納米結(jié)構(gòu)中磁斯格明子的原位電子全息研究?

李子安 柴可2) 張明3) 朱春輝 田煥芳 楊槐馨3)

1)(中國(guó)科學(xué)院物理研究所,北京 100190)

2)(北京理工大學(xué)物理學(xué)院,北京 100081)

3)(中國(guó)科學(xué)院大學(xué)物理科學(xué)學(xué)院,北京 101408)

斯格明子(skyrmion)磁序結(jié)構(gòu)與晶體微觀結(jié)構(gòu)的關(guān)聯(lián)是新型功能磁材料和器件研發(fā)的重要問(wèn)題.本文利用微納加工技術(shù)制備了形狀、尺寸均可控的磁納米結(jié)構(gòu),通過(guò)電子全息術(shù)觀察定量地分析了斯格明子磁序結(jié)構(gòu),確定了材料晶格缺陷和空間受限效應(yīng)對(duì)斯格明子磁結(jié)構(gòu)形成和穩(wěn)定機(jī)制的影響,系統(tǒng)地分析了斯格明子基元的磁功能與材料微結(jié)構(gòu)的關(guān)聯(lián).文中主要探討了兩個(gè)問(wèn)題:1)斯格明子在磁納米結(jié)構(gòu)中的空間受限效應(yīng).重點(diǎn)研究斯格明子磁序隨外磁場(chǎng)和溫度變化的演變規(guī)律,探索其演變過(guò)程的拓?fù)鋵傩院头€(wěn)定性;2)晶格缺陷對(duì)斯格明子磁結(jié)構(gòu)的影響,重點(diǎn)考察晶界原子結(jié)構(gòu)手性反轉(zhuǎn)對(duì)斯格明子磁序的影響.這些研究結(jié)果可為研發(fā)以磁斯格明子為基元的磁信息存儲(chǔ)器及自旋電子學(xué)器件提供重要實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ).

1 引 言

一些非中心對(duì)稱立方結(jié)構(gòu)晶態(tài)材料,例如B20型結(jié)構(gòu)的螺磁體,因具有手性(chirality)原子排列以及自旋-軌道耦合引起的Dzyaloshinskii-Moria(DM)[1]交換作用,表現(xiàn)出異常豐富的非共線磁序結(jié)構(gòu),如螺旋(helix)磁序和斯格明子(skyrmion)磁序[2].其中布洛赫型的斯格明子磁結(jié)構(gòu)表現(xiàn)為一種軸對(duì)稱的手性自旋構(gòu)型,如圖1(b)所示,其中心和邊緣處的自旋排列方向相反,沿徑向自旋排列逐漸改變方向.但與傳統(tǒng)的軸對(duì)稱的磁結(jié)構(gòu)(磁泡(bubble)或磁漩渦(vortex)等)相比,斯格明子表現(xiàn)出一些不同的特性.單個(gè)斯格明子具有粒子特性,類似于晶態(tài)結(jié)構(gòu)中的原子,在一定的溫度和外加磁場(chǎng)下能自發(fā)地形成斯格明子磁序晶格[3]；斯格明子磁序具有拓?fù)浞瞧接剐?且非常穩(wěn)定；斯格明子磁結(jié)構(gòu)能非常有效地與自旋極化的電流發(fā)生耦合,產(chǎn)生拓?fù)浠魻栃?yīng)[1],以及強(qiáng)自旋轉(zhuǎn)移矩效應(yīng)[4].實(shí)驗(yàn)上,2010年Jonietz等[5]在MnSi中觀察到密度非常小的電流～106A·m?2就能引起塊體MnSi中斯格明子晶格旋轉(zhuǎn),該臨界電流僅有實(shí)現(xiàn)常規(guī)的磁性金屬或半導(dǎo)體磁化反轉(zhuǎn)所需臨界電流密度的約十萬(wàn)分之一.Iwasaki等[6]給出了微小電流驅(qū)使斯格明子磁序運(yùn)動(dòng)的理論解釋.基于斯格明子磁序的自旋電子學(xué)器件將具有非常小的能耗,Fert等[7]因此提出以斯格明子為磁存儲(chǔ)基元的賽道存儲(chǔ)(race-track)概念.由于斯格明子磁序表現(xiàn)出新穎的物性并在信息存儲(chǔ)、自旋電子學(xué)器件方面具有巨大的潛在應(yīng)用價(jià)值,相關(guān)的研究課題迅速成為當(dāng)前磁學(xué)領(lǐng)域的前沿和熱點(diǎn)之一.

1989年,Bogdanov等[8]預(yù)言了斯格明子磁結(jié)構(gòu)能存在于具有Dzyaloshinskii-Moria(DM)相互作用的磁性薄膜、螺旋磁體等材料體系,但實(shí)驗(yàn)方面的進(jìn)展卻很緩慢.2009年,Neubauer等[4]在MnSi中首次觀察到與A相密切相關(guān)的拓?fù)浠魻栃盘?hào),證明了A相拓?fù)涮匦?同年,Muehlbauer等[3]通過(guò)小角度中子衍射實(shí)驗(yàn)在單晶MnSi中A相存在的溫度-磁場(chǎng)區(qū)域觀察到六個(gè)衍射斑點(diǎn),從衍射倒空間確立MnSi中的A相即為拓?fù)浞€(wěn)定的斯格明子磁序結(jié)構(gòu).隨后在一系列晶態(tài)螺旋磁塊體如Co0.8Fe0.2Si,Mn1?xFexSi,Mn1?xCoxSi中也觀察到了斯格明子磁序.由于螺旋磁體塊材中斯格明子磁序只存在于居里溫度附近一個(gè)很窄的溫度-磁場(chǎng)區(qū)域內(nèi),限制了對(duì)斯格明子基礎(chǔ)研究和應(yīng)用的進(jìn)一步探索.因此確立能夠穩(wěn)定磁斯格明子的因素,擴(kuò)展斯格明子磁序存在的溫度-磁場(chǎng)區(qū)域成為一個(gè)亟待解決的問(wèn)題.

圖1 (a)納米條帶樣品中斯格明子磁結(jié)構(gòu)的示意圖;(b)非中心對(duì)稱的B 20型立方晶格結(jié)構(gòu)、手性原子排列和斯格明子磁序的示意圖;(c)晶界處兩側(cè)晶格具有相反手性原子排列的斯格明子磁結(jié)構(gòu)Fig.1.(a)Schematics of skyrmions in geom etrically confined nanostripes;(b)schematic represenation of B 20 type crystallography,chiral atomic arrangements and chiral spin configurations;(c)skyrmionic spin textures at the grain boundaries with reversed spin chirality.

