東濮凹陷西斜坡鹽湖相原油地球化學(xué)特征與油源分析

李 蕾，李素梅，張洪安，徐田武，張?jiān)偏I(xiàn)，紀(jì) 紅

(1.中國(guó)石油大學(xué)(北京)資源與探測(cè)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 102249；2.中國(guó)石油大學(xué)(北京)地球科學(xué)學(xué)院，北京 102249；3.中國(guó)石化 中原油田分公司，河南 濮陽(yáng) 457001)

0 引 言

東濮凹陷位于渤海灣盆地南部，東濮凹陷西斜坡位于該凹陷西部地區(qū)，截止至2014年，探明原油產(chǎn)量8 591×104t、天然氣產(chǎn)量29.6×108m3。近年在東濮凹陷西斜坡及其鄰區(qū)不斷有重要油氣發(fā)現(xiàn)，如在西斜坡鉆探的胡古2井奧陶系潛山發(fā)現(xiàn)工業(yè)油氣流、在柳屯洼陷沙三上亞段喜獲頁(yè)巖油氣，表明該區(qū)仍有重要的油氣勘探前景。東濮凹陷西斜坡具有多源、多套儲(chǔ)蓋組合、多種圈閉類型和多期成藏的特點(diǎn)[1]，油氣成因與成藏機(jī)理復(fù)雜。東濮凹陷含膏鹽層系的成烴與成藏效應(yīng)顯著[2]，加劇了油氣成因與成藏過(guò)程研究的復(fù)雜性。關(guān)于西斜坡油氣特征及其來(lái)源仍有爭(zhēng)議，不同學(xué)者提出了不同的觀點(diǎn)。劉俊海等[3-7]認(rèn)為原油主要來(lái)自柳屯-海通集洼陷，沙三中、沙三下亞段暗色泥巖為主力烴源巖層段；張?jiān)偏I(xiàn)等[8-9]認(rèn)為原油主要來(lái)自海通集洼陷沙三中亞段和其本身源巖，部分地區(qū)捕獲來(lái)自柳屯洼陷向西南運(yùn)移的油氣；唐文旭[10]認(rèn)為西斜坡油氣主要來(lái)自海通集洼陷，同時(shí)其自身的沙一段、沙三段和沙四段油頁(yè)巖對(duì)油氣藏的形成有一定貢獻(xiàn)量。本文在以往研究基礎(chǔ)上，深入調(diào)查東濮凹陷西斜坡地區(qū)原油、烴源巖的地質(zhì)地球化學(xué)特征，劃分原油成因類型、確認(rèn)主力烴源巖、揭示含膏鹽巖層系烴源巖的成烴與成藏效應(yīng)，為該區(qū)油氣成藏機(jī)理研究、下一步油氣勘探提供依據(jù)。

1 地質(zhì)概況

東濮凹陷西斜坡北到衛(wèi)城地區(qū)，南到蘭考-封丘突起，西臨內(nèi)黃隆起，東抵柳屯-海通集洼陷，勘探面積約2 500 km2(圖1)。受二級(jí)斷層切割，研究區(qū)呈節(jié)節(jié)東掉的斷臺(tái)階形式，其中位于洼陷帶的為Ⅰ臺(tái)階，長(zhǎng)垣與石家集斷層之間、邢莊與馬寨斷層之間為Ⅱ臺(tái)階，位于石家集和馬寨斷層上升盤(pán)的為Ⅲ臺(tái)階[11](圖1)。目前已發(fā)現(xiàn)了馬寨、邢莊、胡狀集、慶祖集、趙莊及南湖等多個(gè)油氣田[8]，石油總資源量可達(dá)2.04×108t，油氣藏主要集中在Ⅱ臺(tái)階上，Ⅰ、Ⅲ臺(tái)階僅發(fā)現(xiàn)少量油氣。西斜坡經(jīng)歷了白堊紀(jì)拱張期、古近紀(jì)裂陷期和新近紀(jì)拗陷期三個(gè)大的發(fā)展階段，以古生界為基底，沉積地層包括古近紀(jì)的沙河街組和東營(yíng)組、新近紀(jì)的館陶組和明化鎮(zhèn)組及第四系，目前發(fā)現(xiàn)的油氣主要集中在沙三段，特別是沙三中、下亞段，沙一、二、四段探明儲(chǔ)量?jī)H占極小的比例(<5%)。位于Ⅰ臺(tái)階的柳屯-海通集洼陷古近系沉積厚度大，烴源巖較為發(fā)育，生烴潛力大[3]。西斜坡的主要儲(chǔ)集體為濱-淺湖扇三角洲砂體[12]，其中沙三中亞段儲(chǔ)層物性最好[7]。西斜坡蓋層主要為分布穩(wěn)定、厚度大的泥頁(yè)巖，如沙一上、沙三上亞段泥巖，沙四段、沙三中和沙三上亞段發(fā)育有膏鹽巖亦可作為直接蓋層[12-13]。

