上饒市某銅礦廢棄地土壤重金屬污染特征及健康風險評價

陶美霞，胡虎，胡蘭文，陳明*，楊泉，李鳳果，師艷麗

銅作為當今社會需求量最大的有色金屬和工業(yè)生產(chǎn)最重要的原材料之一，在工業(yè)和制造業(yè)等方面發(fā)揮了重要的作用（Barteková et al.，2016）。作為世界第一大銅消費國，中國銅消費量約占全球消費總量的五分之一（Paulicket al.，2017）。江西省境內(nèi)礦山分布廣泛且種類繁多，粗放型的礦產(chǎn)資源開采模式在促進經(jīng)濟發(fā)展的同時，也造成了一系列的環(huán)境污染問題，尤其是土壤的重金屬污染問題（李旭輝等，2014）。礦區(qū)土壤重金屬污染是由于礦山開采、運輸、選礦、冶煉等生產(chǎn)活動將重金屬釋放到礦區(qū)及其周邊地區(qū)的土壤中，引起土壤中重金屬濃度大幅度增加，對礦區(qū)生態(tài)系統(tǒng)的功能和結構產(chǎn)生破壞性的影響，破壞生態(tài)環(huán)境的現(xiàn)象（Braun et al.，2015；Lu et al.，2017；G?siorek et al.，2017）。土壤作為人類生存的各種食物鏈的底層，是人類賴以生存的物質基礎，土壤中的重金屬在破壞土壤結構的同時還會通過食物鏈的傳輸進入人體和動物體內(nèi)，危害人畜健康（Tian et al.，2017；陳明等，2016）。

國內(nèi)外學者針對礦山土壤中重金屬分布和污染評價情況開展了大量的研究。王文華等（2017）對包頭市某稀土尾礦庫周邊表層土壤中7種重金屬元素（As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb 和 Zn）的污染狀況和風險進行研究，結果表明，7種重金屬均存在超標現(xiàn)象，其中Cd和As污染最為突出，同時對該地區(qū)的重金屬污染特征和生態(tài)風險進行定量化評價。張晗等（2017）對金屬礦山選冶活動影響區(qū)域不同灌溉水源農(nóng)田土壤重金屬的分布特征進行研究，結果表明，污灌區(qū)重金屬含量最高，遠遠超過自然修復區(qū)和清水灌溉區(qū)，自然修復區(qū)和清水灌溉區(qū)的土壤污染和人體健康風險較低。陸金等（2017）對銅陵獅子山礦區(qū)5種不同土地利用類型的土壤重金屬污染特征進行研究，并對其生態(tài)風險進行定量化評價，結果表明，銅陵獅子山礦區(qū)表層土壤中 4種重金屬（Cu、Pb、Zn和Cd）的平均含量均超過銅陵市土壤背景值，且不同片區(qū)土壤中重金屬含量差異較大。Li?ina et al.（2017）通過研究露天礦區(qū)蔬菜中的重金屬揭示了蔬菜根部過量的重金屬可能來自富含金屬的土壤和水體，也可能是地質成因造成的。Chon et al.（2017）對韓國廢棄Au-Ag礦山和基本金屬礦區(qū)的重金屬污染進行了調(diào)查，并對各個礦區(qū)的結果進行了比較，同時圍繞一些廢棄金屬礦區(qū)進行環(huán)境地球化學調(diào)查，以評估采礦活動對暴露于重金屬的人體健康所產(chǎn)生的不利影響。

目前，有關銅礦地區(qū)的研究調(diào)查主要集中在礦區(qū)土壤質量的評價和礦糧復合區(qū)土地利用沖突等方面（常玉虎等，2015；叢鑫等，2017），而專門研究礦區(qū)廢棄地土壤重金屬的污染現(xiàn)狀及健康風險并不多。本研究以上饒某銅礦廢棄地為研究對象，在合理采樣和分析礦區(qū)廢棄地重金屬污染現(xiàn)狀的基礎上，運用污染指數(shù)評價法和健康風險評價模型對礦區(qū)土壤重金屬污染程度進行評價，為礦區(qū)土壤重金屬污染防治、土壤復墾、礦山廢棄地的修復提供指導依據(jù)，為該地的生態(tài)修復奠定理論基礎。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域