2010年,Yu等[9,10]把Co0.5Fe0.5Si,FeGe螺旋磁體單晶加工成二維薄膜,利用洛倫茲電子顯微鏡觀察發(fā)現(xiàn)當(dāng)薄膜的厚度小于斯格明子磁序晶格常數(shù)時(shí)(Co0.5Fe0.5Si晶格周期～120 nm,FeGe晶格周期～80 nm),斯格明子能穩(wěn)定存在的溫度-磁場(chǎng)區(qū)域明顯擴(kuò)大,表明降低材料空間維度對(duì)斯格明子磁序形成和穩(wěn)定有積極影響.Butenko等[11]認(rèn)為,維度的降低會(huì)誘導(dǎo)出易磁化方向垂直膜面的單軸各向異性,單軸各向異性對(duì)斯格明子磁序的穩(wěn)定有著積極的作用.降低螺旋磁體的空間維度可以有效擴(kuò)大斯格明子存在的溫度-磁場(chǎng)區(qū)域.2013年,Du等[12]通過(guò)理論分析,考察了納米薄膜到納米結(jié)構(gòu)體系的磁能量變化,發(fā)現(xiàn)更低維度的納米條帶或者納米盤等磁納米結(jié)構(gòu)同樣存在單軸各向異性,但靜磁能的影響會(huì)變大,靜磁能和鐵磁交換作用的競(jìng)爭(zhēng)通常會(huì)使特定納米結(jié)構(gòu)的軟磁材料出現(xiàn)磁渦旋,有利于擴(kuò)大斯格明子穩(wěn)定形成的溫度-磁場(chǎng)區(qū)域.隨后,Du等[13]通過(guò)微納加工手段把薄膜樣品加工成納米條帶,利用洛倫茲顯微鏡觀察從實(shí)驗(yàn)上驗(yàn)證了進(jìn)一步降低螺旋磁體的維度可以有效擴(kuò)大斯格明子相存在的溫度-磁場(chǎng)區(qū)域.然而,降低材料維度和改變磁體幾何尺寸后,斯格明子磁序結(jié)構(gòu)隨溫度及外加磁場(chǎng)的演變規(guī)律及其拓?fù)浞€(wěn)定性的問(wèn)題還有待系統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)研究,尤其是當(dāng)磁納米結(jié)構(gòu)的尺寸接近甚至小于單個(gè)斯格明子時(shí),強(qiáng)的空間受限效應(yīng)將會(huì)使得其磁結(jié)構(gòu)發(fā)生形變,如圖1(a)所示.作為磁功能單元應(yīng)用于賽道存儲(chǔ)微納結(jié)構(gòu)中的斯格明子,必然受到由材料幾何尺寸引起的空間受限效應(yīng)的影響.當(dāng)微納材料結(jié)構(gòu)小于或接近斯格明子磁序的本征尺寸時(shí),一方面,斯格明子的拓?fù)涮匦栽试S其磁結(jié)構(gòu)形貌隨材料幾何尺寸變化,如圖1(a)所示,即斯格明子磁序的拓?fù)洳蛔冃裕涣硪环矫?斯格明子磁結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性也受到各項(xiàng)磁相互作用的能量競(jìng)爭(zhēng)支配.可以預(yù)見(jiàn),特殊形狀、不同尺寸的納米結(jié)構(gòu)還可能導(dǎo)致出現(xiàn)新的拓?fù)浞€(wěn)定磁有序態(tài)和發(fā)現(xiàn)與空間受限效應(yīng)相關(guān)的新物理現(xiàn)象.

我們進(jìn)一步考慮螺旋磁材料的晶格缺陷對(duì)斯格明子磁結(jié)構(gòu)的影響.晶體材料普遍存在不同類型的缺陷態(tài),如晶界、孿晶、雜質(zhì)等.對(duì)于磁序手性由原子排列手性決定的螺旋磁體,見(jiàn)圖1(b),當(dāng)其晶界兩邊具有相反的結(jié)構(gòu)手性時(shí),其兩邊的磁序手性也必然是相反的,即晶界處的斯格明子磁結(jié)構(gòu)與晶格原子排列手性緊密相關(guān)[14].從簡(jiǎn)單微磁學(xué)模擬分析可知,晶界兩邊具有相反的結(jié)構(gòu)手性導(dǎo)致晶界處出現(xiàn)手性相反的斯格明子磁結(jié)構(gòu),而且界面處存在類似螺旋態(tài)的條帶狀(stripe)疇壁結(jié)構(gòu),其寬度約為螺旋磁序周期LD,如圖1(c)所示.然而,晶界兩邊具有相同的結(jié)構(gòu)手性則其斯格明子磁序也相同,而且界面處的斯格明子緊密排列,不出現(xiàn)界面條帶磁結(jié)構(gòu).

圖2 (a)離軸電子全息術(shù)示意圖;(b)洛倫茲電鏡的菲涅耳離焦圖,圖中標(biāo)尺為100 nm;(c)—(e)電子全息術(shù)重構(gòu)的相位圖像;(f)顏色表示的樣品面內(nèi)的磁感應(yīng)強(qiáng)度分布Fig.2. (a)Schematics of o ff-axis electron holography setup;(b)Fresnel defocused image of Lorentz microscopy,scale bar corresponds to 100 nm;(c)–(e)holographically reconstructed phase images;(f)color rendered projected magnetic induction field distribution.

基于以上斯格明子課題的研究背景,斯格明子磁精細(xì)結(jié)構(gòu)與晶態(tài)缺陷和空間受限效應(yīng)的關(guān)聯(lián)是重要的基礎(chǔ)問(wèn)題.透射電子顯微鏡的高分辨原子結(jié)構(gòu)分析和磁襯度成像是研究原子尺度的缺陷態(tài)和納米尺度的斯格明子磁序的關(guān)鍵技術(shù).當(dāng)前,基于菲涅耳離焦的洛倫茲顯微術(shù)已成功地應(yīng)用于研究二維薄膜磁樣品,但難以給出納米尺度小樣品的磁結(jié)構(gòu),尤其是納米結(jié)構(gòu)的邊緣處強(qiáng)烈的菲涅耳衍射振蕩襯度遠(yuǎn)大于磁襯度 (見(jiàn)圖2(b)的納米條帶邊緣處洛倫茲圖).因此,洛倫茲顯微術(shù)不適用于磁納米結(jié)構(gòu)的高空間分辨和磁結(jié)構(gòu)的定量分析.我們主要應(yīng)用具有原位定量分析納米尺度磁結(jié)構(gòu)的離軸電子全息術(shù)[15].如圖2(a)所示,電子槍發(fā)出的相干電子波分成兩束,一束空中傳播,為參考波,另一則穿透樣品傳播,為物波.由于靜電全息絲加上電壓,物波與參考波相向偏轉(zhuǎn)而會(huì)聚并發(fā)生干涉,從而在像平面上形成電子全息圖.通過(guò)對(duì)電子全息圖的重構(gòu)可以得到物波函數(shù)的分布,即可得到樣品的電磁勢(shì)能場(chǎng)的分布,見(jiàn)圖2(c)和圖2(d).進(jìn)一步分析處理,可以得到樣品的面內(nèi)磁感應(yīng)場(chǎng)分布,并可進(jìn)一步得到其局域的磁結(jié)構(gòu),如圖2(e)—圖2(f)所示.

本文以螺旋磁體薄膜FeGe為材料基礎(chǔ),利用微納加工手段把塊體加工成納米條帶等納米結(jié)構(gòu),如圖1(a)和圖2(b)所示.通過(guò)原位洛倫茲顯微觀察和定量電子全息術(shù)分析,詳細(xì)研究低維螺旋磁納米樣品的晶體缺陷、形狀尺寸對(duì)斯格明子磁序形成和穩(wěn)定機(jī)制的影響,獲得晶態(tài)缺陷及空間受限下斯格明子的磁精細(xì)結(jié)構(gòu),期望得到磁功能基元與晶體微結(jié)構(gòu)及樣品幾何尺寸的關(guān)聯(lián),從而為發(fā)展以磁斯格明子為基元的自旋電子學(xué)器件及磁存儲(chǔ)信息等潛在應(yīng)用方面提供重要的實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ).

2 斯格明子磁結(jié)構(gòu)表征實(shí)驗(yàn)方法

目前,人們采用多種實(shí)驗(yàn)方法研究非共線復(fù)雜磁結(jié)構(gòu).常見(jiàn)的技術(shù)手段有宏觀磁學(xué)表征以及磁電阻輸運(yùn),動(dòng)量空間磁結(jié)構(gòu)分析的中子散射實(shí)驗(yàn),以及實(shí)空間磁襯度成像的磁力顯微鏡(MFM)、自旋極化掃描隧道顯微鏡(SP-STM)、磁光克爾顯微鏡(MOKE)、磁透射軟X射線顯微鏡(MXTM)等.除了上述幾種研究表征手段,洛侖茲透射電子顯微鏡(LTEM)[16]是研究納米尺度磁結(jié)構(gòu)必不可少的強(qiáng)力手段.此外,基于洛倫茲電鏡的電子全息技術(shù)和微分相位襯度技術(shù)均可大幅提高磁結(jié)構(gòu)分析的精度,有利于分析斯格明子的精細(xì)磁結(jié)構(gòu).我們簡(jiǎn)要介紹基于透射電鏡實(shí)空間磁襯度成像技術(shù)和磁結(jié)構(gòu)分析方法的基本工作原理、適用范圍及其優(yōu)缺點(diǎn).