2 樣品與實(shí)驗(yàn)

采集東濮凹陷西斜坡及鄰區(qū)原油31個(gè)，泥頁(yè)巖樣品26個(gè)(圖1)。對(duì)原油、泥頁(yè)巖的氯仿抽提物進(jìn)行族組分分離。在Finnigan MAT TSQ-45型GC/MS系統(tǒng)上進(jìn)行飽和烴、芳烴色譜-質(zhì)譜分析。色譜條件：SE-54彈性熔硅毛細(xì)管柱(長(zhǎng)25 m，內(nèi)徑0.25 mm)，以4 ℃/min的升溫率由100 ℃升至300 ℃，載氣為氦氣。色譜-質(zhì)譜條件：采用Agilent 6890彈性熔硅毛細(xì)管色譜柱(長(zhǎng)25 m，內(nèi)徑0.25 mm，配置Agilent 5975質(zhì)譜選擇性檢測(cè)器，采用HP-5MS熔硅柱、HP-5MS 熔硅柱分析飽和烴和芳烴餾分；載氣為氦氣，升溫程序：以4 ℃/min的升溫速率由100 ℃升至220 ℃；再?gòu)?20 ℃以2 ℃/min的速率升溫到300 ℃。質(zhì)譜電離能量70 V。少數(shù)原油開(kāi)展傅立葉變換離子回旋共振質(zhì)譜(ESI FT-ICR MS)分析，檢測(cè)方法與條件分別同Wan等[14]。

3 結(jié)果與討論

3.1 原油物性與族組分特征

圖2 東濮凹陷西斜坡部分原油物性與族組分分布特征圖Fig. 2 Characteristics of oil physical properties and group composition for the oils from the West Slope, Dongpu Sag

東濮凹陷西斜坡發(fā)育正常油、重油和輕質(zhì)油，以輕、中質(zhì)-中高黏度原油為主，低黏度、揮發(fā)-凝析油及重質(zhì)稠油相對(duì)較少。物性變化較大，密度、黏度分布范圍為0.795～0.923 g/cm3和2.55～690.67 mPa·s(圖2)；凝固點(diǎn)介于17～38 ℃；含蠟量相對(duì)較高，分布范圍為5.13%～43.2%；含硫量偏低，分布范圍為0.04%～1.28%。原油的密度與黏度隨著埋深的加大而減小，緊鄰柳屯-海通集洼陷的Ⅰ臺(tái)階原油密度小(一般小于0.85 g/cm3)，黏度低(一般小于10 mPa·s)，為輕質(zhì)油；石家集上升盤(pán)等遠(yuǎn)離油源的地區(qū)原油密度大(一般大于0.90 g/cm3)，黏度高(一般大于50 mPa·s)，為稠油；位于長(zhǎng)垣和石家集斷層之間的胡慶Ⅱ臺(tái)階主體油藏原油特征介于上述兩種類型原油之間(圖2(a))。原油物性的差異通常指示其成因、成藏期次、后期次生改造作用程度的不同。

與原油物性分布相吻合，西斜坡不同構(gòu)造單元、不同埋深的原油族組成也有明顯差異，位于長(zhǎng)垣下降盤(pán)的Ⅰ臺(tái)階原油族組分的總體特征是飽和烴含量較高(71.05%～96.16%)；飽/芳值相對(duì)較高(9.10%～25.04%)。Ⅲ臺(tái)階飽和烴含量相對(duì)較低(27.68%～70.30%)；飽/芳值相對(duì)較低(0.80～4.73)(圖2(b))。Ⅱ臺(tái)階主體油藏原油族組分分布范圍較廣，具有介于Ⅰ、Ⅲ臺(tái)階之間的特征?？傮w而言，研究區(qū)原油飽和烴含量與“非烴+瀝青質(zhì)”呈負(fù)相關(guān)關(guān)系(圖2(b))，整體隨埋深加大呈增大趨勢(shì)，而芳烴及非烴、瀝青質(zhì)含量則呈減少趨勢(shì)。

3.2 原油烴類組成與分布特征

3.2.1 鏈烷烴

圖3 東濮凹陷西斜坡原油飽和烴總離子流圖((a)馬寨原油；(b)胡慶原油；(c)邢莊-柳屯原油)Fig. 3 Total ion chromatogram (TIC) of saturated fraction in the oils from the West Slope of the Dongpu Sag((a)Mazhai oil; (b)Huqing oil; (c)Xingzhuang-Liutun oil)

