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    海相頁(yè)巖與陸相頁(yè)巖微觀孔隙結(jié)構(gòu)差異
    ——以川南龍馬溪組、鄂爾多斯延長(zhǎng)組為例

    2018-07-10 00:53:24陳華興唐洪明馮于恬劉義剛趙順超王宇飛
    天然氣勘探與開(kāi)發(fā) 2018年2期
    關(guān)鍵詞:海相龍馬氮?dú)?/a>

    龐 銘 陳華興 唐洪明 馮于恬 方 濤 劉義剛 趙順超 王宇飛

    1.中海石油(中國(guó))有限公司天津分公司 2. 西南石油大學(xué)油氣藏地質(zhì)及開(kāi)發(fā)工程國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室

    目前已工業(yè)化開(kāi)采的頁(yè)巖氣資源主要來(lái)自海相沉積地層,但是中國(guó)的涪陵、元壩、新場(chǎng)、建南、延長(zhǎng)探區(qū)都已在陸相頁(yè)巖氣勘探開(kāi)發(fā)上取得了重要突破。陸相頁(yè)巖氣將是重要的接替資源[1-4]。而海相頁(yè)巖與陸相頁(yè)巖的沉積環(huán)境不同,其巖石孔隙結(jié)構(gòu)也會(huì)存在一定的差異。國(guó)內(nèi)外學(xué)者分別對(duì)海相、陸相頁(yè)巖地質(zhì)特征開(kāi)展了不少研究工作[5-10],但是對(duì)頁(yè)巖孔隙結(jié)構(gòu)的差異對(duì)比研究較少。筆者以四川盆地南部下志留統(tǒng)龍馬溪組海相頁(yè)巖與鄂爾多斯盆地下寺灣地區(qū)上三疊統(tǒng)延長(zhǎng)組長(zhǎng)7段湖相頁(yè)巖為主要研究對(duì)象,采用聚焦離子束掃描電鏡對(duì)頁(yè)巖微觀孔隙結(jié)構(gòu)進(jìn)行定性觀察;并利用低壓氮?dú)馕椒ê透邏簤汗▽?duì)頁(yè)巖微觀孔隙結(jié)構(gòu)進(jìn)行定量表征,在同等條件下對(duì)比海相頁(yè)巖與陸相頁(yè)巖微觀孔隙結(jié)構(gòu)并分析其主控因素。

    1 樣品選取與實(shí)驗(yàn)方法

    實(shí)驗(yàn)所用樣品均來(lái)自井下取心,其中龍馬溪組海相頁(yè)巖樣品來(lái)自四川盆地南部威遠(yuǎn)、長(zhǎng)寧地區(qū)的威201和寧201、寧210井,以富含有機(jī)質(zhì)的黑色頁(yè)巖為主,共計(jì)65個(gè)樣品,室內(nèi)測(cè)試巖心孔隙度介于2.74%~5.76%,平均為4.21%;延長(zhǎng)組長(zhǎng)7段湖相頁(yè)巖樣品來(lái)自鄂爾多斯盆地陜北斜坡中南部延長(zhǎng)探區(qū)內(nèi)的下寺灣地區(qū)延頁(yè)21、延頁(yè)26、延頁(yè)32、延頁(yè)33、延頁(yè)34和富頁(yè)2井,以油頁(yè)巖、灰黑色頁(yè)巖為主,夾薄層粉—細(xì)粒砂巖,共計(jì)62個(gè)樣品,室內(nèi)測(cè)試巖心孔隙度介于0.85%~3.12%,平均達(dá)1.55%。從巖心孔隙度來(lái)看,龍馬溪組海相頁(yè)巖孔隙度均值是長(zhǎng)7段陸相頁(yè)巖的2倍以上。礦物組分分析結(jié)果如表1所示,龍馬溪組海相頁(yè)巖的石英含量遠(yuǎn)高于長(zhǎng)7段湖相頁(yè)巖,而黏土礦物含量則低于長(zhǎng)7段湖相頁(yè)巖,兩者的長(zhǎng)石和碳酸鹽礦物含量相當(dāng)。