2.1 洛倫茲透射電子顯微鏡

如圖3(a)所示,洛倫茲電子顯微術(shù)利用磁性樣品中不同方向的磁矩所產(chǎn)生的磁場(chǎng),使入射電子束受到不同方向的洛倫茲力作用而發(fā)生相應(yīng)方向上的偏移,最終在成像位置呈現(xiàn)出或明或暗的襯度,對(duì)應(yīng)于磁疇壁位置.電子受到的洛倫茲力以及偏轉(zhuǎn)角分別表達(dá)為F=e(ν×B)和β=e/hλtB,其中ν和λ是電子速度和波長(zhǎng);B,t,h分別是磁感應(yīng)強(qiáng)度、樣品厚度、普朗克常數(shù).磁偏轉(zhuǎn)角β通常很小(約為數(shù)μrad),所以需要用較大離焦量(約為數(shù)百μm到mm)才能得到與磁分布相關(guān)的襯度.值得注意的是,面外磁化強(qiáng)度分量不產(chǎn)生電子束偏轉(zhuǎn),因此洛倫茲電鏡不能探測(cè)面外磁分量.另外,由于樣品附近的物鏡能產(chǎn)生高達(dá)數(shù)特斯拉的磁場(chǎng),大部分磁樣品會(huì)被完全磁化,因此需要關(guān)閉物鏡,用一個(gè)遠(yuǎn)離樣品的磁透鏡代替物鏡的成像功能,即洛倫茲磁透鏡,這樣可以獲得磁性樣品內(nèi)部磁疇或疇壁的磁結(jié)構(gòu).要研究樣品的磁化過(guò)程,有兩種方式引入外磁場(chǎng):一是利用磁樣品桿產(chǎn)生水平方向的磁場(chǎng),二是利用物鏡產(chǎn)生垂直于樣品的磁場(chǎng),而且可以結(jié)合樣品傾轉(zhuǎn)對(duì)樣品進(jìn)行不同方向的磁化.

洛倫茲電鏡成像模式主要有兩種:菲涅耳(Fresnel)成像和傅科(Foucault)成像.菲涅耳成像是通過(guò)簡(jiǎn)單改變成像離焦量來(lái)實(shí)現(xiàn),適合觀測(cè)磁樣品的疇壁分布.傅科成像是通過(guò)遮擋或者保留后焦面上與磁相關(guān)的衍射信號(hào)來(lái)實(shí)現(xiàn),適用于觀測(cè)僅有少量不同磁化取向的樣品區(qū)域.洛倫茲電鏡觀察具有超高的空間分辨率,而且觀察時(shí)不破壞材料的磁結(jié)構(gòu)等優(yōu)點(diǎn),成為現(xiàn)階段較常用的磁結(jié)構(gòu)表征工具.更進(jìn)一步,利用強(qiáng)度傳遞方程(transport of intensity equation,TIE)[17?19]方法分析洛倫茲圖像強(qiáng)度可以獲取出射電子波相位圖,即通過(guò)簡(jiǎn)單計(jì)算若干幅離焦圖像來(lái)得到相位圖像.運(yùn)用強(qiáng)度傳遞方程TIE對(duì)三幅不同焦距(欠焦、正焦、過(guò)焦)的洛倫茲電鏡圖進(jìn)行分析,從而獲得與面內(nèi)磁場(chǎng)分布相關(guān)的電子波相位信息?(x,y).若?(x,y)已知,則可以計(jì)算投影的面內(nèi)磁感應(yīng)場(chǎng)分布B(x,y).值得注意的是,由于TIE方法得到的是部分出射電子波相位,具有局限性,因此運(yùn)用TIE方法分析磁結(jié)構(gòu)時(shí)需要注意相位重構(gòu)參數(shù)對(duì)最后得到的相位的影響[20].洛倫茲模式非常適合用來(lái)研究磁薄膜樣品.2010年,Yu等[9]利用洛侖茲電鏡和TIE方法對(duì)Fe0.5Co0.5Si單晶樣品的斯格明子磁晶格進(jìn)行了實(shí)空間成像,首次清晰地揭示了斯格明子手性磁結(jié)構(gòu)以及長(zhǎng)程有序的斯格明子磁晶格.此后,其他一些無(wú)中心反演對(duì)稱性的材料[21?23]也是通過(guò)洛倫茲電鏡實(shí)驗(yàn)證實(shí)了斯格明子磁晶格的存在.

圖3 (a)洛倫茲電鏡設(shè)備及成像模式示意圖;(b)微分相位襯度技術(shù)成像模式示意圖Fig.3.(a)Schematics of Lorentz microscope setup and imaging modes;(b)schematics of differential phase contrast technique.

2.2 微分相位襯度

如圖3(b)所示,基于掃描透射電鏡的微分相位襯度(differential phase contrast,DPC)技術(shù)[24,25]利用會(huì)聚的電子束掃描樣品,因電子束受沿面內(nèi)的電極化、磁極化或者應(yīng)力場(chǎng)作用而發(fā)生偏轉(zhuǎn),其偏移量可以被象限分儀類電子探測(cè)器記錄.這個(gè)技術(shù)已在極化類功能氧化物材料的界面結(jié)構(gòu)以及局域電場(chǎng)、磁場(chǎng)等研究中發(fā)揮關(guān)鍵作用.最近,微分相位襯度技術(shù)可實(shí)現(xiàn)對(duì)磁性樣品的直接觀察,并可實(shí)時(shí)獲得磁結(jié)構(gòu)隨外界激勵(lì)的動(dòng)態(tài)響應(yīng).2016年,McGrouther等[26]運(yùn)用掃描透射的微分相位襯度技術(shù)發(fā)現(xiàn)在二維FeGe晶體里面,斯格明子晶格表現(xiàn)出本征的六重對(duì)稱性.Matsumoto等[27]也通過(guò)DPC方法仔細(xì)考察了FeGe晶體的晶界缺陷對(duì)斯格明子磁序形狀及穩(wěn)定性的影響.

2.3 離軸電子全息術(shù)

透射電鏡中離軸電子全息術(shù)[15](o ff-axis electron holography,OAEH)的示意圖可參考圖2(a).根據(jù)Aharonov-Bohm效應(yīng),入射電子波穿透薄樣品時(shí)受到樣品電磁勢(shì)調(diào)制而改變其振幅與相位.基于透射電子顯微鏡的電子全息方法記錄電子波的振幅和相位變化,從而得到樣品的電磁勢(shì)場(chǎng)信息.相位與電磁勢(shì)場(chǎng)關(guān)系可表達(dá)為(以一維情況為例)