東濮凹陷西斜坡分析原油正構(gòu)烷烴碳數(shù)分布范圍一般為nC11-nC41，主要有兩種分布類型(圖3)：(1)雙峰型，如胡136-9井，一般見(jiàn)于成熟度相對(duì)不太高的原油樣品中，胡慶、邢莊(淺層)、馬寨地區(qū)原油多為雙峰型(圖3(a)、(b))，指示低等水生/微生物和高等植物的雙重貢獻(xiàn)；(2)單峰型，如胡96-3井，見(jiàn)于成熟度比較高的樣品(圖3(c))。胡慶、邢莊(淺層)、馬寨地區(qū)原油正構(gòu)烷烴輕重碳比∑nC21-/∑nC22+(0.35～1.1)與(nC21+nC22)/(nC28+nC29)相對(duì)較低(0.52～1.28)、CPI和OEP值反映微弱奇偶或偶奇碳優(yōu)勢(shì)(表1)，指示成熟度相對(duì)較低的特征；邢莊(深層)與柳屯的原油正構(gòu)烷烴∑nC21-/∑nC22+、(nC21+nC22)/(nC27+nC28)值相對(duì)較高，分別為1.02～1.29、1.15～1.49，CPI和OEP約為平衡值1，反映原油成熟度相對(duì)較高。Pr/nC17-Ph/nC18[15]、Pr/Ph—DBT/P(二苯并噻吩/菲)[16]關(guān)系圖顯示(圖4(a)、(b)，表1)，西斜坡母源巖形成于鹽湖相強(qiáng)還原環(huán)境。研究區(qū)原油具植烷優(yōu)勢(shì)，Pr/Ph普遍小于0.6，特別是馬寨地區(qū)(Pr/Ph<0.4)(表1)，提示后者具有更強(qiáng)的還原性電位。原油還顯示出nC37和nC38優(yōu)勢(shì)，尤其是馬寨原油

表1 東濮凹陷西斜坡部分原油基本地球化學(xué)參數(shù)

注：Pr/Ph.姥鮫烷/植烷；C21-/C22+.∑nC21-/∑nC22+；C21-22/C27-29.(nC21+nC22)/(nC27+nC28)；20S.C29甾烷ααα20S/(S+R)；αββ.C29甾烷αββ/(ααα+αββ)；Tri/Pent.三環(huán)萜烷/五環(huán)萜烷；G/C30H.伽馬蠟烷/C30藿烷；C35/C34.C35藿烷/C34藿烷；C29/C30.C29藿烷/C30藿烷；Ts.18α(H)-/( 18α(H)-+ 17α(H))-三降藿烷；4-m/C29St.4-甲基甾烷/C29規(guī)則甾烷；C21-22/C27-29St.C21-22/C27-29甾烷；Dia/Reg.重排甾烷/規(guī)則甾烷；Rc.Rc=0.6MPI-1+0.4(Ro<1.35%)，計(jì)算方法據(jù)Boreham等(1988)[20]，其中MPI-1=1.5*(2-甲基菲+3-甲基菲)/(菲+9-甲基菲+1-甲基菲)；DBT/P.二苯并噻吩/菲。

(圖3(a))，包建平等[17]認(rèn)為主要是強(qiáng)還原沉積環(huán)境及沉積水體鹽度高所致。在具植烷和nC37、nC38優(yōu)勢(shì)的原油樣品中普遍發(fā)育β-胡蘿卜烷(圖3)，與研究區(qū)鹽湖相沉積環(huán)境吻合[18]。

3.2.2 甾萜類生物標(biāo)志物

圖4 東濮凹陷西斜坡原油Pr/nC17—Ph/nC18、Pr/Ph—DBT/P關(guān)系圖((a)據(jù)Seifert和Moldowan[15]，1986；(b)據(jù)Hughes等[16]，1995)Fig.4 Cross plot of Pr/nC17 versus Ph/nC18((a)according to Seifert and Moldowan[15], 1986) and Pr/Ph versus dibenzothiophene/phenanthrene ((b)according to Hughes et al[16], 1995) for the oils from the West Slope of the Dongpu Sag

圖5 東濮凹陷西斜坡原油甾類(m/z 217)質(zhì)量色譜圖((a)馬寨原油； (b)胡慶原油；(c)邢莊-柳屯原油)Fig.5 Partial m/z 217 mass fragmentograms of saturated hydrocarbon fractions from selected oils in the West Slope of the Dongpu Sag ((a)Mazhai oil; (b)Huqing oil; (c)Xingzhuang-liutun oil)