研究區(qū)域為贛東北德興銅礦礦集區(qū)、贛東楓林一永平銅礦礦集區(qū)的典型礦床（Aryal et al.，2017），是銅成礦區(qū)重點礦床的重要組成部分之一，處于欽杭成礦帶東段（Li et al.，2015）。位于中國江西省上饒市鉛山縣（117.71°E，28.32°N），地處武夷山脈北麓（Swain et al.，2017），主要土壤類型為紅壤。該銅礦從 1980年開始大規(guī)?；I建，建成到投產(chǎn)歷時四年，是國家“六五”重點建設項目之一，是江西省礦床規(guī)模第二大的富銅多金屬礦床，目前為中國有色金屬工業(yè)的一座大型露天采礦山，是中國第二大露天銅礦，由江西銅業(yè)公司管轄（Yümün et al.，2017；Zhu et al.，2016；Chen et al.，2015；D?bkowskanaskr?t et al.，2016；Gu et al.，2016）。該銅礦區(qū)以銅為主，伴生有鎢、金、銀等的大型硫化物礦床（定立等，2012）。礦區(qū)面積達 10 km2（Ni et al.，2015）。本研究以該銅礦采場7～13線東區(qū)中坡面2與坡面2上下2個平臺的廢棄地為研究區(qū)域，此地為采場邊坡，坡面較陡，地表植被稀少，受雨水沖刷作用垮塌十分嚴重，邊坡呈加劇惡化趨勢。礦山開采和選礦過程中形成的廢棄物與廢水等嚴重污染了周邊土壤和水體。研究區(qū)位置及采樣點分布情況見圖1。

1.2 實驗方法及數(shù)據(jù)處理

圖1 研究區(qū)域采樣點分布Fig. 1 Study area distribution of sample points

根據(jù)《土壤環(huán)境監(jiān)測技術規(guī)范》（HJ/T166—2004）（Pan et al.，2014）相關要求以及現(xiàn)場的實地勘察，本研究采用梅花形取樣法，采集0～20 cm厚度土層再利用四分法留取 1 kg土壤樣品，共計50個土樣，記錄各采樣點的經(jīng)緯度。取樣后，將采集好的土樣裝于干凈的聚乙烯袋中，并在幾個小時內(nèi)運送回實驗室。土壤樣品經(jīng)自然風干后，剔除其中碎石、植物殘體等雜質，用玻璃棒壓散，經(jīng)瑪瑙研缽研細過 100目尼龍篩后，儲存于聚乙烯瓶中，保存于-4 ℃冰箱中。采用 HNO3-HF-HClO4消解，原子吸收分光光度法測定其重金屬含量和土壤全鉀；采用重鉻酸鉀容量法測定土壤中有機質；采用凱氏定氮法測定全氮；采用鉬銻抗分光光度法測定土壤中速效磷磷（喬勝英，2012）。分析測定過程中使用國家標準物質（GBW07406）進行質量控制，樣品加標回收率在97%～103%之間。所有樣品均設置3個平行樣，并做空白樣對照，相對偏差控制在5%以內(nèi)。實驗所用試劑均為優(yōu)級純，水為超純水。

1.3 重金屬評價方法

1.3.1 指數(shù)污染評價模型

（1）單因子指數(shù)法（谷陽光等，2017）

單因子指數(shù)法又稱為單項污染指數(shù)法，普遍用于某一單項污染對研究區(qū)域土壤污染程度的評價。

式中，Pi表示某一單一污染物i的污染指數(shù)；Ci表示污染物 i的實測值（mg?kg-1）；Si表示污染物i的評價標準（mg?kg-1），本文選用江西省土壤背景值（Li et al.，2015）作為評價標準，Cu=20.3，Zn=69.4，Pb=32.3，Cr=45.9，Cd=0.108。

（2）內(nèi)梅羅綜合指數(shù)法（陸金等，2017）

內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法多用于研究區(qū)內(nèi)多種重金屬的綜合污染程度，該法在考慮到單個元素污染特征的同時也兼顧多種重金屬協(xié)同作用的影響。

式中，P表示內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)值；Ci表示污染物 i的實測值（mg?kg-1）；Si表示污染物 i的評價標準（mg?kg-1），(Ci/Si)max為土壤污染指數(shù)最大值，(Ci/Si)ave為土壤污染指數(shù)平均值。