其中CE為與加速電壓相關(guān)的電鏡常數(shù),V(x,z)是靜電勢(shì),B⊥(x,z)是面內(nèi)磁感應(yīng)強(qiáng)度,h是普朗克常數(shù).離軸電子全息術(shù)是利用靜電雙棱鏡的干涉現(xiàn)象獲得樣品圖像的顯微技術(shù).通過(guò)對(duì)電子全息圖的重構(gòu)可以將出射電子波函數(shù)的相位和振幅分離開(kāi),分別得到單獨(dú)的相位襯度像和振幅襯度像.電子全息圖中包含了相應(yīng)區(qū)域內(nèi)樣品電磁勢(shì)場(chǎng)分布的信息,樣品勢(shì)場(chǎng)對(duì)原子鍵合強(qiáng)度及離子化程度差異引起的電荷分布變化非常敏感,電子全息還可以和洛倫茲技術(shù)結(jié)合用來(lái)表征功能材料的電勢(shì)場(chǎng)及磁場(chǎng)分布,是研究局域電子結(jié)構(gòu)空間分布的最直接、有效的方法之一.Park等[28]利用OAEH研究了不同厚度的FeCoSi薄膜中斯格明子磁結(jié)構(gòu),通過(guò)分析樣品中單個(gè)斯格明子磁相位隨樣品厚度的變化關(guān)系,證實(shí)磁斯格明子圓柱型的三維磁分布構(gòu)型.近期,由德國(guó)于利希(Jülich)電鏡中心Dunin-Borkowski領(lǐng)導(dǎo)的研究組利用原位、高分辨、定量的電子全息實(shí)驗(yàn),系統(tǒng)研究了納米結(jié)構(gòu)中斯格明子磁序的若干重要問(wèn)題,例如,溫度磁場(chǎng)依賴的斯格明子內(nèi)部精細(xì)磁結(jié)構(gòu)[29,30],高空間受限下斯格明子拓?fù)渥兓胺€(wěn)定性[31,32],斯格明子磁缺陷態(tài)[33],手性磁序的表面態(tài)、邊緣態(tài)[34]以及新穎手性浮子(bobber)磁序的實(shí)驗(yàn)觀察[35].

2.4 透射電鏡磁成像技術(shù)的優(yōu)缺點(diǎn)及適用范圍

基于透射電鏡的洛倫茲電鏡、微分相位襯度以及電子全息術(shù)均可實(shí)現(xiàn)納米分辨的實(shí)空間磁襯度成像,已成為研究精細(xì)磁結(jié)構(gòu)必不可少的強(qiáng)力手段.我們對(duì)這三個(gè)技術(shù)方法進(jìn)行簡(jiǎn)單的比較,指出各自的優(yōu)缺點(diǎn)和適用范圍[30].洛倫茲電鏡由于其操作簡(jiǎn)單、磁襯度解析直觀、可觀察的樣品面積大(倍數(shù)低而視場(chǎng)大),且圖像采集速度較快而具有一定的動(dòng)態(tài)觀察能力,已被眾多課題組用來(lái)研究磁斯格明子.但由于洛倫茲磁襯度受成像參數(shù)影響,很難對(duì)獲得的磁圖像進(jìn)行磁結(jié)構(gòu)定量分析;盡管結(jié)合了基于強(qiáng)度傳遞方程的磁相位重構(gòu)方法,由于該方法本身的局限性,重構(gòu)得到的相位仍不能準(zhǔn)確對(duì)應(yīng)磁結(jié)構(gòu).微分相位襯度技術(shù)具有很高的空間分辨率,同時(shí)也可以掃描較大區(qū)域的磁樣品,但應(yīng)用該方法定量分析磁結(jié)構(gòu)仍然十分困難,需要對(duì)DPC偏移量和實(shí)際待測(cè)的物理量做精確的校正.電子全息技術(shù)可以記錄與磁結(jié)構(gòu)直接對(duì)應(yīng)的磁相位,因此可以定量分析復(fù)雜磁結(jié)構(gòu).但是,電子全息需要安裝有靜電雙棱鏡,樣品觀察區(qū)域較小(約1μm大小),后期圖像處理較復(fù)雜.從這三個(gè)技術(shù)各自的優(yōu)缺點(diǎn)來(lái)看,我們可根據(jù)研究課題目標(biāo)及樣品特點(diǎn)來(lái)選擇合適的技術(shù)方法.

3 空間受限下納米結(jié)構(gòu)中的磁斯格明子

實(shí)現(xiàn)基于斯格明子磁功能單元的賽道存儲(chǔ)器件,需要考察材料幾何尺寸的空間受限效應(yīng)對(duì)磁斯格明子的影響,需要在低維受限的微納結(jié)構(gòu)里進(jìn)行細(xì)致研究.理想的信息存儲(chǔ)要求的結(jié)構(gòu)是一個(gè)可容納單列斯格明子的納米條帶.要研究納米結(jié)構(gòu)中的磁斯格明子,實(shí)空間觀察磁斯格明子的精細(xì)結(jié)構(gòu)至關(guān)重要[15,16].然而,研究納米結(jié)構(gòu)中單個(gè)磁斯格明子則非常困難,需要非常高的空間分辨率和磁信號(hào)探測(cè)靈敏度.另外,納米結(jié)構(gòu)邊緣對(duì)于洛倫茲電鏡成像也會(huì)有非常嚴(yán)重的影響,研究小于100 nm以下的納米結(jié)構(gòu)中的斯格明子,邊緣襯度問(wèn)題顯得尤為突出,因?yàn)槁鍌惼澕夹g(shù)使用離焦成像條件,使得在納米結(jié)構(gòu)邊緣處形成因離焦成像而形成的菲涅耳衍射襯度,導(dǎo)致分析材料邊緣磁結(jié)構(gòu)非常困難[13].基于透射電鏡的離軸電子全息技術(shù)則具有很大優(yōu)勢(shì),采用正焦的圖像記錄方式,可直接獲得反映樣品電磁勢(shì)場(chǎng)的相位圖,因此可更容易地消除納米結(jié)構(gòu)邊緣信號(hào)的影響.而且這項(xiàng)技術(shù)還具有約為數(shù)納米的高空間分辨率、高磁相位敏感度以及對(duì)納米結(jié)構(gòu)磁結(jié)構(gòu)定量分析的能力[16].對(duì)于磁斯格明子這樣具有微弱相位變化的磁結(jié)構(gòu),電子全息的信息數(shù)字化獲取以及成熟的圖像分析處理軟件顯得十分必要.我們利用先進(jìn)的離軸電子全息技術(shù)首次研究了納米尺度空間受限的楔形納米條帶(寬度在40—150 nm之間)樣品中的磁結(jié)構(gòu)。在不同的樣品溫度下,考察了楔形納米條帶中的斯格明子的成核及隨外加磁場(chǎng)的演變規(guī)律,發(fā)現(xiàn)在這樣高空間受限的納米結(jié)構(gòu)中,斯格明子顯示出形貌的高度可變性,并揭示了外磁場(chǎng)驅(qū)動(dòng)螺旋磁向斯格明子的新轉(zhuǎn)變方式[31].

3.1 楔形納米條帶樣品的聚焦離子束(FIB)制備

楔形納米條帶樣品是由中國(guó)科學(xué)院強(qiáng)磁場(chǎng)科學(xué)中心田明亮課題組采用一種先覆蓋后剝離的FIB技術(shù)制備的,該樣品薄膜截面的上邊界無(wú)附著物且沒(méi)有損傷,適合用于電子全息實(shí)驗(yàn).其制樣過(guò)程見(jiàn)圖4.首先在多晶FeGe塊材中刻蝕加工出厚度變化的FeGe薄片,然后在FeGe薄片兩面先后用電子束和離子束沉積PtCx包裹起來(lái),最后按照標(biāo)準(zhǔn)的聚焦離子束制備透射樣品的流程加工出楔形納米條帶透射樣品.加工出的納米條帶厚度為110 nm,長(zhǎng)度為2600 nm,寬度從10 nm線性變化到180 nm.楔形條帶的基本形貌和原子結(jié)構(gòu)、化學(xué)成分表征見(jiàn)圖5.該楔形寬度大小恰好包括了FeGe的螺旋磁周期(LD=70 nm),可以在單個(gè)納米條帶樣品中考察一系列寬度下斯格明子的空間受限效應(yīng).

圖4 FIB刻蝕制備FeGe楔形條帶樣品示意圖[31] (a)離子刻蝕楔形溝槽;(b)沉積包裹PtCx;(c)提取楔形薄片;(d)焊接于支持微柵銅柱上Fig.4.Schematics of FIB preparation procedure of FeGe wedged nanostripe[31]:(a)G roove structure milled by focus Ga-ions;(b)deposition of Pt C x as protection layers;(c)lift-off method;(d)welding of nanostripe onto Cu grid.

