模型，即在Thevenin模型的主線上串聯(lián)了電容Q，結(jié)構(gòu)如圖4所示。Q是電容Q兩端的電壓，oc是電池的開(kāi)路電壓，0是電池的歐姆內(nèi)阻，g是電池的傳荷阻抗，g是傳荷電容，g是RC并聯(lián)電 路兩端的電壓，其狀態(tài)方程可以用式(7)～(9)表示

圖4 PNGV模型

PNGV模型利用串聯(lián)電容Q描述鋰離子電池的開(kāi)路電壓隨電流時(shí)間積分的變化，它既反映了電池的容量，又能夠體現(xiàn)電池的直流響應(yīng)特性。因此，能夠同時(shí)實(shí)現(xiàn)鋰離子電池荷電狀態(tài)、功率狀態(tài)及電池可用容量的估計(jì)，實(shí)現(xiàn)電池健康狀態(tài)估計(jì)。

1.5 GNL模型

GNL模型將鋰離子電池的內(nèi)部特性作了較為細(xì)致的區(qū)分，尤其是引進(jìn)了自放電因素的影響，其結(jié)構(gòu)如圖5所示。圖中oc是電池的開(kāi)路電壓，電容Q用于描述鋰離子電池的開(kāi)路電壓隨電流時(shí)間積分的變化，Q是電容Q兩端的電壓，0是電池的歐姆內(nèi)阻，g是電池的傳荷阻抗，e是傳荷電容，c是電池的濃差阻抗，c是濃差電容，e是電化學(xué)極化電壓，c是濃差極化電壓，S是自放電電阻。電池的狀態(tài)方程可以表示為

GNL模型集成了上述4種等效電路模型各自的優(yōu)點(diǎn)，同時(shí)考慮了歐姆極化、電化學(xué)極化、濃差極化及自放電因素對(duì)鋰離子電池充放電行為的影響，由于模型的結(jié)構(gòu)更接近于鋰離子電池的內(nèi)部特性，因此不僅對(duì)鋰離子電池的倍率響應(yīng)特性具有較好的仿真效果，而且其適用性更廣且仿真精度更高。目前主要被用來(lái)通過(guò)仿真鋰離子電池的充放電特性從而實(shí)現(xiàn)鋰離子電池的荷電狀態(tài)和功率狀態(tài)的估計(jì)。

2 電化學(xué)模型

電化學(xué)模型以多孔電極理論和濃溶液理論為基礎(chǔ)，通過(guò)將鋰離子電池內(nèi)部電化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)、傳質(zhì)、傳熱等微觀反應(yīng)過(guò)程數(shù)值化，從電化學(xué)機(jī)理層面描述鋰離子電池的充放電行為。因此，電化學(xué)機(jī)理模型在鋰離子電池的優(yōu)化設(shè)計(jì)、充放電行為仿真、荷電狀態(tài)、健康狀態(tài)及熱狀態(tài)診斷方面均具有廣泛應(yīng)用。目前，鋰離子電池電化學(xué)模型主要有單粒子模型[22]、準(zhǔn)二維模型[23]和簡(jiǎn)化的準(zhǔn)二維模型[24]。

2.1 準(zhǔn)二維模型

準(zhǔn)二維模型是一種適用于恒流、絕熱系統(tǒng)的電化學(xué)模型，最早由DOYLE等[24]提出。模型將鋰離子電池等效為由無(wú)數(shù)球型固相顆粒組成的電極（正極和負(fù)極）、隔膜及電解液組成的三明治結(jié)構(gòu)，如圖 6所示。模型認(rèn)為在極耳的同一平面內(nèi)，電池的各種性質(zhì)之間的差異可以忽略不計(jì)，只考慮垂直極耳的方向（方向）上的化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。因此鋰離子電池的維度包括方向及球形顆粒的徑向方向，故稱之為準(zhǔn)二維模型。模型采用Fick擴(kuò)散定律描述電極固相顆粒內(nèi)鋰離子的濃度分布，基于電荷守恒及物質(zhì)守恒定律計(jì)算電解液內(nèi)及隔膜內(nèi)的鋰離子濃度，基于歐姆定律計(jì)算固相電極內(nèi)的電勢(shì)，基于Kirchhoff定律及歐姆定律計(jì)算電解液及隔膜內(nèi)的液相電勢(shì)，利用Butler-Volmer公式計(jì)算電極反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。模型的控制方程見(jiàn)表1。