    有機(jī)碳含量(TOC)的測(cè)定結(jié)果如表2所示,龍馬溪組和長(zhǎng)7段頁(yè)巖的TOC平均值接近,但是龍馬溪組頁(yè)巖TOC分布范圍更廣。

    筆者分別采用普通掃描電鏡(SEM)和聚焦離子束掃描電鏡(FIB-SEM)定性觀察頁(yè)巖樣品新鮮斷面和離子束拋光后的孔隙結(jié)構(gòu)。低壓氮?dú)馕椒ɡ碚撋峡蓽y(cè)試的最小孔徑為0.304 nm(氮?dú)夥肿又睆剑畲罂讖絼t由相對(duì)高壓力下測(cè)定氮?dú)馕搅康膶?shí)際難度決定,一般不超過(guò)100 nm,而高壓壓汞法由于目前壓汞設(shè)備最大進(jìn)汞壓力的限制(414 MPa)不能測(cè)出小于3.6 nm的孔徑,無(wú)法表征微孔和細(xì)中孔?;趦煞N方法各自的局限性,將低壓氮?dú)馕胶透邏簤汗ㄏ嘟Y(jié)合以全面表征頁(yè)巖內(nèi)部從微孔到宏孔的全尺寸孔徑分布。其中,低壓氮?dú)馕降目讖椒植歼x用適合微孔和中孔范圍的DFT法得到,高壓壓汞孔徑分布則由Washburn方程得出。

    表1 全巖礦物組分分析表

    表2 有機(jī)碳含量(TOC)統(tǒng)計(jì)表

    2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與對(duì)比分析

    2.1 頁(yè)巖微觀孔隙結(jié)構(gòu)特征

    2.1.1 頁(yè)巖基質(zhì)孔隙類型

    目前國(guó)內(nèi)外學(xué)者對(duì)頁(yè)巖基質(zhì)孔隙類型已經(jīng)做了大量研究,并提出了眾多孔隙分類方法。2009年,Debois等[11]在比利時(shí)mol地區(qū)的漸新世Boom黏土巖中發(fā)現(xiàn)了定向排列的片狀黏土間的狹長(zhǎng)孔隙(<100 nm)、彎曲的黏土片間的星月形孔隙(100 nm~1 μm)和碎屑顆粒周圍的大型鋸齒狀孔隙(>1 μm)。2010年,Schieber[12]觀察到印第安納州的奧陶紀(jì)Maqioketa組泥頁(yè)巖中的層狀硅酸鹽間孔隙、碳酸鹽溶蝕孔隙和有機(jī)質(zhì)孔隙。2011年,Slatt和O'Neal[13]將德克薩斯州的密西西比紀(jì)/泥盆紀(jì)Barnett和Woodford頁(yè)巖中的孔隙分為有機(jī)孔、絮凝狀顆粒間的粒間孔、球粒內(nèi)的孔隙和基質(zhì)中的微孔道。然而眾多的孔隙分類描述方法中都缺乏對(duì)泥頁(yè)巖基質(zhì)孔隙類型全面系統(tǒng)的分類方案。2012年Loucks等[14]提出了一套泥頁(yè)巖基質(zhì)孔隙分類法,將泥頁(yè)巖基質(zhì)孔隙分為粒間孔、粒內(nèi)孔和有機(jī)孔3大類。根據(jù)孔隙的具體產(chǎn)狀、成因,粒間孔又可細(xì)分為顆粒間孔、晶粒間孔、黏土片間孔和顆粒邊緣孔;粒內(nèi)孔包括黃鐵礦結(jié)核內(nèi)晶間孔、黏土集合內(nèi)晶間孔、球粒內(nèi)孔、溶蝕邊緣孔、化石體腔孔、鑄??椎龋瑥亩^為全面的概括了主要的泥頁(yè)巖基質(zhì)孔隙類型。