東濮凹陷西斜坡原油中檢測(cè)出的甾烷化合物包括規(guī)則甾烷、孕甾烷、重排甾烷和4-甲基甾烷系列。多數(shù)原油C27-、C28-、C29-規(guī)則甾烷(主要為ααα構(gòu)型)分布相似，呈C27略占優(yōu)勢(shì)的不對(duì)稱“V”字型，如胡136-9井(圖5)，反映低等水生生物貢獻(xiàn)較多[19]。不同構(gòu)造帶原油甾烷分布有一定差異，主要表現(xiàn)在異構(gòu)化程度不同，胡慶、邢莊(淺層)、馬寨地區(qū)埋藏較淺的原油甾烷異構(gòu)化參數(shù)C29甾烷ααα20S/(S+R)、C29甾烷αββ/(ααα+αββ)值分別為0.17～0.48、0.24～0.40；邢莊(深層)、柳屯洼陷原油為0.44～0.55、0.60～0.69(表1)。孕甾烷和重排甾烷的相對(duì)豐度也有顯著差異，胡慶、邢莊(淺層)、馬寨地區(qū)原油C21-22/C27-29規(guī)則甾烷、重排甾烷/規(guī)則甾烷比值分別為0.005～0.028(均值0.013)和0.09～0.60(均值0.16)(表1)，而邢莊(深層)和柳屯洼陷原油分別為0.046～0.089、0.46～0.86。孕甾烷和重排甾烷相對(duì)豐度受成熟度等因素影響[20-23]，本次分析原油的上述差異應(yīng)主要與成熟度有關(guān)。西斜坡所有原油中都能檢測(cè)到4-甲基甾烷，4-甲基甾烷/C29規(guī)則甾烷值分布范圍為0.14～0.33(表1)。

圖6 東濮凹陷西斜坡原油萜類(m/z 191)質(zhì)量色譜圖((a)馬寨原油；(b)胡慶原油；(c)邢莊-柳屯原油)Fig.6 Partial m/z 191 mass fragmentograms of saturated hydrocarbon fractions from selected oils in the West Slope of the Dongpu Sag((a)Mazhai oil；(b)Huqing oil；(c)Xingzhuang-liutun oil)

東濮凹陷西斜坡原油中檢測(cè)出的萜類化合物主要包括五環(huán)三萜烷、三環(huán)萜烷、倍半萜。與甾類化合物一樣，不同構(gòu)造帶、不同埋深原油中萜類化合物分布有顯著差異(圖6)。多數(shù)原油三環(huán)萜類不太發(fā)育，以五環(huán)三萜類化合物為主，三環(huán)萜/五環(huán)萜分布范圍為0.10～0.54(表1)，此類原油主要分布在胡慶、邢莊(淺層)與馬寨地區(qū)；少部分原油三環(huán)萜烷較為發(fā)育，五環(huán)三萜類特別是藿烷系列有裂解現(xiàn)象，其三環(huán)萜/五環(huán)萜分布范圍為1.23～1.36，此類原油主要分布在邢莊深層及柳屯洼陷(表1)。原油中伽馬蠟烷豐度不等，胡慶、邢莊(淺層)伽馬蠟烷/C30藿烷值分布范圍為0.25～0.72；邢莊(深層)、柳屯洼陷為0.77～2.23(深部原油該參數(shù)明顯受成熟度影響)；馬寨地區(qū)原油為0.52～0.76(表1)。高豐度伽馬蠟烷代表咸化的水體和/或水體分層現(xiàn)象[24]，常與升藿烷“翹尾”現(xiàn)象共生。馬寨地區(qū)原油C35-/C34-藿烷值分布范圍為1.45～1.64，翹尾”顯著；不具有“翹尾”的原油主要分布在胡慶、邢莊地區(qū)。升藿烷“翹尾”指示強(qiáng)還原環(huán)境[25-26]。

3.2.3 芳烴

圖7 東濮凹陷西斜坡原油中芳烴化合物的組成與分布特征Fig.7 Composition and relative distribution of the aromatic fractions in the oils from the West Slope of the Dongpu Sag

基于甲基菲指數(shù)(MPI-1)計(jì)算的折算鏡質(zhì)體反射率Rc[20]值為0.37%～0.89%，西斜坡不同構(gòu)造單元的成熟度存在差異，胡慶、邢莊(淺層)及馬寨地區(qū)的Rc值為0.62%～0.80%，總體偏低，邢莊及柳屯洼陷深層原油Rc為0.79%～0.87%(表1)，與生物標(biāo)志物成熟度參數(shù)反映趨勢(shì)較為一致。