鋰離子電池P2D模型過(guò)于復(fù)雜，計(jì)算量大，且無(wú)法獲得其解析解，因此，P2D模型更適用于實(shí)驗(yàn)室研究，用于輔助分析鋰離子電池的衰減老化機(jī)制及診斷其狀態(tài)，以及通過(guò)仿真模擬為鋰離子電池的優(yōu)化設(shè)計(jì)（如材料顆粒設(shè)計(jì)、擴(kuò)散系數(shù)調(diào)整方向等）提供理論支持。

圖6 鋰離子電池P2D模型

表1 鋰離子電池P2D模型控制方程[25]

2.2 單粒子模型

單粒子模型是最簡(jiǎn)單的鋰離子電池電化學(xué)模型，它是P2D模型通過(guò)簡(jiǎn)化而來(lái)[26]。如圖7所示，單粒子模型采用兩個(gè)球型顆粒分別表示鋰離子電池的正極和負(fù)極，假設(shè)鋰離子的嵌入脫出過(guò)程發(fā)生在球型顆粒上，且認(rèn)為電解液的濃度及其內(nèi)部電勢(shì)恒定不變。

單粒子模型結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單，計(jì)算量小，容易實(shí)現(xiàn)在線應(yīng)用。目前，單粒子模型主要應(yīng)用于鋰離子電池的荷電狀態(tài)診斷研究。但同時(shí)鋰離子電池單粒子模型存在一些不可避免的缺點(diǎn)，即在大倍率充放電條件下，模型的假設(shè)是不合理的，因此導(dǎo)致仿真偏差過(guò)大。

圖7 鋰離子電池單粒子模型

2.3 簡(jiǎn)化的準(zhǔn)二維模型

由于鋰離子電池P2D模型控制方程過(guò)于復(fù)雜，導(dǎo)致P2D模型無(wú)法實(shí)現(xiàn)實(shí)時(shí)在線應(yīng)用，而單粒子模型的適用性相對(duì)較差，因此很多學(xué)者致力于對(duì)P2D模型進(jìn)行合理的簡(jiǎn)化，針對(duì)不同的應(yīng)用場(chǎng)景，采用不同的簡(jiǎn)化方式，獲得滿足相應(yīng)精度要求及時(shí)效性的簡(jiǎn)化準(zhǔn)二維模型?，F(xiàn)有的簡(jiǎn)化方式主要包括進(jìn)行幾何結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)化[27]、對(duì)固液相擴(kuò)散過(guò)程進(jìn)行簡(jiǎn)化[28]以及通過(guò)數(shù)學(xué)算法進(jìn)行變換以達(dá)到簡(jiǎn)化計(jì)算的 目的[29]。例如，文獻(xiàn)[28]分析對(duì)比了多項(xiàng)式近似法、二參數(shù)和三參數(shù)拋物線近似法、滲透深度法、基于特征根的格林函數(shù)變換法等單粒子模型的近似簡(jiǎn)化方法。

簡(jiǎn)化的準(zhǔn)二維模型的模型結(jié)構(gòu)得到了簡(jiǎn)化，大大降低了計(jì)算量，同時(shí)相比于單純的單粒子模型又考慮到了鋰離子電池內(nèi)部鋰離子的分布和擴(kuò)散情況，因此，對(duì)大倍率充放電行為的仿真適用性更強(qiáng)。目前，簡(jiǎn)化的準(zhǔn)二維模型對(duì)于實(shí)驗(yàn)室條件下鋰離子電池的荷電狀態(tài)、健康狀態(tài)及熱狀態(tài)診斷方面均具有良好的應(yīng)用。但由于電化學(xué)機(jī)理模型本身存在的計(jì)算量及參數(shù)量缺陷，其在實(shí)際工程中的應(yīng)用受到了較大的限制。

3 總結(jié)及展望

鋰離子電池作為儲(chǔ)能設(shè)備中新一代清潔高效的裝置之一，其遲滯的管理技術(shù)研發(fā)嚴(yán)重限制了其在移動(dòng)式儲(chǔ)能和固定式儲(chǔ)能等設(shè)備上的應(yīng)用。而鋰離子電池是一個(gè)非常復(fù)雜的系統(tǒng)，針對(duì)其內(nèi)部各部分之間錯(cuò)綜復(fù)雜的的相互作用關(guān)系以及航天器應(yīng)用中受限的實(shí)驗(yàn)條件，通過(guò)建立鋰離子電池模型，研究鋰離子電池的充放電行為，對(duì)電池進(jìn)行優(yōu)化管理具有重要意義。