    川南龍馬溪組海相頁(yè)巖和鄂爾多斯盆地下寺灣長(zhǎng)7段陸相頁(yè)巖的新鮮斷面掃描電鏡圖像和離子束拋光后的掃描電鏡圖像如圖1、圖2所示。龍馬溪組海相頁(yè)巖粒間孔隙主要以顆粒邊緣孔的形式存在,大小為數(shù)微米至數(shù)十微米不等(圖1-a、1-d)。局部可見(jiàn)少量粒內(nèi)溶蝕孔和黃鐵礦結(jié)合內(nèi)晶間孔,孔徑在數(shù)百納米到數(shù)微米之間(圖1-b、1-c、1-f)。龍馬溪組海相頁(yè)巖有機(jī)孔發(fā)育較多,主要為繼承了干酪根內(nèi)部原始結(jié)構(gòu)的納米級(jí)有機(jī)孔,形狀呈橢圓氣泡狀或線狀(圖1-f、1-g),M.Milner等(2014)[15]將這類有機(jī)孔稱為干酪根控制的有機(jī)孔。

    圖1 四川盆地南部龍馬溪組海相頁(yè)巖新鮮斷面和聚焦離子束掃描電鏡圖版

    圖2 鄂爾多斯盆地下寺灣長(zhǎng)7段湖相頁(yè)巖新鮮斷面和聚焦離子束掃描電鏡圖版

    長(zhǎng)7段陸相頁(yè)巖內(nèi)部發(fā)育較多的片狀黏土和云母片間的狹縫型孔隙,孔徑在數(shù)微米至數(shù)十微米之間(圖2-a、2-b、2-d)。局部可見(jiàn)少量的顆粒邊緣孔,孔徑在數(shù)微米(圖2-c)。長(zhǎng)7段陸相頁(yè)巖有機(jī)孔發(fā)育較少,主要為有機(jī)質(zhì)演化生烴后殘留的較大孔隙,孔徑可達(dá)數(shù)微米(圖2-f)。通過(guò)對(duì)比可以發(fā)現(xiàn),龍馬溪組海相頁(yè)巖較長(zhǎng)7段陸相頁(yè)巖發(fā)育更多的脆性礦物粒間孔,有機(jī)孔數(shù)量遠(yuǎn)多于長(zhǎng)7段陸相頁(yè)巖,有機(jī)孔的孔徑遠(yuǎn)低于長(zhǎng)7段陸相頁(yè)巖。而長(zhǎng)7段陸相頁(yè)巖則發(fā)育更多的黏土礦物片間孔。

    2.1.2 頁(yè)巖微觀孔隙結(jié)構(gòu)表征

    圖3為低壓氮?dú)馕脚c高壓壓汞孔徑分布曲線,其中X3-14和X1-23為川南龍馬溪組頁(yè)巖樣品,YY32-44和FY2-3為鄂爾多斯盆地下寺灣長(zhǎng)7段頁(yè)巖樣品。

    孔徑分布曲線總體呈3峰分布模式,孔隙直徑分別在3 nm和30 nm左右出現(xiàn)2個(gè)主峰,在100 μm左右出現(xiàn)一個(gè)次峰。對(duì)比電鏡圖像分析,推測(cè)由人為因素造成的可能性極大,Kuila等(2013)[16]認(rèn)為這種次峰與壓汞儀進(jìn)汞計(jì)量器的計(jì)量方式有關(guān)。從孔徑分布曲線來(lái)看,孔徑3~30 nm的孔隙對(duì)總孔隙體積貢獻(xiàn)最大。根據(jù)頁(yè)巖孔隙大小分類,孔隙直徑小于2 nm的是微孔,直徑介于2~50 nm的是中孔,直徑大于50 nm的是宏孔。