3.3 基于FT-ICR MS的鹽湖相NSO化合物分布

傅立葉變換離子回旋共振質(zhì)譜(Fourier transform ion cyclotron resonance mass spectrometry，F(xiàn)T-ICR MS)具有超高的分辨率和精度，能夠?qū)崿F(xiàn)雜原子化合物分子級(jí)別的精細(xì)研究，對(duì)分析雜原子化合物具有獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)[31-33]。不同成因原油具有不同的NSO化合物分布特征[14,34]。近年來(lái)FT-ICR MS被應(yīng)用于識(shí)別油氣的次生改造[35-37]與硫酸鹽熱化學(xué)還原作用(TSR)[38]、判識(shí)原油/烴源巖成熟度[14]、識(shí)別油氣運(yùn)移分餾效應(yīng)[39]等。本次研究重點(diǎn)對(duì)深部油氣的高分辨率質(zhì)譜特征進(jìn)行了分析，用于調(diào)查鹽湖相膏鹽巖盆地深部?jī)?chǔ)層可能發(fā)生的硫酸鹽熱化學(xué)還原作用(TSR)。

邢莊-柳屯深部原油主要發(fā)育S1、O1S1、N1、O1、O2、O3系列化合物(圖8(e)、(f))。在濮深18-2、濮深18井原油中檢測(cè)到DBE<9(DBE意為等效雙鍵數(shù))的熱穩(wěn)定性較低的S1含硫化合物，與塔里木深部海相TSR改造原油特征相似[34]。較高成熟度原油中低熱穩(wěn)定性硫化合物的檢出，指示TSR作用[34]。同位素分析表明，這兩井含硫化合物硫同位素也偏高，進(jìn)一步驗(yàn)證了TSR作用。胡96-2井中低熟穩(wěn)定性硫化物不太發(fā)育(圖8)，但該井硫同位素值高于濮深18-2、濮深18，3口井的二苯并噻吩單體硫同位素分別為28.88‰、24.64‰、24.85‰[40]。胡96-2井原油單體烴硫同位素明顯高于后兩者，反映TSR作用較強(qiáng)。此外，胡96-3井NSO化合物組成異常，該井原油富含O2和O3、貧N1。TSR作用可導(dǎo)致O2、O3相對(duì)豐度增加、O1相對(duì)豐度降低[41]。分析認(rèn)為，較之于濮深18、濮深18-2井，胡96-3井原油遭受了更高程度的TSR作用。邢莊-柳屯洼陷深部原油檢測(cè)到的TSR改造作用，可能反映TSR改造在東濮凹陷較為普遍，單體烴硫同位素分析，東濮北部的衛(wèi)城油田也發(fā)生了TSR作用[40]?；谪?fù)離子的ESI FT-ICR MS分析表明，東濮凹陷低熟油與正常-高成熟原油有一定差異[40]，東濮凹陷鹽湖相原油基于正離子的ESI FT-ICR MS特征將另文論述。

圖8 西斜坡部分原油NSO化合物分布特征Fig. 8 Characteristics of the NSO compounds in partial oils in the West Slope of the Dongpu Sag

4 原油成因類型與油源分析

4.1 原油成因類型劃分

前人研究認(rèn)為西斜坡原油的顯著差異主要表現(xiàn)在物性上[8-10,42]，據(jù)臺(tái)階的不同將西斜坡原油劃分為輕質(zhì)油、中質(zhì)油和重質(zhì)油三種類型，而尚未對(duì)原油進(jìn)行成因類型分類，本文依據(jù)原油特征性生物標(biāo)志物，將西斜坡原油劃分為兩種成因類型：Ⅰ類，馬寨原油；Ⅱ類，胡慶-邢莊原油。其中Ⅱ類原油根據(jù)特征成熟度指標(biāo)劃分為Ⅱ1類原油(胡慶-邢莊(淺層)原油)和Ⅱ2類原油(邢莊-柳屯深層原油)。

與Ⅱ類原油相比， Ⅰ類原油具有較高的C35藿烷/C34藿烷(1.45～1.64)、Ph/nC18(1.35～4.08)和二苯并噻吩/菲(DBT/P)(0.15～0.42)(圖9(b)和(d))，表明母源沉積時(shí)，黏土礦物偏酸性、沉積環(huán)境偏咸化，與上文論述的馬寨地區(qū)沉積環(huán)境更偏還原相吻合。前文已經(jīng)提到邢莊(深層)和柳屯深部原油較胡慶、邢莊(淺層)地區(qū)原油成熟度更高，具有甾烷異構(gòu)化程度更大(C29甾烷ααα20S/(S+R)值介于0.44～0.55、C29甾烷αββ/(ααα+αββ)值介于0.60～0.69)、低分子量甾萜烷更發(fā)育(三環(huán)萜/五環(huán)萜值介于1.23～1.36、低分子量甾烷/高分子量甾烷值介于0.046～0.089)的特征(表1、圖9(e)—(h))，以此將Ⅱ類原油中Ⅱ1和Ⅱ2型原油區(qū)分開(kāi)。