1.3.2 健康風險評價模型

重金屬會通過直接接觸、攝入食物和直接飲用等方式對人體產(chǎn)生危害，其對人體的危害程度大多以健康風險評價模型進行定量評估。兒童和成年人對土壤重金屬暴露途徑主要有經(jīng)口攝取、呼吸吸入和皮膚接觸3種途徑，根據(jù)已有研究（US EPA，1989；US EPA，1996），上述3種暴露量可通過平均每日劑量（ADD）進行估算，其計算公式如下：

式中，ADDing、ADDinh和ADDderm分別表示經(jīng)口攝入、呼吸攝入和皮膚攝入的每日劑量；C表示土壤中重金屬含量；IngR表示每日攝取率；InhR表示每日吸收率；EF表示暴露頻率；ED表示暴露時長；BW表示平均體重；AT表示平均時間；PEF表示顆粒物釋放因子；SA表示皮膚暴露面積；SL表示皮膚粘附因子；ABF表示皮膚吸附因子；各參數(shù)值選用美國制定的標準值，見表1。

表1 健康風險評價模型暴露參數(shù)Table 1 Health risk assessment model exposure parameters

重金屬對人體產(chǎn)生的健康風險主要包括致癌效應和非致癌效應兩方面的健康風險，計算公式如下：

式中，HI表示非致癌風險指數(shù)；HQi表示非致癌重金屬 i的單項健康風險指數(shù)；ADDij表示非致癌重金屬i的第j種暴露途徑的日均暴露量；RfDij表示非致癌重金屬i的第j種暴露途徑的參考劑量；CR表示致癌風險，根據(jù)美國環(huán)保署推薦的土壤治理標準，CR為 10-6；SFij表示致癌重金屬 i的第 j中暴露途徑的斜率系數(shù)，各重金屬的 RfDij參考值和SF參考值見表2。

1.3.3 健康風險評價不確定性分析方法

表2 土壤重金屬不同暴露途徑的RfD和SFTable 2 RfD and SF of different heavy metal exposure pathways

按照《污染場地風險評估技術導則》（HJ 25.3—2014），采用暴露風險貢獻率對健康風險不確定性進行分析。單一污染物經(jīng)不同暴露途徑的非致癌和致癌風險貢獻率計算公式如下：

式中，PHQi表示單一污染物經(jīng)第i種暴露途徑的非致癌風險貢獻率；HQi表示單一污染物經(jīng)第i種暴露途徑的危害商；HIn表示土壤中第n種單一污染物經(jīng)所有暴露途徑的危害指數(shù)；PCRi為單一污染物經(jīng)第i種暴露途徑致癌風險貢獻率；CRi為土壤中第n種單一污染物經(jīng)所有暴露途徑的總致癌風險。

土壤重金屬污染評價方法及等級劃分見表3。

2 結果分析

2.1 土壤重金屬含量特征

該銅礦廢棄地土壤樣品的理化性質和5種重金屬質量分數(shù)的統(tǒng)計結果如表4所示，5種重金屬質量分數(shù)表現(xiàn)為ω(Cu)＞ω(Zn)＞ω(Pb)＞ω(Cr)＞ω(Cd)，其中以Cu平均質量分數(shù)最高，為442.8 mg?kg-1，Cd的平均質量分數(shù)最低，為1.6 mg?kg-1，各采樣點重金屬質量分數(shù)相差較大。參照《土壤環(huán)境質量標準》（GB15618—1995）（Hu et al.，2011），Cu和Cd，均遠超過國家土壤環(huán)境二級標準（PH＜6.5）和江西省土壤背景值；Zn、Pb和Cr的質量分數(shù)雖均未超過國家土壤環(huán)境二級標準，但也都超過江西省土壤背景值。Cd、Pb、Cr和Cu的變異系數(shù)較大，分別為95%、98%、71%和60%，表明這4種重金屬可能存在點源污染，Zn的變異系數(shù)較小，為18%，表明這種重金屬可能為面源污染。以全國第二次土壤普查初步建立的土壤養(yǎng)分豐缺狀況評價標準為參考，該銅礦廢棄地土壤的有機質（SOM）、全氮（TN）、速效磷（QAP）和全鉀（TK）的含量都明顯偏低，說明該銅礦廢棄地土壤較為貧瘠，這可能是由該地本身的土壤母質和礦產(chǎn)資源的開發(fā)活動共同作用的（王菲等，2016）。

表3 土壤重金屬污染評價方法及程度分級Table 3 Soil heavy metal pollution assessment methods and degree of grading