    表3為低壓氮?dú)馕椒讖椒植挤治鼋Y(jié)果,可見(jiàn)龍馬溪組頁(yè)巖的氮?dú)馕娇左w積遠(yuǎn)大于長(zhǎng)7段頁(yè)巖。龍馬溪組頁(yè)巖的微孔占比大于長(zhǎng)7段頁(yè)巖,這與龍馬溪組頁(yè)巖發(fā)育更多微小的有機(jī)孔有關(guān)。而長(zhǎng)7段頁(yè)巖有機(jī)孔發(fā)育數(shù)量較少,且多為數(shù)百納米至數(shù)微米級(jí)別的有機(jī)孔,因此中孔和宏孔比例略高于龍馬溪組頁(yè)巖。但總體上,龍馬溪組頁(yè)巖納米級(jí)有機(jī)孔發(fā)育數(shù)量遠(yuǎn)多于長(zhǎng)7頁(yè)巖。

    表4為高壓壓汞孔徑分布分析結(jié)果,由于最大進(jìn)汞壓力限制,微孔比例均為0,龍馬溪組和長(zhǎng)7段頁(yè)巖的中孔比例均值分別占到了60%和70%。相較于氮?dú)馕椒ǖ玫降慕Y(jié)果,壓汞法得到的宏孔比例顯著增大,微米級(jí)別的宏孔分別占到了17.3%和

    表3 頁(yè)巖樣品氮?dú)馕娇讖椒植冀y(tǒng)計(jì)表

    表4 頁(yè)巖樣品高壓壓汞法孔徑分布統(tǒng)計(jì)表

    11.4%,更為符合電鏡圖像中頁(yè)巖孔隙結(jié)構(gòu)的觀察結(jié)果。因此,定量表征頁(yè)巖的微孔和細(xì)中孔可參考氮?dú)馕椒ńY(jié)果,表征頁(yè)巖粗中孔可結(jié)合氮?dú)馕椒ê蛪汗ńY(jié)果,表征宏孔則參考?jí)汗ńY(jié)果。綜合圖3的孔徑分布曲線和表3、表4的分析結(jié)果,龍馬溪組海相頁(yè)巖的微孔和細(xì)中孔比例遠(yuǎn)高于長(zhǎng)7段陸相頁(yè)巖,這與電鏡觀察到的納米級(jí)有機(jī)孔的發(fā)育程度相吻合。長(zhǎng)7段頁(yè)巖粗中孔比例則較龍馬溪組頁(yè)巖更高,龍馬溪組頁(yè)巖的宏孔比例尤其是微米級(jí)的孔隙占比也高于長(zhǎng)7段頁(yè)巖。整體上來(lái)看,龍馬溪組海相頁(yè)巖的氮?dú)馕娇左w積和孔隙度均遠(yuǎn)高于長(zhǎng)7段陸相頁(yè)巖。

    2.2 頁(yè)巖微觀孔隙結(jié)構(gòu)主控因素

    2.2.1 礦物組分

    礦物組成對(duì)頁(yè)巖孔隙的形成和發(fā)展有重要的影響。Loucks等(2012年)[14]將頁(yè)巖基質(zhì)礦物組分按照機(jī)械和化學(xué)穩(wěn)定性劃分為黏土、石英+黃鐵礦和長(zhǎng)石+碳酸鹽3個(gè)端元:①黏土礦物具有機(jī)械不穩(wěn)定性和化學(xué)不穩(wěn)定性,易受壓實(shí)和溶蝕作用改造;②石英+黃鐵礦抗壓實(shí)能力強(qiáng),可作為黏土等塑性顆粒受壓實(shí)作用發(fā)生彎曲變形時(shí)的支點(diǎn),同時(shí)石英和黃鐵礦的化學(xué)性質(zhì)也較為穩(wěn)定,不易受溶蝕作用影響;③碳酸鹽+長(zhǎng)石也有一定的抗壓實(shí)能力,能作為塑性顆粒壓實(shí)彎曲的支點(diǎn)。但它們易受到溶蝕作用的影響,形成溶蝕孔。