圖5 FeGe納米條帶的形貌和原子結(jié)構(gòu) (a)FeGe納米條帶的電鏡圖;(b)沿[011]晶帶軸取向的電子衍射圖;(c)和(d)高分辨晶格像,顯示樣品在靠近納米條帶邊緣處保持有序的晶格結(jié)構(gòu),高分辨晶格像和電子衍射圖證實(shí)條帶樣品為B 20立方晶體結(jié)構(gòu)[31]Fig.5. (a)B right- field TEM image of nanostripe;(b)[011]-oriented electron diffraction pattern;(c)and(d)are high-resolution lattice images corresponding to the marked areas in(a)[31].

3.2 220 K等溫變場(chǎng)原位電子全息實(shí)驗(yàn)

圖6 (a)是FeGe楔形納米條帶的電鏡圖,白色方框內(nèi)是電子全息實(shí)驗(yàn)分析區(qū)域.圖6(b)—(d)是不同外場(chǎng)下電子全息獲得的面內(nèi)磁感應(yīng)分布圖,其等高輪廓彩圖表示面內(nèi)磁化強(qiáng)度分布的方向和大小.值得注意的是,磁襯度擴(kuò)展到納米條帶非常邊緣區(qū)域.理論預(yù)言在樣品邊緣處存在扭結(jié)型(tw ist)的邊緣態(tài)[36,37].當(dāng)楔形納米條帶在零外場(chǎng)下從室溫冷卻至220 K(圖6(b))時(shí),該條帶呈現(xiàn)復(fù)雜的以弧形和渦旋狀為主的螺旋磁序.當(dāng)沿著垂直于納米條帶平面方向外加磁場(chǎng),納米條帶的螺旋磁結(jié)構(gòu)隨外場(chǎng)的增加而逐漸演化,在148 mT下演變成斯格明子單鏈(圖6(c)).如圖所示,斯格明子隨著納米條帶寬度的變化依次表現(xiàn)出壓縮、正常及拉伸狀態(tài).當(dāng)進(jìn)一步增加外磁場(chǎng),單個(gè)斯格明子會(huì)繼續(xù)變小,進(jìn)而變?yōu)閳A形.例如,在磁場(chǎng)～222 mT下,斯格明子尺寸變小,位置發(fā)生調(diào)整,如圖6(d)所示.在納米條帶窄端的斯格明子開(kāi)始消失,而寬端處的斯格明子則形成“之”字形排列,見(jiàn)圖6(d)中虛線框.值得注意的是,FeGe納米條帶的上下邊出現(xiàn)磁手性邊緣扭結(jié)態(tài)(edge tw ist state),其典型特征是在邊緣處磁化方向幾乎是沿著面內(nèi)方向的,如圖6(c)和圖6(d)中白色短箭頭所示.根據(jù)理論分析,樣品邊緣處的磁結(jié)構(gòu)可看成是手性磁材料的表面態(tài),它可以保持樣品邊緣附近的磁序手性[36].這種邊緣磁結(jié)構(gòu)在電流驅(qū)動(dòng)納米條帶中的斯格明子起關(guān)鍵的保護(hù)作用[6,38].理論研究發(fā)現(xiàn)邊緣磁結(jié)構(gòu)的存在能進(jìn)一步降低納米體系中斯格明子的磁能量,使得斯格明子磁結(jié)構(gòu)能在更大的外磁場(chǎng)和溫度范圍內(nèi)穩(wěn)定存在.

圖6 FeGe納米條帶的面內(nèi)磁感應(yīng)強(qiáng)度分布圖 (a)FeGe楔形納米條帶的電鏡圖,白色虛線框區(qū)域?yàn)殡娮尤⒎治鰠^(qū)域;(b)—(d)溫度220 K下電子全息實(shí)驗(yàn)獲得的磁感應(yīng)強(qiáng)度分布隨外加磁場(chǎng)的演變,(b)中的色輪表示面內(nèi)磁感應(yīng)強(qiáng)度方向(紅＝右,黃＝下,綠＝左,藍(lán)＝上);(c),(d)中的白色箭頭表示納米條帶邊緣的面內(nèi)磁化方向;(d)白色虛線框中為“之”字形斯格明子鏈;(b)中的矢量k代表螺旋磁結(jié)構(gòu)的波矢量,標(biāo)尺對(duì)應(yīng)150 nmFig.6.(a)B right- field TEM image of a wedged FeGe nanostripe;(b)–(d)projected magnetic induction maps reconstructed from holography measurements at 220 K.Color wheel in(b)shows the directional representation(red=right,yellow=down,green=left,and blue=up);(c)–(d)spin twists at the specimen wedges marked by white arrow s;(d)zigzag type skyrmion chain is marked in the white-dashed frame.In(b)the vectors k rep resents helical pitchs and the scale bar is 150 nm[31].

3.3 95 K等溫變場(chǎng)原位電子全息實(shí)驗(yàn)

橢圓斯格明子在更低的溫度下仍然存在,但是它們的形成過(guò)程與高溫下的形成明顯不同.先前的研究表明,低溫不利于斯格明子的形成,并且納米條帶中螺旋磁序到斯格明子的轉(zhuǎn)變依賴于初始螺旋磁結(jié)構(gòu)[13].通過(guò)零場(chǎng)冷卻方式,將樣品溫度降至95 K后,發(fā)現(xiàn)納米條帶具有一個(gè)混合的螺旋磁態(tài):條帶窄端的波矢垂直于條帶,而寬端的波矢則平行于納米條帶(圖7(b)).當(dāng)外加場(chǎng)～217 mT時(shí),只有波矢平行條帶的螺旋磁結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變成單鏈斯格明子態(tài).螺旋磁向斯格明子的轉(zhuǎn)變具有精確的一一對(duì)應(yīng)關(guān)系,即一個(gè)螺旋磁序轉(zhuǎn)變成一個(gè)斯格明子,如圖7(b)—(d)和圖7(e)—(f)白色虛線所示.在更高的外磁場(chǎng)下,斯格明子的數(shù)量保持不變,但其大小及橢圓度都減小(圖7(d)和圖7(g),與溫度為220 K時(shí)的類似.此外,我們發(fā)現(xiàn)在220 K下對(duì)樣品進(jìn)行先升場(chǎng)至樣品磁飽和再降至零場(chǎng)的磁化過(guò)程,然后在零場(chǎng)下將溫度降至95 K,這個(gè)磁化過(guò)程可以控制初始的螺旋磁結(jié)構(gòu),實(shí)現(xiàn)螺旋磁態(tài)波矢方向幾乎都沿著納米條帶長(zhǎng)軸方向,見(jiàn)圖7(e).此磁化過(guò)程調(diào)控了零場(chǎng)下螺旋磁結(jié)構(gòu)后,然后給其施加一個(gè)外磁場(chǎng),螺旋磁序到斯格明子轉(zhuǎn)變也具有一一對(duì)應(yīng)關(guān)系,形成的斯格明子形態(tài)圖也與圖7(b)—(d)中的結(jié)果類似.