表4 土壤重金屬質量分數(shù)與理化性質Table 4 Statistical analysis of w of heavy metals and physical and chemical properties in soil

2.2 重金屬的來源分析

對研究區(qū)域采樣點的5種重金屬質量分數(shù)和理化性質進行聚類分析。將數(shù)據(jù)標準化到[0, 1]范圍，選取Squared Euclidean distance對距離進行測度，采用組間關聯(lián)法（Between-group linkage）進行變量聚類，結果如圖2所示。Cd、有機質、pH、TN、QAP和TP屬于第一類，其他4種重金屬各屬于不同種類。若將距離定位為“10”以內(nèi)，則Cd、Cr、Pb、Zn、SOM、pH、TN、QAP和TK屬于第一類，Cu屬于第二類。這表明，除了銅，其他4種重金屬均受到理化性質的影響，尤其是Cd；結合Cu的礦山性質可知，Cd、Cr、Pb、Zn 4種重金屬多屬于半生存在。

圖2 土壤重金屬的聚類分析樹狀圖Fig. 2 Cluster analysis of soil heavy metals dendrogram

進一步對土壤樣品的污染來源及關鍵因子進行進行主成分分析。主成分分析將多個指標或實測變量轉變成幾個較少的互不相關的綜合指標，三維載荷圖和因子載荷矩陣可直觀地反映出不同主成分包含的變量及其聚集度，有助于更加直觀地判斷土壤污染狀況（邊博等，2017）。如表5所示，特征值λ＞1時有 4個主成分，λ1=2.825，λ2=1.736，λ3=1.658，λ4=1.130，這4個主成分解釋了土壤中10種污染物的 73.486%的影響因素，分別占總污染比例的28.247%、17.355%、16.585%、11.299%。第一主成分主要是Cu、Pb、Zn、SOM和TN，說明研究區(qū)主要為這 5種重金屬污染，也說明了 Cu、Pb、Zn 3種重金屬與SOM和TN之間具有較強的相關性。第二主成分主要是 Cr，表明土壤樣品中的 Cr含量受到理化性質的影響較小。第三主成分主要是QAP和pH，表明土壤樣品中的QAP和pH之間相關性顯著。第四主成分主要是 Cd和 TK，表明土壤樣品中的Cd的含量在一定程度上受到TK的影響。各重金屬在不同的主成分上的比重各異，表現(xiàn)出不同的污染物具有同源性特征。

表5 土壤質量主成分貢獻率Table 5 Soil quality statistics of the contribution of the main components

聚類分析和主成分因子負荷分析表明，重金屬的含量與土壤的理化性質存在顯著相關關系，說明重金屬的累積受理化性質的影響較大。兩種分析方法的結果基本吻合。結合銅礦特有的礦山性質進行分析，Cd、Cr、Pb、Zn這幾類重金屬可能為伴生礦。

2.3 土壤重金屬指數(shù)污染評價

以江西省土壤背景值為評價標準的土壤重金屬的污染指數(shù)見表6。由表6可知，單項污染指數(shù)中僅有 Cr的值略小于 3，其他的均大于 3，其中Cu的 Pi值最大，其次為 Cd，這兩種重金屬處于重污染級別；5種重金屬的綜合污染指數(shù)遠大于3，其中最小值也略高于3，表明5種重金屬的綜合污染水平處于嚴重污染級別；結合單項污染指數(shù)評價結果和內(nèi)梅羅綜合指數(shù)分析的結果可知，5種重金屬中，Cu和Cd的污染最為嚴重，Cr的污染相對較輕。

表6 土壤重金屬的污染指數(shù)Table 6 Soil heavy metal pollution index

2.4 人體健康風險評價

5種重金屬對成人和兒童產(chǎn)生的非致癌暴露風險值HQ和綜合非致癌風險值HI的最大值、最小值和平均值統(tǒng)計結果如表7所示。由表7可知，5種重金屬對成人和兒童產(chǎn)生的非致癌暴露風險值為 Cr＞Cd＞Pb＞Cu＞Zn，其中 Cu 和 Pb 對兒童所產(chǎn)生的非致癌暴露風險高于成人，Zn對兒童和成人產(chǎn)生的非致癌暴露風險相同，Cd和Cr對成人產(chǎn)生的非致癌暴露風險高于兒童；Cu、Zn和Pb對兩類人群的HQ值均小于1，表明這3種重金屬對人群所產(chǎn)生的健康風險可以忽略；Cr和Cd對兩類人群的HI值均大于1，尤其是Cr的HI值嚴重超過標準限值，對兩類人群產(chǎn)生的健康風險不容忽視。