    圖4為龍馬溪組和長(zhǎng)7段頁(yè)巖礦物組分三角圖,可見(jiàn)龍馬溪組頁(yè)巖頁(yè)巖樣品礦物組分分布范圍較大,部分樣品石英+黃鐵礦含量較高(超過(guò)50%),部分樣品長(zhǎng)石+碳酸鹽含量高(超過(guò)50%),剩余大部分樣品的3種端元礦物的含量較為均衡;而長(zhǎng)7段頁(yè)巖大部分樣品的黏土礦物含量較高,集中在50%左右,因此長(zhǎng)7段頁(yè)巖抗壓實(shí)能力比起龍馬溪組頁(yè)巖相對(duì)較差,而壓實(shí)作用對(duì)于沉積時(shí)形成的原生粒間孔和粒內(nèi)孔的破壞作用很強(qiáng),可以推測(cè)這是造成長(zhǎng)7段頁(yè)巖孔隙體積和孔隙度比龍馬溪組低很多的重要原因之一。

    圖4 龍馬溪組和長(zhǎng)7段頁(yè)巖礦物組分三端元圖

    如圖5所示,通過(guò)對(duì)礦物組分含量與孔隙體積的相關(guān)性分析發(fā)現(xiàn),石英含量與孔隙體積有較好的正相關(guān)性,抗壓實(shí)能力較強(qiáng)的石英含量越高,頁(yè)巖在沉積過(guò)程中原有的孔隙結(jié)構(gòu)因?yàn)閴簩?shí)作用的破壞越小,保存下來(lái)的孔隙越多[17]。長(zhǎng)石、碳酸鹽巖和黏土含量與比表面積和總孔隙體積相關(guān)性較差,這是由于頁(yè)巖中長(zhǎng)石、碳酸鹽含量較低,且在埋藏過(guò)程中容易受到溶蝕作用影響,黏土礦物則因其抗壓實(shí)能力差,與黏土礦物相關(guān)的孔隙易受到壓實(shí)作用的改造與破壞。

    圖5 礦物含量與孔隙體積的相關(guān)性展示圖

    2.2.2 熱成熟度

    Reed等(2012年)[18]指出有機(jī)質(zhì)中的孔隙形成開(kāi)始于鏡質(zhì)體反射率Ro=0.8%左右。而loucks等(2012年)[14]發(fā)現(xiàn)熱成熟度必須達(dá)到鏡質(zhì)體反射率接近0.6%或更高的程度,有機(jī)孔才會(huì)形成,這也是生油高峰的開(kāi)始。Romero-Sarmiento M F等(2013年)[19]分析了Barnett頁(yè)巖的有機(jī)質(zhì)孔隙度與熱成熟度之間的關(guān)系,巖石中的有機(jī)質(zhì)孔隙度和有機(jī)質(zhì)內(nèi)部的孔隙度,都在鏡質(zhì)體反射率達(dá)到生油門限之后,隨著鏡質(zhì)體反射率增大而增大。但并不是熱成熟度越高,泥頁(yè)巖孔隙就越發(fā)育。魏祥峰等(2013年)[20]認(rèn)為隨著熱成熟度的增大,成巖作用會(huì)加強(qiáng),黏土礦物的比表面和孔隙體積會(huì)因此而降低,需要尋找有機(jī)質(zhì)和黏土的比表面和孔隙體積都較大的一個(gè)“臨界Ro”。

    川南龍馬溪組和鄂爾多斯盆地下寺灣長(zhǎng)7段頁(yè)巖干酪根類型相似,均為腐泥型(Ⅰ型)—混合型(Ⅱ型),兩者的TOC也較為接近。但從電鏡圖像來(lái)看,龍馬溪組頁(yè)巖有機(jī)質(zhì)孔隙發(fā)育程度明顯較長(zhǎng)7段頁(yè)巖高。分析兩者有機(jī)孔發(fā)育程度差異的重要原因可能是龍馬溪組頁(yè)巖熱成熟度更高,龍馬溪組Ro值介于2.4%~4.0%,處于高成熟晚期—過(guò)成熟期,而長(zhǎng)7段段頁(yè)巖的Ro主要介于 0.50%~1.50%,處于成熟階段。