3.4 實(shí)驗(yàn)與理論相圖

為了更好地理解以上的實(shí)驗(yàn)結(jié)果,我們對(duì)納米條帶磁結(jié)構(gòu)與條帶寬度關(guān)系進(jìn)行了微磁學(xué)數(shù)值模擬,考察零溫度下螺旋磁序向斯格明子轉(zhuǎn)變的過(guò)程.采用的微磁學(xué)模型和相關(guān)模擬參數(shù)可見(jiàn)文獻(xiàn)[31],這里給出主要的數(shù)值模擬結(jié)果.基于實(shí)驗(yàn)結(jié)果(圖6和圖7),我們總結(jié)了FeGe納米條帶磁結(jié)構(gòu)的寬度-磁場(chǎng)相圖,如圖8(a)所示.在較低磁場(chǎng)下出現(xiàn)畸變的螺旋磁態(tài),在大約75 mT的外加磁場(chǎng)下,根據(jù)寬度Wy不同而轉(zhuǎn)變成完全的邊緣扭結(jié)態(tài)、單鏈斯格明子或者“之”字形的斯格明子鏈.當(dāng)Wy在79—140 nm之間時(shí),形成斯格明子單鏈;當(dāng)Wy<79 nm時(shí),不會(huì)形成完整的斯格明子;當(dāng)Wy>140 nm時(shí),根據(jù)外加磁場(chǎng)的大小不同,形成單鏈斯格明子或者“之”字形斯格明子鏈,且該鏈表現(xiàn)為斯格明子六角密排.嚴(yán)格來(lái)講,通過(guò)直接能量極小化原理的數(shù)值模擬獲得的磁結(jié)構(gòu)與真實(shí)物理動(dòng)態(tài)磁化過(guò)程存在差別,只有與平衡態(tài)關(guān)聯(lián)的最終磁結(jié)構(gòu)可以和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)相比較.在外加更高的磁場(chǎng)下,斯格明子逐漸失去穩(wěn)定性,轉(zhuǎn)變?yōu)閳A錐螺磁態(tài)或者鐵磁飽和態(tài).我們給出能穩(wěn)定存在理想圓形斯格明子單鏈的納米條帶寬度約為110 nm,即條帶寬度Wy=1.6LD.

以上結(jié)果表明,理論模擬磁相圖與實(shí)驗(yàn)磁相圖非常接近(圖8).在理論模型中,不同磁化狀態(tài)的轉(zhuǎn)變是通過(guò)比較它們之間的能量來(lái)確定的,理論模擬考察了更寬的納米條帶的斯格明子形成過(guò)程.實(shí)驗(yàn)和理論相圖的微小差異源于實(shí)驗(yàn)中所觀察到的系統(tǒng)存在微小的磁滯行為,而磁滯可歸因于不同的磁化狀態(tài)之間的有限能壘.在理論相圖中,是理想圓形斯格明子的臨界條帶寬度.在小于或大于的情況,斯格明子總是表現(xiàn)出縱向或橫向的橢圓形變.然而假定斯格明子的密度固定不變,當(dāng)磁場(chǎng)強(qiáng)度超過(guò)一定的數(shù)值時(shí),在一個(gè)很廣的納米條帶寬度范圍內(nèi),斯格明子都表現(xiàn)為圓形(圖8(b)中虛線區(qū)域).但當(dāng)磁場(chǎng)強(qiáng)度不在此范圍內(nèi)時(shí)斯格明子總是表現(xiàn)出橢圓形變.在高磁場(chǎng)>300 mT和有限溫度下,橢圓形變小到可以忽略.

圖8 FeGe納米條帶中隨條帶寬度和外加磁場(chǎng)變化的磁相圖 (a)溫度220 K下的楔形納米條帶中的磁序態(tài)實(shí)驗(yàn)相圖,矩形框代表實(shí)驗(yàn)采樣數(shù)據(jù)點(diǎn),橘色、紫色、灰色和藍(lán)色的矩形框分別對(duì)應(yīng)螺旋磁序(Helicoid)、單鏈(SSC)、“之”字形鏈(ZSC)以及飽和鐵磁態(tài);(b)微磁學(xué)模擬的以條帶寬度和外加磁場(chǎng)為變量的磁相圖,實(shí)心圓圈代表計(jì)算采樣點(diǎn),顏色標(biāo)識(shí)與(a)中的一致;和分別對(duì)應(yīng)形成圓形斯格明子和單個(gè)斯格明子鏈“之”字形鏈的臨界寬度,P SK L代表斯格明子晶格的周期[31]Fig.8.(a)Experimental magnetic phase diagram with areas of orange,purple,gray and blue representing helical,single chain,zigzag and field-polarized ferromagnetic states;(b)micromagnetically simulated magnetic phase diagram with color definition as in(a)[31].

3.5 小 結(jié)

我們的實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論分析提供了分析其復(fù)雜非共線自旋系統(tǒng)量子受限的范例.空間受限體系下,斯格明子的形狀高度易變性允許它們通過(guò)改變形狀和大小來(lái)適應(yīng)不同的納米結(jié)構(gòu),甚至當(dāng)納米結(jié)構(gòu)的尺寸小于薄膜中平衡態(tài)斯格明子的大小時(shí)也可以實(shí)現(xiàn).對(duì)于納米條帶寬度Wy<時(shí),甚至在溫度接近T～0.8TC時(shí)斯格明子仍然可以穩(wěn)定存在.由于電流和斯格明子的高效耦合是依賴于斯格明子的拓?fù)湫再|(zhì)而不依賴于斯格明子的形態(tài),我們認(rèn)為橢圓形斯格明子可以像圓形斯格明子一樣被電流高效驅(qū)動(dòng).并且,相比于薄膜中圓形斯格明子表現(xiàn)出來(lái)的所謂的旋進(jìn)模式和呼吸模式[39],我們預(yù)測(cè)在寬度小于兩倍螺旋磁態(tài)周期的納米條帶中(Wy<2LD),其中的橢圓形變的斯格明子將在交變磁場(chǎng)下呈現(xiàn)出獨(dú)特的震蕩和拉伸磁激發(fā)模式.實(shí)驗(yàn)觀察所揭示的另一個(gè)重要問(wèn)題是直接觀察到斯格明子幾乎和它們的初始狀態(tài)無(wú)關(guān)的成核機(jī)制,其典型特征是斯格明子的數(shù)目和其母相螺旋旋節(jié)數(shù)目相等.對(duì)于寬度在LD

4 斯格明子磁序缺陷態(tài)與材料晶體缺陷的關(guān)聯(lián)

晶態(tài)材料普遍存在不同類型的缺陷態(tài),如晶界、孿晶、雜質(zhì)等.在具有手性原子排列的螺旋磁體中,晶格缺陷態(tài)的電子結(jié)構(gòu)以及磁參數(shù)不同于完整晶體的磁參數(shù),缺陷可能破壞螺旋磁序或者成為斯格明子磁結(jié)構(gòu)的釘扎中心,因此晶體微結(jié)構(gòu)缺陷態(tài)必然會(huì)影響其手性磁結(jié)構(gòu).磁晶體材料缺陷態(tài)的斯格明子磁結(jié)構(gòu)是斯格明子物理重要的研究?jī)?nèi)容之一.

4.1 原子排列手性與磁序手性關(guān)聯(lián)

晶體學(xué)手性描述的是當(dāng)晶體結(jié)構(gòu)中的原子分布不能通過(guò)任何鏡像、旋轉(zhuǎn)或平移等對(duì)稱操作而重合,則表明該晶體屬于無(wú)中心也無(wú)反演對(duì)稱的空間群.非中心對(duì)稱的B20晶體結(jié)構(gòu)(空間群P213)屬于該類不包括反演、旋轉(zhuǎn)反演或者是鏡面等對(duì)稱操作,既無(wú)中心也無(wú)反演對(duì)稱的空間群.立方結(jié)構(gòu)B20的FeGe具有DM相互作用,其磁序手性ΓM是由晶體學(xué)結(jié)構(gòu)手性ΓC決定的,即ΓM=αΓC.α是DM相互作用的符號(hào).圖1(b)表明了晶體學(xué)原子排列手性與磁序手性的相互關(guān)系.當(dāng)考慮晶界處的磁序手性,圖1(c)則表示晶界兩側(cè)相反的原子排列手性.從微磁學(xué)模擬可知,晶界處原子排列手性將會(huì)影響到其磁序手性.對(duì)于晶界兩邊晶格具有相反的結(jié)構(gòu)手性,則會(huì)在晶界處形成具有一定寬度的界面磁化條帶.這個(gè)界面磁化狀態(tài)既可保持在晶界兩側(cè)的磁序手性又滿足其最小靜磁能的要求.與之相反,對(duì)于晶界兩側(cè)具有一致的結(jié)構(gòu)手性,則晶界兩側(cè)產(chǎn)生的斯格明子將會(huì)緊密排列,形成斯格明子磁晶格,不會(huì)在晶界處產(chǎn)生界面磁化條帶.