圖9 東濮凹陷西斜坡原油成因類型劃分Fig.9 Oil families subdivision for the selected oils from the West Slope in the Dongpu Sag

圖10 東濮凹陷西斜坡原油單體烴碳同位素分布型式Fig.10 Distribution pattern of compound specific carbon isotope for the crude oils in the Dongpu West Slope

東濮凹陷西斜坡原油單體烴碳同位素的分布也有很大的差異，觀察到胡慶地區(qū)的原油不同碳數(shù)正構(gòu)烷烴碳同位素相差較大，可達(dá)到3‰～3.58‰，并且近似呈兩段分布模式，以nC20為界，碳數(shù)小于20的正構(gòu)烷烴碳同位素分布呈“近斜直線式”，δ13C值有隨碳數(shù)增加而降低的趨勢(shì)；碳數(shù)高于20的正構(gòu)烷烴δ13C值變化相對(duì)較小，呈“近直線式”(圖10(a))。邢莊-柳屯深部原油不同碳數(shù)正構(gòu)烷烴碳同位素值差異相對(duì)較小，一般為1.5‰～2.0‰。單體烴碳同位素的分布受生源、沉積環(huán)境、成熟度[43-45]等影響。胡慶原油兩段式分布體現(xiàn)原始母質(zhì)兩種生源輸入，邢莊-柳屯深層原油正構(gòu)烷烴碳同位素相差較小，反映相對(duì)閉塞的鹽水環(huán)境所形成的母源巖的生源較單一，柴達(dá)木盆地的典型鹽湖相原油的正構(gòu)烷烴單體碳同位素(偏重)也呈平行直線式分布[46]。本次分析的東濮西斜坡原油的單體烴碳同位素分布差異體現(xiàn)了原油成因類型的差異，依據(jù)單體烴碳同位素可分為兩類，與上述飽/芳烴類的分類基本一致。觀察到同種成因類型的原油隨成熟度增加，碳同位素有整體變重的趨勢(shì)，如胡慶地區(qū)成熟度/埋深相對(duì)較高的胡105-3井δ13C值高出同區(qū)成熟度相對(duì)較低的淺層原油胡39-12、胡63-19約1.6‰。由于西斜坡不同成因類型原油碳同位素分布型態(tài)不同，故成熟度的碳同位素效應(yīng)不能對(duì)原油成因類型的劃分產(chǎn)生影響。

4.2 油源分析

4.2.1 烴源巖的生烴條件

東濮凹陷新生界主要發(fā)育沙一、沙三上、沙三中、沙三下、沙四上亞段多套烴源巖。古近紀(jì)沙四晚期，東濮凹陷在前梨園-胡狀集地區(qū)沉積巨厚的鹽巖，該期形成的烴源巖主要分布在胡狀集、習(xí)成集、前梨園、文留等鹽湖邊緣及環(huán)鹽湖周邊的無(wú)鹽區(qū)，由鹽湖中心向邊部到無(wú)鹽環(huán)境總體呈由薄變厚再變薄的分布規(guī)律，在鹽湖中心厚度為100～200 m，往鹽湖邊緣迅速增大至400 m，遠(yuǎn)離鹽湖后逐漸降低至50 m。咸水相沙四上亞段烴源巖有機(jī)質(zhì)類型以Ⅰ和Ⅱ1型為主，局部為Ⅱ2型。胡狀集-慶祖集等沙四上亞段咸水—半咸水環(huán)境烴源巖有機(jī)質(zhì)豐度較高，總有機(jī)碳(TOC)主要分布在0.5%～5.5%之間，平均值1.81%。沙四上亞段大部分烴源巖埋深大于3 000 m(Ro普遍大于1.3%)，海通集等洼陷帶烴源巖甚至達(dá)到過(guò)成熟階段(Ro>2.0%)。僅在西部斜坡邊緣區(qū)，局部烴源巖處于未熟-低熟階段，Ro低于0.7%。沙三下亞段沉積期，凹陷北部沉降中心由前梨園向西遷移至海通集地區(qū)，沉積、成鹽中心向北也有所遷移，成鹽范圍減小。海通集和柳屯地區(qū)沙三下亞段烴源巖厚度最大，達(dá)到300～600 m。柳屯、胡狀集地區(qū)沙三下亞段有機(jī)質(zhì)類型以Ⅱ1型和Ⅱ2為主，TOC分布范圍一般為0.8%～2.5%(均值1.61%)。平面上僅西斜坡局部地區(qū)沙三下亞段烴源巖Ro低于0.7%，大部分烴源巖Ro值在0.7%～1.3%之間；柳屯、海通集等深洼帶源巖Ro為1.3%～2.0%，已進(jìn)入高-過(guò)成熟階段。

