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    氣相色譜法同時測定乳制品中有機(jī)氯農(nóng)藥和多氯聯(lián)苯殘留量的研究

    2018-12-29 03:42:50李霞李潔李玲王艷麗申中蘭劉艷明祝建華
    中國乳品工業(yè) 2018年11期
    關(guān)鍵詞:鮮牛奶多氯聯(lián)苯濃硫酸

    李霞,李潔,李玲,王艷麗,申中蘭,劉艷明,祝建華

    (山東省食品藥品檢驗研究院濟(jì)南 250101)

    0 引 言

    乳制品中藥物殘留和環(huán)境污染的問題已經(jīng)拉響我國奶源安全的警報。多氯聯(lián)苯和有機(jī)氯農(nóng)藥是國際環(huán)境科學(xué)領(lǐng)域十分關(guān)注的持久性有機(jī)污染物。此類化合物具有親脂性和半揮發(fā)性,難以被生物降解,可通過食物、水、大氣和土壤等環(huán)境介質(zhì)與包括人類在內(nèi)的環(huán)境生物體系接觸,對生態(tài)環(huán)境和人類的健康帶來潛在的危害,因此建立多氯聯(lián)苯和有機(jī)氯農(nóng)藥殘留的檢測方法對于保證乳制品的質(zhì)量十分重要。

    目前,多氯聯(lián)苯和有機(jī)氯農(nóng)藥的測定對象主要有水[1-3],土壤[4],水產(chǎn)品[5-7],蛋及蛋制品[8],農(nóng)殘品[9],乳制品相對較少。多氯聯(lián)苯和有機(jī)氯農(nóng)藥的檢測方法有氣相色譜法,氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法[10]。乳制品中有機(jī)氯殘留常用的凈化技術(shù)有固相萃取法[11]、凝膠滲透色譜凈化[12]、酸化法等,其中乳制品中有機(jī)氯殘留的測定采用磺化法的報道也不多[13],乳制品中多氯聯(lián)苯的測定有采用索氏提取法及自動凈化處理法[14]。至今濃硫酸磺化法作為同時檢測乳制品中的多氯聯(lián)苯和有機(jī)氯農(nóng)藥殘留的前處理方法尚鮮見報道。本文應(yīng)用超聲提取法同時提取乳制品中的多氯聯(lián)苯和有機(jī)氯農(nóng)藥殘留,采用濃硫酸凈化的前處理方法,提取方法簡便,濃硫酸磺化法凈化效果好,回收率高,色譜背景干凈,即快速又節(jié)約成本。同時也參考?xì)W盟、日本農(nóng)藥殘留的檢測方法[15-16]和國內(nèi)的標(biāo)準(zhǔn)[17-18]。所以本研究對于同時測定乳制品中有機(jī)氯和多氯聯(lián)苯殘留量的檢測有很好的借鑒作用。

    l 實驗

    1.1 主要儀器與試劑

    氣相色譜儀:Agilent 6890型,配有電子捕獲檢測器(FID),美國Agilent公司;旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)器:Buchi R-200型,瑞士Buchi公司;7種指示性多氯聯(lián)苯混標(biāo)(內(nèi)含PCB28、PCB52、PCBl01、PCBll8、PCBl38、PCBl53、PCBl80,10μg/mL,純度99.0%,溶于環(huán)己烷),德國Dr.Ehrenstorfer公司;ɑ-666、β-666、γ-666、δ-666、p,p’-DDE、o,p’-DDD、p,p’-DDD及p,p’-DDT,1 000μg/mL,純度均大于99%,中國農(nóng)業(yè)部環(huán)境保護(hù)監(jiān)測所;七氯,1 000μg/mL,純度均大于99%,中國農(nóng)業(yè)部環(huán)境保護(hù)監(jiān)測所;艾氏劑,1 000μg/mL,純度均大于99%中國農(nóng)業(yè)部環(huán)境保護(hù)監(jiān)測所;無水硫酸鈉:分析純,于600℃下干燥4 h,冷卻后儲存于干燥的密閉容器中,備用;氯化鈉:分析純;乙腈:優(yōu)級純;實驗所用其它試劑均為分析純;實驗用水為二次蒸餾水。