4.2 晶界處手性磁序

布洛赫型斯格明子磁序結(jié)構(gòu)可以由洛倫茲電鏡的菲涅耳(離焦)圖像記錄.單個(gè)斯格明子的內(nèi)部磁場(chǎng)使得入射電子束發(fā)生偏轉(zhuǎn),在每個(gè)斯格明子的中心位置形成或明或暗的圓點(diǎn)狀襯度,取決于離焦符號(hào)及磁手性排列方向.圖9是外磁場(chǎng)100 mT,溫度220 K條件下兩個(gè)樣品的洛倫茲電鏡圖.圓點(diǎn)狀襯度對(duì)應(yīng)著單個(gè)斯格明子磁結(jié)構(gòu),圖中白線箭頭標(biāo)注為晶界位置.如圖9(a)所示,晶界兩側(cè)是相反的斯格明子襯度,表明晶界兩側(cè)具有相反的磁手性序,亦即具有相反手性的原子排列.作為對(duì)比,圖9(b)中晶界兩側(cè)的斯格明子襯度保持不變,因?yàn)榫Ы鐑蓚?cè)的磁序手性是一致的.值得注意的是,在圖9(a)中晶界處,存在一個(gè)寬度約為螺旋磁周期大小LD=70 nm的條帶狀磁襯度.但這條帶狀磁襯度在圖9(b)中并沒(méi)有出現(xiàn).無(wú)論是晶界兩側(cè)磁手性是相反的還是相同的,其兩側(cè)的斯格明子都是以六方密排晶格的方式出現(xiàn),沒(méi)有斯格明子跨在晶界上.由于斯格明子是從螺旋磁序轉(zhuǎn)變而來(lái),這種外磁場(chǎng)下磁結(jié)構(gòu)演變行為與界面的晶體結(jié)構(gòu)緊密相關(guān).

雖然洛倫茲電鏡通過(guò)菲涅耳離焦方法可以直接給出大面積薄樣品的磁襯度像,但是這個(gè)方法很難定量分析局域磁結(jié)構(gòu).與洛倫茲離焦技術(shù)不同,離軸電子全息技術(shù)允許直接記錄穿過(guò)樣品的電子波函數(shù)的相位改變.獲得的相位信息可用來(lái)定量分析樣品的磁場(chǎng)強(qiáng)度分布.利用電子全息相位圖定量分析樣品磁結(jié)構(gòu)時(shí),需要分離與磁場(chǎng)相關(guān)的襯度和與電場(chǎng)相關(guān)的襯度.文獻(xiàn)[16]中記錄了幾種分離電和磁相位襯度的方法.圖10(b)和圖10(e)是顏色和相位等高輪廓線圖表示實(shí)驗(yàn)獲得的磁相位襯度.顏色的色度(hue)和亮度(brightness)分別表示面內(nèi)感應(yīng)磁場(chǎng)方向和強(qiáng)度分布,虛線標(biāo)示晶界位置.磁感應(yīng)強(qiáng)度分布圖清楚地表明了晶界處兩側(cè)斯格明子磁序手性的變化.值得注意的是,沿著晶界出現(xiàn)一個(gè)清晰的、寬度大約為65 nm的界面磁化條帶,其寬度與塊體FeGe的螺旋磁序周期LD=70 nm接近.為了從磁相位中重構(gòu)出樣品的磁結(jié)構(gòu),我們使用了基于模型迭代算法的磁化強(qiáng)度重構(gòu)技術(shù).其工作原理和具體操作細(xì)節(jié)則可以參考文獻(xiàn)[30].圖10(c)和圖10(f)是重構(gòu)的面內(nèi)磁化強(qiáng)度分布圖,其中箭頭表示投影到面內(nèi)的磁化強(qiáng)度的方向和大小.雖然洛倫茲電鏡圖像觀察到了手性相反的晶界處的界面磁條帶襯度,但無(wú)法給出其準(zhǔn)確的磁結(jié)構(gòu).我們利用電子全息技術(shù)以及磁結(jié)構(gòu)重構(gòu)技術(shù),精確地給出了局域的磁結(jié)構(gòu).結(jié)果表明,在具有DM相互作用的磁手性晶體中,界面處的磁結(jié)構(gòu)不僅受界面處強(qiáng)的短程磁交換作用影響,還受到較弱的非對(duì)稱磁DM項(xiàng)交換作用的影響,從而在形成界面處兩側(cè)斯格明子磁晶格時(shí),形成保持晶界兩側(cè)晶體的磁序手性[33,36]的界面條帶狀磁結(jié)構(gòu).

圖9 FeGe薄片樣品的洛倫茲電鏡圖 (a)晶界處兩側(cè)具有相反手性的原子排列,其斯格明子也呈現(xiàn)相反手性磁序;(b)晶界處兩側(cè)的原子排列手性不變,其斯格明子也呈現(xiàn)相同的磁序手性[33];白色箭頭標(biāo)示為晶界位置,黑色箭頭之間為界面條狀磁襯度Fig.9.(a)Lorentz images of grains with reversed crystallographic and spin chiralities;(b)Lorentz images of grains with identical crystallograhic and spin chiralities[33].White arrows mark the positions for grain boundaries,and black arrows denote the stripe-like magnetic contrasts at the interfaces.

圖10 FeGe納米薄片包含晶界的磁感應(yīng)強(qiáng)度分布圖[33] (a),(d)分別是FeGe納米結(jié)構(gòu)的形貌電鏡圖.箭頭對(duì)指示為晶界位置;(b)晶界處兩側(cè)晶體具有相反的原子手性排列,其斯格明子也呈現(xiàn)相反手性磁序;(c)箭頭表示重構(gòu)的面內(nèi)磁化強(qiáng)度分布;(e)晶界處兩側(cè)晶體的原子排列手性不變,其斯格明子也呈現(xiàn)相同的手性磁序;(f)箭頭表示重構(gòu)的面內(nèi)磁化強(qiáng)度;(b),(e)中的色輪表示面內(nèi)磁感應(yīng)強(qiáng)度的方向和大小,白色虛線標(biāo)示為晶界位置Fig.10.(a),(d)are the respective TEM images for two FeGelamella;(b)color wheel rendering of magnetic induction map,showing reversed skyrmionic contrasts that is due to reversal of the crystallographic and spin chiralities across grain boundaries;(c)arrow plot rep resents the reconstructed projected in-plane magnetization distributions;(e)color wheel rendering of magnetic induction map,showing skyrmonic contrasts that correspond to the identical crystallographic and spin chiralities across grain boundaries;(f)arrow plot rep resents the reconstructed in-plane magnetization distributions.The color wheel in(b),(e)represents the direction and magntitude of in-plane magnetic induction field.Dashed white lines mark the grain boundaries[33].

當(dāng)晶界處兩側(cè)晶體的結(jié)構(gòu)手性一致時(shí),如圖10(e)所示,晶界兩側(cè)的斯格明子表現(xiàn)為相同的磁序手性,而且兩側(cè)的斯格明子緊密堆積,晶界處不存在條帶狀的界面磁結(jié)構(gòu).斯格明子分布于兩側(cè)晶體的內(nèi)部,不跨在晶界處,這表明雖然晶界處的短程磁交換Jex作用不同于兩側(cè)晶體內(nèi)部的Jex,但由于DM相互作用的遠(yuǎn)弱于磁交換作用Jex,斯格明子磁結(jié)構(gòu)可形成于相鄰晶體內(nèi),但不出現(xiàn)在晶界上.