沙三中早期沉降中心仍在海通集-柳屯地區(qū)，沉積、成鹽中心則向北遷移至柳屯、濮衛(wèi)次洼一帶。沙三中亞段烴源巖主要發(fā)育在柳屯-海通集、前梨園和濮衛(wèi)次洼地區(qū)，以海通集-柳屯洼陷和前梨園洼陷厚度(200～350 m)最大。海通集地區(qū)TOC分布范圍為0.5%～1.5%(均值1.19%)，沉降中心的海通集洼陷烴源巖TOC值不高，分布范圍為0.6%～1.0%，沉積速率過(guò)高可能影響了有機(jī)質(zhì)的富集。柳屯洼陷沙三中亞段有機(jī)質(zhì)類型相對(duì)較好，以Ⅱ1型為主，兼有部分Ⅰ型和Ⅱ2烴源巖。沙三中亞段烴源巖Ro值一般大于0.7%，柳屯、海通集等地區(qū)深洼帶源巖Ro值大于1.3%，已進(jìn)入高-過(guò)成熟階段；西斜坡局部地區(qū)沙三中亞段烴源巖埋藏較淺，Ro低于0.7%。沙三上亞段烴源巖主要發(fā)育在北部的柳屯-海通集和前梨園-毛崗地區(qū)，厚度一般為150～250 m，海通集洼陷中心厚度最大，高達(dá)450～500 m。沙三上亞段烴源巖TOC、S1+S2、氯仿瀝青“A”平均值分別為0.91%、4.97 mg/g和0.097%；濮城、柳屯地區(qū)有機(jī)質(zhì)豐度最高，TOC最高超過(guò)2.0%。沙三上亞段咸水-半咸水環(huán)境烴源巖有機(jī)質(zhì)類型以Ⅱ1—Ⅱ2型為主。沙三上亞段烴源巖埋藏相對(duì)較淺，未熟-低熟、成熟烴源巖均有發(fā)育，海通集洼陷帶烴源巖Ro整體高于1.0%，洼陷中心局部烴源巖Ro高于2.0%，處于高-過(guò)成熟階段。

4.2.2 油源對(duì)比

原油和烴源巖的甾、萜類成熟度及其相關(guān)參數(shù)C29甾烷ααα20S/(S+R)、C29甾烷αββ/(ααα+αββ)、Ts/(Ts+Tm)、C29Ts/C30藿烷的對(duì)比表明(圖11)，胡慶、邢莊、柳屯原油與埋深大于3 000 m的烴源巖的成熟度有可比性，原油主要來(lái)自埋深超過(guò)3 000 m的烴源巖，與文明寨-衛(wèi)城與濮城地區(qū)的分析結(jié)果相似[47]。西斜坡地區(qū)3 200～4 200 m對(duì)應(yīng)的鏡質(zhì)反射率Ro為0.7%～1.3%，對(duì)應(yīng)主要生油窗口范圍，這與上述油-源成熟度對(duì)比結(jié)果相吻合。

圖11 東濮凹陷西斜坡原油和烴源巖沉積環(huán)境及成熟度參數(shù)對(duì)比Fig.11 Sedimentary environment and maturity correlation for the analyzed oils and source rocks from the West Slope of Dongpu Sag

圖12 西斜坡地區(qū)油-巖甾萜類譜圖對(duì)比Fig.12 Oil-source rock correlation by steranes and terpanes fingerprints