    1.2 色譜條件

    色譜柱:HP-1701型石英毛細(xì)管柱(30 m×0.25 mm×0.25μm);色譜柱升溫程序:50℃保持1 min,20℃/min升至200℃保持1 min,5℃/min升至230℃保持5 min,5℃/min升至260℃保持10 min;進(jìn)樣口溫度:290℃;檢測器溫度:300℃;載氣、輔助氣:均為氮氣,純度為99.999%,載氣流速為3 mL/min;進(jìn)樣方式:不分流進(jìn)樣;進(jìn)樣量:1μL。

    1.3 標(biāo)準(zhǔn)溶液的配制

    分別稱取適量各種多氯聯(lián)苯、六六六、滴滴涕,七氯,艾氏劑,用正己烷配制成0.5μg/mL儲備液。根據(jù)需要,用正己烷再配制成所需濃度的混合標(biāo)準(zhǔn)溶液。

    1.4 試驗方法

    液體樣品稱取2.0 g樣品于50 mL離心管中,加入2 g氯化鈉,加入20 mL乙腈提取液,渦旋2 min,超聲30 min,再加入無水硫酸鈉5 g脫水,渦旋2 min,于8 000 r/min離心3 min,將上清液轉(zhuǎn)移到50 mL旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)瓶中,下層樣品再提取一次后合并上清液,40℃水浴中旋轉(zhuǎn)蒸至近干,加入10 mL正己烷復(fù)溶,再加入1 mL硫酸磺化,于8 000 r/min離心3 min,后取上清液氮氣吹干,準(zhǔn)確加入1 mL正己烷復(fù)溶,再加入0.2 mL濃硫酸磺化,8 000 r/min離心3 min,取上清液用純凈水洗至中性,取上清液進(jìn)入氣相色譜分析。

    固體樣品稱取2.0 g樣品于50 mL離心管中,加入10 mL水,渦旋0.5 min,加入2 g氯化鈉,再加入20 mL乙腈提取液,渦旋2 min,超聲30 min,放入離心機(jī),8 000 r/min離心3 min,取上清液于50 mL離心管中,加入5 g無水硫酸鈉脫水,轉(zhuǎn)移到50 mL旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)瓶中,下層樣品再提取一次后合并上清液,40℃水浴中旋轉(zhuǎn)蒸至近干,加入10 mL正己烷復(fù)溶,加入1 mL硫酸磺化,于8 000 r/min離心3 min,后取上清液氮氣吹干,準(zhǔn)確加入1 mL正己烷復(fù)溶,再加入0.2 mL濃硫酸磺化,8 000 r/min離心3 min,取上清液用純凈水洗至中性,取上清液進(jìn)入氣相色譜分析。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 提取條件的優(yōu)化

    2.1.1 提取溶劑的選擇

    六六六、滴滴涕、七氯、狄試劑和多氯聯(lián)苯屬于極性物質(zhì),乳制品中脂類物質(zhì)是非極性物質(zhì),根據(jù)相似相容原理,選用極性有機(jī)溶劑提取目標(biāo)物可以減少脂類物質(zhì)的干擾。實驗對乙腈、甲醇兩種極性提取溶劑進(jìn)行考察。結(jié)果表明:乙腈作為提取溶劑時,乳制品中4種六六六、4種滴滴涕、七氯、狄試劑和7種多氯聯(lián)苯的加標(biāo)回收率比甲醇作為提取溶劑時得到的加標(biāo)回收率好,所以選用乙腈為本實驗的最佳提取溶劑。

    2.1.2 提取方法

    提取方法的選擇實驗以鮮牛奶樣品的加標(biāo)回收率來考察超聲提取法,分別以超聲10 min,20 min,30 min,40 min進(jìn)行考察。17種化合物的加標(biāo)回收率如圖1所示。超聲10 min的加標(biāo)回收率在70.58%~81.68%,超聲20 min的加標(biāo)回收率在75.63%~88.23%,超聲30 min的加標(biāo)回收率在83.55%~95.38%,超聲40 min加標(biāo)回收率在83.6%~95.57%,超聲30 min和超聲40 min兩者相差不大,考慮到試驗時間的節(jié)約,所以選擇超聲30 min提取法的最佳超聲時間。