本文綜述了兩大類鋰離子電池模型，即等效電路模型和電化學(xué)模型。等效電路模型不研究鋰離子電池的內(nèi)部微觀反應(yīng)機(jī)制，屬于半經(jīng)驗(yàn)仿真模型，具有結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、參數(shù)少、計(jì)算量小、易于實(shí)現(xiàn)工程應(yīng)用等優(yōu)點(diǎn)；而鋰離子電池電化學(xué)模型通過(guò)研究鋰離子電池的內(nèi)部微觀反應(yīng)機(jī)理對(duì)電池的充放電行為進(jìn)行數(shù)值化描述，具有能夠反映電池衰減機(jī)制、精度高、通用性好等優(yōu)點(diǎn)。另一方面等效電路模型固定的模型結(jié)構(gòu)無(wú)法實(shí)現(xiàn)全壽命周期鋰離子電池的高精度建模仿真；而電化學(xué)模型控制方程復(fù)雜、計(jì)算量大導(dǎo)致高負(fù)荷的計(jì)算任務(wù)限制了電化學(xué)模型在實(shí)際工程中的應(yīng)用。

因此，針對(duì)上述不足，通過(guò)建立能夠根據(jù)鋰離子電池的狀態(tài)進(jìn)行自我結(jié)構(gòu)動(dòng)態(tài)調(diào)整的等效電路模型；以及通過(guò)開(kāi)發(fā)能夠自適應(yīng)調(diào)整不同的簡(jiǎn)化方式之間的協(xié)同耦合技術(shù)建立電化學(xué)簡(jiǎn)化模型，是未來(lái)鋰離子電池高精度、高適用性仿真模型的研究方向之一。

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Overview of the modeling of lithium-ion batteries

1,2,3,4,1,1,3,4,2,5,2,3,4,2,3,4,1,2,4,1

(1School of Chemistry and Chemical Engineering, Harbin Institute of Technology, Harbin 150001, Heilongjiang, China;2Shanghai Institute of Spaceflight Power, Shanghai 200245, China;3Shanghai Power & Energy Storage Battery System Engineering Tech. Co. Ltd., Shanghai 200241, China;4Shanghai Engineering Center for Power and Energy Storage Systems, Shanghai 200245, China;5School of Materials Science and Engineering, Tongji University, Shanghai 201804, China)

The models of lithium-ion batteries, including equivalent circuit models and electrochemical models, are reviewed. Models are used for the degradation mechanisms analysis, state estimation and life prediction of lithium ion batteries due to the time-effectiveness and applicability. The equivalent circuit models are more applicable for state of charge estimation and the electrochemical models are suitable for the degradation analysis and state of health estimation of lithium ion batteries. The simple and fixed model structure for equivalent circuit models and the complicated model structures and heavy computation for electrochemical models limit their application. The authors summarize the principles and structures of equivalent circuit models and electrochemical models. Then the application of these models is described and the merits and limitations of each model are elaborated. Then, based on the analysis mentioned above and the state-of-the-art modelling theory, the future research direction on more accurate and universal battery models is put forward.

lithium ion batteries; modeling; state diagnosis

10.12028/j.issn.2095-4239.2018.0143

TM 912

A

2095-4239（2019）01-058-07

2018-08-14；

2018-10-24。

國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃（2017YFB0102204），上海市科委項(xiàng)目（18DZ2284000）。

楊杰（1990—），男，博士研究生，研究方向?yàn)殇囯x子電池衰減機(jī)制分析、狀態(tài)診斷及壽命預(yù)測(cè)建模、電池大數(shù)據(jù)分析等，E-mail：

JYangHIT@163.com；

解晶瑩，教授，研究方向?yàn)橹旅軆?chǔ)能技術(shù)、清潔能源生產(chǎn)、存儲(chǔ)、多能互補(bǔ)集成優(yōu)化設(shè)計(jì)，E-mail：xiejingying2007@126.com；尹鴿平，教授，研究方向?yàn)閮?chǔ)能材料與技術(shù)、電池系統(tǒng)診斷與管理等，E-mail：yingphit@hit.edu.cn。