    2.2.3 有機(jī)質(zhì)豐度

    有機(jī)質(zhì)豐度也是影響有機(jī)孔發(fā)育程度的重要因素,較高的有機(jī)質(zhì)豐度將為有機(jī)孔的形成提供物質(zhì)基礎(chǔ),TOC含量是衡量有機(jī)質(zhì)豐度的重要參數(shù),北美產(chǎn)氣頁(yè)巖具有較高的TOC,Barnett頁(yè)巖有機(jī)碳含量介于2.0%~7.0%,平均為4.5%;New Albany頁(yè)巖和Antrim頁(yè)巖有機(jī)碳含量部分超過(guò)了20%[21]。通過(guò)分析龍馬溪組頁(yè)巖樣品TOC與孔隙體積的關(guān)系,發(fā)現(xiàn)龍馬溪組頁(yè)巖氮?dú)馕娇紫扼w積與TOC呈較好的正相關(guān)性(圖6)。而從不同TOC樣品的氮?dú)馕娇讖椒植记€可以看出,TOC越高,微孔和細(xì)中孔體積越大(圖7),高TOC有利于有機(jī)質(zhì)內(nèi)部微孔和細(xì)中孔的大量發(fā)育,是控制龍馬溪組泥頁(yè)巖孔隙體積的關(guān)鍵因素。

    圖6 龍馬溪組頁(yè)巖TOC與孔隙體積關(guān)系圖

    3 結(jié)論

    圖7 龍馬溪組頁(yè)巖TOC與孔徑分布關(guān)系圖

    1)龍馬溪組海相頁(yè)巖粒間孔主要以顆粒邊緣孔的形式存在,可見(jiàn)少量粒內(nèi)溶蝕孔和晶間孔,有機(jī)孔豐度較高,且多為繼承了干酪根內(nèi)部原始結(jié)構(gòu)的納米級(jí)孔隙。而長(zhǎng)7段陸相頁(yè)巖內(nèi)部含較多的片狀黏土和云母片間的狹縫狀孔隙,有機(jī)孔發(fā)育較少,且多為有機(jī)質(zhì)演化后殘留的數(shù)百納米到數(shù)微米的大孔隙。

    2)龍馬溪組頁(yè)巖氮?dú)馕娇紫扼w積和孔隙度均遠(yuǎn)大于長(zhǎng)7段頁(yè)巖。氮?dú)馕椒ê蛪汗讖椒植记€呈三峰模式,其中直徑3~30 nm的孔隙對(duì)總孔隙體積貢獻(xiàn)率最大。龍馬溪組海相頁(yè)巖微孔和細(xì)中孔比例遠(yuǎn)高于長(zhǎng)7段陸相頁(yè)巖,長(zhǎng)7段陸相頁(yè)巖的粗中孔比例更高,龍馬溪組頁(yè)巖的宏孔尤其是微米級(jí)孔隙比例也高于長(zhǎng)7段頁(yè)巖。

    3)不同的礦物組分將影響頁(yè)巖的機(jī)械和化學(xué)穩(wěn)定性,較高的脆性礦物含量更有利于沉積原始孔隙的保存。有機(jī)質(zhì)的類型、成熟度和豐度共同決定了有機(jī)孔的發(fā)育程度,對(duì)于達(dá)到生烴門限的頁(yè)巖,TOC與孔隙體積呈較好的正相關(guān)關(guān)系。龍馬溪組海相頁(yè)巖由于脆性礦物含量較高,熱成熟度為高成熟到過(guò)成熟,且有機(jī)質(zhì)豐度大,孔隙體積和孔隙度遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于黏土含量高且熱成熟度較低的長(zhǎng)7段陸相頁(yè)巖。

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