    圖1 不同超聲時間的回收率

    2.1.3 凈化條件的優(yōu)化

    以鮮牛奶樣品為對象來考察濃硫酸用量,分別加入量為0.5、1.0、2.0 mL的濃硫酸進(jìn)行考察,不同用量濃硫酸對空白鮮牛奶樣品的凈化效果見圖2。實驗結(jié)果表明:在加入0.5 mL濃硫酸后,經(jīng)渦旋、離心,提取物溶液發(fā)生分層但上層溶液仍存在一些黃色的脂類物質(zhì),而當(dāng)加入1.0 mL和2.0 mL的濃硫酸時,提取物溶液發(fā)生分層明顯且上清液澄清,有較好的凈化作用,同時考慮溶劑的節(jié)約,所以選擇濃硫酸的用量為1.0 mL。加標(biāo)量為10μg/kg的鮮牛奶、酸牛奶和奶粉的凈化效果如圖3。在實驗過程中,單獨使用濃硫酸凈化后會產(chǎn)生離子型雜質(zhì)及濃硫酸的殘留,這些物質(zhì)會污染氣相色譜儀的毛細(xì)管柱,且目標(biāo)物有干擾峰出現(xiàn),而加蒸餾水洗至中性后對氣相色譜儀的毛細(xì)管柱起到保護(hù)作用,并且化合物的回收率不受影響。加蒸餾水水洗和不加水洗的效果圖如圖4。

    2.1.4 色譜柱的選擇

    本實驗在確定進(jìn)樣口溫度、檢測器溫度、載氣流速及其他相關(guān)條件一致的情況下,實驗中采用HP-5(30 m×0.25 mm×0.25μm)柱子無法使其中的某些化合物分開。經(jīng)過多次試驗,試驗中采用DB-1701(30 m×0.25 mm×0.25μm)的色譜柱可以使所有化合物達(dá)到很好的分離,并且在保證分離效果的前提下,改變升溫程序還可以縮短分析樣品所需時間。所得色譜最佳分離條件如前所述,色譜分離效果見圖2。

    圖2 不同濃硫酸加入量對空白鮮牛奶樣品的凈化效果

    圖3 加標(biāo)量(10μg/kg)鮮牛奶、酸牛奶及奶粉的的凈化效果

    圖4 加標(biāo)量(10μg/kg)鮮牛奶加蒸餾水水洗及不加蒸餾水水洗的效果

    2.2 方法的考察

    2.2.1 線性范圍、檢出限和定量限

    實驗以空白鮮牛奶樣品為基質(zhì),各稱取鮮牛奶2.0 g于一系列50 mL具塞離心管中,1.4節(jié)的方法進(jìn)行前處理得到空白樣品基質(zhì),依次加入待測組分得到質(zhì)量濃度為5、10、20、40、100、200μg/L的一系列基質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)溶液,按1.2節(jié)的分析方法測定,采用外標(biāo)法定量。以峰面積為縱坐標(biāo)(y),目標(biāo)物的質(zhì)量濃度為橫坐標(biāo)(x,μg/L)繪制基質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)曲線,線性范圍結(jié)果見表1。方法的檢出限和定量限范圍分別為0.08~0.27μg/kg和0.27~0.90μg/kg,可滿足乳制品中4種六六六、4種滴滴涕、七氯、艾氏劑和7種指示性多氯聯(lián)苯殘留分析的要求。實驗中以所得到的3倍信噪比(RSN=3)計算檢出限,以所得到的10倍信噪比(RSN=10)計算定量限,檢出限和定量限的結(jié)果見表1。

    表1 4種六六六、4種滴滴涕、七氯、艾氏劑和7種指示性多氯聯(lián)苯的線性范圍、線性方程、相關(guān)系數(shù)(r)、檢出限

    2.2.2 加標(biāo)回收率

    實驗分別加標(biāo)量為5、10、50 mg/kg的鮮牛奶、奶粉和酸奶(每個水平重復(fù)6次),按照1.2節(jié)和1.4節(jié)的方法進(jìn)行前處理和分析測定,計算加標(biāo)回收率和RSD,結(jié)果見表2-4表。