4.3 完整晶體中的磁序拓?fù)淙毕輵B(tài)

進(jìn)一步考察完整晶體中斯格明子磁序晶格缺陷態(tài)的形成及其特性.圖11(a)是FeGe納米條帶完整晶體的電鏡圖.圖11(b)和圖11(e)是納米條帶的洛倫茲菲涅耳磁襯度電鏡圖.將樣品置于100 mT外磁場(chǎng)下,室溫冷卻樣品,并通過(guò)電流加熱樣品桿來(lái)調(diào)節(jié)樣品冷卻速度.圖11(b)對(duì)應(yīng)于冷卻速率為10 K·m in?1(無(wú)電流加熱),而圖11(e)對(duì)應(yīng)于冷卻速率為1 K·m in?1.圖11(b)顯示為斯格明子磁序晶格包含一個(gè)類似位錯(cuò)型的斯格明子磁晶格缺陷態(tài),而圖11(e)是高度有序的斯格明子磁晶格.有趣的是,在位錯(cuò)核附近的斯格明子(圖11(b)中虛線環(huán))分布十分不規(guī)則.這種不規(guī)則形態(tài)與斯格明子磁序拓?fù)湫蚊惨鬃冃跃o密相關(guān).斯格明子缺陷態(tài)的形成不僅展示了具有粒子屬性的斯格明子能形成類似原子晶體的缺陷態(tài),也顯示了斯格明子可連續(xù)變化而不改變其拓?fù)錉顟B(tài)的非平庸拓?fù)涮匦?

圖11 (a)完整晶體FeGe納米條帶的電鏡圖;(b),(c),(d)分別為斯格明子位錯(cuò)型磁序晶格缺陷的ZTEM圖,電子全息磁相位圖以及重構(gòu)的面內(nèi)磁化強(qiáng)度分布;(e),(f),(g)是高度有序斯格明子磁序晶格[31]Fig.11.(a)B right- field TEM image of a single FeGe crystal;(b),(c),(d)are the respective Lorentz image,holographically obtained magnetic phase image and reconstructured in-plane magnetization distribution for a skyrmionlatttice contains a dislocation-type magnetic defects.Similar description is applied to(e),(f),(g)for a highly ordered skyrmion lattice[31].

利用電子全息技術(shù)研究完整晶體中的斯格明子磁晶格位錯(cuò)型缺陷態(tài).在溫度100 K和100 mT的外磁場(chǎng)下,全息相位圖(圖11(c))記錄了FeGe納米條帶中斯格明子磁晶格包含一個(gè)位錯(cuò)型拓?fù)淙毕?圖11(f)記錄的全息相位圖顯示該FeGe納米條帶中存在高度有序的斯格明子磁晶格.利用前面提到的磁結(jié)構(gòu)重構(gòu)算法,進(jìn)一步獲得納米條帶的面內(nèi)磁化強(qiáng)度.圖11(d)和圖11(g)分別是在圖11(c)和圖11(f)中所標(biāo)志區(qū)域的面內(nèi)磁化強(qiáng)度分布.圖11(d)給出了位錯(cuò)核心區(qū)域的的橢圓畸變斯格明子磁結(jié)構(gòu),揭示了位錯(cuò)核心的斯格明子直徑約為正常斯格明子直徑(～80 nm)的1.3倍,但位錯(cuò)附近區(qū)域的斯格明子尺寸比正常斯格明子小.作為對(duì)比,圖11(g)中斯格明子磁晶格則為排列有序、大小一致的圓形.

4.4 小 結(jié)

我們使用原位洛倫茲電鏡和離軸電子全息術(shù)系統(tǒng)地研究了斯格明子拓?fù)浯判蛉毕菖c材料晶體學(xué)缺陷之間的關(guān)聯(lián).對(duì)于晶界處兩側(cè)原子排列手性相反的情況,我們觀察到斯格明子磁序手性也是相反的,而且在晶界處存在界面條帶磁結(jié)構(gòu).若晶界處兩側(cè)晶體的原子排列手性一致,則其斯格明子磁序也保持手性一致,不存在界面條帶磁結(jié)構(gòu).另外,在完整晶體中,具有粒子屬性的斯格明子拓?fù)浯判蛞部梢孕纬芍T如界面和位錯(cuò)型的磁晶格缺陷態(tài),并且斯格明子的形狀和大小可以改變,體現(xiàn)了拓?fù)淇勺冃?這些實(shí)驗(yàn)結(jié)果對(duì)深入理解斯格明子磁序的拓?fù)淙毕菪再|(zhì)以及開(kāi)發(fā)斯格明子磁基元的器件都具有十分重要的意義.晶體材料的缺陷態(tài)不僅影響了拓?fù)浯判蚪Y(jié)構(gòu),還將對(duì)斯格明子磁晶格的輸運(yùn)性質(zhì)和自旋波激發(fā)等方面具有重要的影響.

5 總結(jié)與展望

運(yùn)用目前最先進(jìn)的電子全息術(shù)對(duì)磁性樣品的納米結(jié)構(gòu)進(jìn)行了磁精細(xì)結(jié)構(gòu)的表征,分析了空間受限下斯格明子的形成與拓?fù)浞€(wěn)定性,研究了材料晶態(tài)缺陷對(duì)手性斯格明子的影響.近期,斯格明子復(fù)雜磁結(jié)構(gòu)的電鏡研究進(jìn)一步促進(jìn)了多種電鏡磁成像技術(shù)的發(fā)展,同時(shí)也加深了人們對(duì)斯格明子等復(fù)雜磁結(jié)構(gòu)的認(rèn)識(shí),為磁性能調(diào)控和器件制備打下了堅(jiān)實(shí)的實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ).從方法論的角度來(lái)講,基于透射電子顯微鏡的電子全息技術(shù)具有很高的空間分辨率和磁結(jié)構(gòu)定量分析的能力,已廣泛應(yīng)用于納米尺度復(fù)雜磁結(jié)構(gòu)分析,不僅補(bǔ)充了諸如小角中子散射、輸運(yùn)測(cè)試等缺乏空間分辨的磁表征手段,而且在研究其他二維或三維納米自旋體系磁性結(jié)構(gòu)中也有廣闊的應(yīng)用前景.當(dāng)然,目前基于電子顯微鏡技術(shù)的磁結(jié)構(gòu)研究還遠(yuǎn)非完美,如由于實(shí)驗(yàn)手段的限制,還不能直接快速地觀測(cè)磁動(dòng)態(tài)變化過(guò)程,三維磁結(jié)構(gòu)的電鏡分析有待進(jìn)一步提高,這都是具有挑戰(zhàn)性和重要性的課題.這里我們提出幾個(gè)值得探索的問(wèn)題:納米尺度分辨的三維磁結(jié)構(gòu)重構(gòu)；斯格明子磁序?qū)ν獠考?lì)下動(dòng)態(tài)響應(yīng)的原位條件直接觀測(cè);高時(shí)空分辨的斯格明子磁結(jié)構(gòu)的動(dòng)態(tài)過(guò)程,以及電子能量損失譜學(xué)對(duì)磁結(jié)構(gòu)和磁參數(shù)的高分辨定量分析.相信隨著技術(shù)手段的不斷進(jìn)步,以及斯格明子物理研究的不斷深入,人們對(duì)斯格明子乃至非共線復(fù)雜磁性的了解必然更加深入全面,而基于透射電子顯微鏡高時(shí)空分辨的精細(xì)磁結(jié)構(gòu)實(shí)驗(yàn)分析作為其中關(guān)鍵的一環(huán),也將是未來(lái)研究中的重要方向之一.

感謝中國(guó)科學(xué)院強(qiáng)磁場(chǎng)科學(xué)中心田明亮研究員、杜海峰研究員、金馳名博士提供磁納米結(jié)構(gòu)樣品以及課題討論；感謝德國(guó)于利希研究中心Rafal Dunin-Borkow ski教授、Andras Kovacs博士、Jan Caron博士在電鏡全息方面的幫助,以及Nikolai Kiselev博士在磁理論模擬方面的幫助.