西斜坡地區(qū)原油與烴源巖抽提物的m/z217、m/z191質(zhì)量色譜圖對(duì)比表明，胡慶地區(qū)原油與沙三中烴源巖可比性相對(duì)較差，采自胡67、慶88等井的沙三中亞段頁(yè)巖具有較高的4-甲基甾烷和伽馬蠟烷含量(按TOC、Rock-Eval參數(shù)分類屬于優(yōu)質(zhì)烴源巖)，而原油基本不具備此類特征(圖12)，表明此類沙三中亞段烴源巖并非西斜坡地區(qū)的主力烴源巖。究其原因，可能與其分布較為局限有關(guān)。油-油對(duì)比表明，西斜坡地區(qū)胡古2井奧陶系潛山深部(5 233 m)原油與第三系原油特征相同/相近(圖12)，系相同/相似成因原油。受海通集洼陷帶深部鉆井?dāng)?shù)等限制，本次研究未能采集到足夠數(shù)量的深部樣品，但從西斜坡胡古2深部潛山原油(應(yīng)來(lái)自深層)與文255井(位于海通集洼陷)靠近沙三下亞段的沙三中亞段(4 538 m)樣品及文留東斜坡前參2井的沙三下—沙四上亞段烴源巖的生標(biāo)具有可比性來(lái)看(圖12)，預(yù)測(cè)西斜坡胡應(yīng)地區(qū)原油主要來(lái)自沙三下—沙四上亞段烴源巖(不排除沙三中上亞段有部分貢獻(xiàn))。橫切西斜坡的多條地質(zhì)剖面顯示，西斜坡本地發(fā)育埋深超過(guò)3 000 m的沙三下—沙四上亞段地層(圖1)，具備一定的本地供烴條件，同時(shí)相鄰?fù)菹輲N源巖的早期生排烴也應(yīng)有所貢獻(xiàn)。包裹體分析表明，西斜坡地區(qū)原油總體具有早期聚集成藏特征[48]。油氣通過(guò)油源斷層沿?cái)鄬用娲怪毕蛏线\(yùn)移和斜坡運(yùn)載層側(cè)向運(yùn)移至構(gòu)造高部位。油-巖對(duì)比及地質(zhì)分析表明，馬寨地區(qū)原油主要來(lái)自相鄰的馬寨次洼沙三下—沙四上亞段烴源巖，該套地層亦為該次洼的主要地層。柳屯洼陷沙三上、中、下亞段烴源巖均有發(fā)育，烴源巖特征與胡慶-海通集稍有差異，沙三上亞段是近期發(fā)現(xiàn)的沙三上亞段頁(yè)巖油的主力烴源巖；油-巖對(duì)比表明深部原油來(lái)自深部烴源巖。

值得提出的是，圖11(e)—(g)顯示，西斜坡及相鄰?fù)菹轃N源巖呈現(xiàn)兩種不同趨勢(shì)的熱演化趨勢(shì)線，分界線在3 900 m左右，文留地區(qū)烴源巖有類似特征[2]，其為烴源巖的非均質(zhì)性特別是厚層膏鹽巖有關(guān)，膏鹽巖具有較強(qiáng)的熱導(dǎo)性，影響地溫場(chǎng)[49]，可導(dǎo)致鹽上烴源巖熱演化速率增加、鹽下烴源巖熱演化速率遲緩。與西斜坡相鄰的海通集洼陷、柳屯洼陷沙三段發(fā)育厚度不等膏鹽巖，文9鹽和文23鹽最大厚度分別約為150 m、250 m，埋藏相對(duì)較深，其對(duì)該區(qū)烴源巖的熱演化應(yīng)有重要影響。

5 結(jié) 論

(1)東濮凹陷西斜坡兩大類成因類型原油,分別為第Ⅰ類馬寨原油；第Ⅱ類胡慶-邢莊原油。Ⅰ類原油具有較低Pr/Ph、較低C29-/C30-藿烷、較高C35-/C34-藿烷值和較高二苯并噻吩/菲值等強(qiáng)還原性、鹽湖相原油特征，主要來(lái)自相鄰的馬寨次洼沙三下—沙四上亞段泥頁(yè)巖；第Ⅱ類為胡慶-邢莊地區(qū)原油，具有與第Ⅰ類相反的特征，鹽湖相特征不及第Ⅰ類。Ⅱ類原油又可按成熟度高低進(jìn)一步細(xì)分為兩亞類，即Ⅱ1類胡慶-邢莊淺層原油(低熟為主)和Ⅱ2類邢莊-柳屯深層原油(較高成熟度)。

(2)油-油、油-巖對(duì)比表明，東濮凹陷西斜坡原油與埋深大于3 000 m的烴源巖有較好的可比性，第Ⅰ類原油主要來(lái)自馬寨次洼沙三下-沙四上亞段烴源巖；第Ⅱ類中的胡慶原油主要來(lái)自海通集沙三下—沙四上亞段烴源巖，局部包含沙三中上亞段；邢莊-柳屯原油來(lái)自柳屯沙三-沙四上亞段烴源巖。

(3)西斜坡地區(qū)深層原油檢測(cè)到豐富的低熟穩(wěn)定性硫化物、部分原油NSO異常、單體硫同位素值偏高，認(rèn)為與鹽湖相膏鹽巖參與的TSR改造作用有關(guān)。研究區(qū)烴源巖具有明顯的兩種熱演化趨勢(shì)，與膏鹽巖較高的熱導(dǎo)率有關(guān)，反映含膏鹽巖層系成烴與成藏作用明顯。

(4)西斜坡地區(qū)已發(fā)現(xiàn)油氣多為低熟油，與該區(qū)海通集、柳屯洼陷發(fā)育規(guī)模性深層烴源巖特征不相吻合，預(yù)測(cè)該區(qū)有重要的深部油氣前景。