    表2 純牛奶中添加4種六六六、4種滴滴涕、七氯、艾氏劑和7種多氧聯(lián)苯的加標(biāo)回收率和RSD(n=6)

    表3 酸奶中添加4種六六六、4種滴滴涕、七氯、艾氏劑和7種多氧聯(lián)苯的加標(biāo)回收率和RSD(n=6)

    表4 奶粉中添加4種六六六、4種滴滴涕、七氯、艾氏劑和7種性多氧聯(lián)苯的加標(biāo)回收率和RSD(n=6)

    表2-表4表明:在10、20、50 mg/kg 3個加標(biāo)水平下,純牛奶空白樣品中17種化合物的加標(biāo)回收率范圍為87.13%~99.40%,RSD范圍為2.17%~7.67%;酸奶空白樣品中17種化合物的加標(biāo)回收率范圍為85.09%~97.65%,RSD范圍為1.23%~8.12%;奶粉空白樣品中17種化合物的加標(biāo)回收率范圍為86.40%~97.93%,RSD范圍為1.89%~7.04%。該方法的準(zhǔn)確度與精密度高,符合鮮牛奶、酸奶和奶粉中4種六六六、4種滴滴涕、七氯、艾氏劑和7種指示性多氯聯(lián)苯殘留分析的要求。

    2.2.3 定量方法的選擇

    實驗表明:使用溶劑標(biāo)準(zhǔn)曲線對乳制品樣品中4種六六六、4種滴滴涕、七氯、艾氏劑和7種多氯聯(lián)苯進(jìn)行定量所得到的加標(biāo)回收率均超出110%,這是因為在氣相色譜分析中這些化合物表現(xiàn)出的不同程度的基質(zhì)增強(qiáng)效應(yīng),使得待測物檢測信號增強(qiáng)。為了提高方法的可靠性和結(jié)果的準(zhǔn)確度,消除基質(zhì)效應(yīng),在實驗室中采用不含待測物的空白樣品經(jīng)過1.4節(jié)方法進(jìn)行處理,加入與溶劑標(biāo)準(zhǔn)曲線相同系列濃度的待測組分,即制作基質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)曲線來進(jìn)行定量分析。實驗中分別對純牛奶,酸牛奶和奶粉配制了基質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)曲線,結(jié)果表明,三種樣品空白基質(zhì)曲線中的待測組分的響應(yīng)值和標(biāo)準(zhǔn)曲線的斜率基本相同,所以為了避免每個樣品種類都要配制其基質(zhì)匹配標(biāo)準(zhǔn)曲線,實驗中選取相對雜質(zhì)較少的鮮牛奶空白基質(zhì)作基質(zhì)曲線。實驗表明使用基質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)曲線進(jìn)行定量得到的加標(biāo)回收率在80%~110%之間,消除了基質(zhì)效應(yīng)的影響,同時提高方法的可靠性和結(jié)果的準(zhǔn)確度。

    2.2.4 實際樣品的檢測

    實驗中對隨機(jī)送檢的30批乳制品分別按照1.2節(jié)和1.4節(jié)的方法進(jìn)行前處理和分析測定,結(jié)果表明:純牛奶,酸奶和奶粉中的4種六六六、4種滴滴涕、七氯,艾氏劑和7種指示性多氯聯(lián)苯均未檢出。

    3 結(jié)論

    本實驗建立了濃硫酸凈化的前處理方法,在乳制品六六六、滴滴涕,七氯,艾氏劑和指示性多氯聯(lián)苯的檢測中取得較好的凈化效果,并且結(jié)合氣相色譜法實現(xiàn)對乳制品中六六六、滴滴涕,七氯,艾氏劑和指示性多氯聯(lián)苯的同時定量分析,適用于乳制品中六六六、滴滴涕,七氯,艾氏劑和指示性多氯聯(lián)苯的快速檢測。

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