致癌重金屬對兒童和成人產(chǎn)生的致癌風險值CR的最大值、最小值和平均值如表8所示。由表8可知，對成人而言，重金屬 Cd經(jīng)口攝入產(chǎn)生的致癌風險小于經(jīng)呼吸產(chǎn)生的致癌風險值，但均超過了美國環(huán)保署規(guī)定的最大可超過范圍（1×10-4）；對兒童而言，重金屬 Cd經(jīng)口攝入產(chǎn)生的致癌風險大于經(jīng)呼吸產(chǎn)生的致癌風險值，經(jīng)口攝入的致癌風險值大于美國環(huán)保署規(guī)定的最大可超過范圍，說明 Cd對周圍居民產(chǎn)生了一定的健康風險；重金屬Cr對成人經(jīng)呼吸產(chǎn)生的健康風險值高于對兒童產(chǎn)生的健康風險值，且都遠高于美國環(huán)保署規(guī)定的最大可超過范圍，表明Cr對周圍居民產(chǎn)生了較大的健康風險。

表7 單個重金屬非致癌風險HQ值統(tǒng)計描述Table 7 Single heavy metal non-carcinogenic risk HQ value statistical description

表8 重金屬致癌風險CR值統(tǒng)計描述Table 8 Heavy metal carcinogenic risk CR value statistical description

3 討論

礦產(chǎn)資源開發(fā)會對周圍的水系和土壤產(chǎn)生不同程度的重金屬污染。王小玲等（2014）對江西省不同區(qū)域重金屬污染狀況進行研究，發(fā)現(xiàn)德興銅礦區(qū)域Cu質量分數(shù)嚴重超標，屬嚴重污染，主要是由于銅礦工業(yè)廢水、粉塵、堆積的尾礦通過沉降、雨淋、水洗等方式造成附近區(qū)域土壤受重金屬污染。Wang et al.（2018）對東北地區(qū)銅鉬礦周圍天然草地土壤中重金屬的空間分布及來源進行研究，結果表明，人類的采礦活動可能是污染物擴散的關鍵。本研究土壤樣品均采自銅礦廢棄地區(qū)域土壤，此地為采場邊坡，且邊坡呈加劇惡化趨勢。礦山開采和選礦過程中形成的廢棄物與廢水等嚴 重污染了環(huán)境，特別是周圍土壤和水體。該銅礦區(qū)嚴重的Cu和Cd污染主要是受到人類采礦活動以及特有的地形條件所影響。銅礦無序開采及其帶來的“三廢”對土壤環(huán)境造成了嚴重危害，而邊坡的地形加上地表植被稀少使其極易受到雨水沖刷，加劇了重金屬向土壤和水體的遷移。該銅礦土壤重金屬防控的重點在于Cu和Cd的污染的治理，同時也要關注Cr對人體健康的影響。改進礦產(chǎn)資源開采方式，提升礦產(chǎn)資源開采技術，保證礦區(qū)吸附重金屬能力強植被的覆蓋率是有效防治重金屬污染的方法。

4 結論

（1）5種重金屬中，Cu平均含量最高，遠超國家土壤環(huán)境二級標準。Cd、Pb、Cr、Cu和Zn的變異系數(shù)分別為 95%、98%、71%、60%和 18%，各采樣點的重金屬含量相差較大。

（2）聚類分析結果表明，各重金屬在不同的主成分上的比重各異，表現(xiàn)出不同的污染物具有同源性特征。Cd、Cr、Pb、Zn 4種重金屬多屬于半生存在。

（3）指數(shù)污染評價結果表明，5種重金屬中Cu和Cd的污染最為嚴重，處于重污染級別，Cr的污染相對較輕，處于中度污染狀況。

（4）健康風險評價結果表明，5種重金屬對成人和兒童產(chǎn)生的非致癌暴露風險值表現(xiàn)為Cr＞Cd＞Pb＞Cu＞Zn；Pb、Cu 和 Zn 對兩類人群的健康風險可以忽略，Cr和Cd對人群的健康風險不容忽視。

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