• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    松煙和油煙的表面化學性質研究

    2018-05-04 03:48:13張宏斌楊光輝
    文物保護與考古科學 2018年1期
    關鍵詞:松煙含氧油煙

    張宏斌,余 輝,唐 頤,楊光輝

    (1. 復旦大學化學系,上海 200433; 2. 復旦大學圖書館中華古籍保護研究院,上海 200433)

    0 引 言

    墨作為一種我國特有的黑色顏料,兩千年來被廣泛用于傳統(tǒng)印刷、書寫、繪畫等,是我國古籍中關鍵的記錄介質。其制作工藝也是我國特有的文化遺產,經過將松枝、動植物油脂等不完全燃燒成煙,然后加入動物膠作為粘結劑,甚至加入香料、藥材等輔料,成型后可以制成墨錠。根據使用原料不同,主要分為松煙墨和油煙墨兩種。松煙墨出現較早,隨后逐漸建立起一套完善的制作工藝;油煙墨工藝出現后,由于其燒煙設施簡單、原料易得,油煙墨得到了迅速發(fā)展,逐漸占據了傳統(tǒng)制墨的主流地位(圖1)[1-3]。另外,松煙墨和油煙墨在書寫、繪畫使用中的用途和使用感覺各有特點,它們在黑度、光澤、滲透、層次、耐水性以及穩(wěn)定性等方面存在一定的差異。這些使用性能的差異往往和它們的物理結構和化學性質直接相關。因此有必要引入一些現代科技分析手段,對制墨原料(如松煙和油煙,松煙通常由松木的枝干、根等燒制而成,而油煙以桐油煉制的為佳)的物理和化學性質進行準確測定,以期為松煙墨和油煙墨的使用、保護、鑒定等工作提供一些指導性的思路和方法。

    圖1 我國古代松煙墨和油煙墨的發(fā)展進程Fig.1 The history of Chinese traditional ink-stick derived from pinewood soot and lamp soot

    隨著現代表征技術和科學分析方法的發(fā)展,對于墨及其原料物理結構和化學性質的研究也逐漸涌現出來。早期,Terada等指出墨顆粒在水溶液中表現為一種類膠體的性質[4]。Winter等最早采用掃描電子顯微鏡(SEM)研究了墨顆粒尺寸與墨來源的關系[5]。承煥生等采用離子背散射、質子激發(fā)X熒光法對中國古墨和現代墨的元素成分進行了對比分析,指出兩者在K、Ca等微量元素的含量上有明顯差別[6]。近些年來,郭延軍等采用高分辨透射電鏡(HRTEM)對油煙和松煙的微結構進行研究,發(fā)現油煙和松煙都具有比較典型的準石墨結構,顆粒尺寸上從幾十納米到幾百納米并表現出一些差異性[7]。魏書亞等采用熱裂解氣相色譜法-質譜法(Py-GC/MS)確定了松煙墨和油煙墨在多環(huán)芳烴含量方面有較明顯的差異[8]。從以上研究結果不難看出,墨的主要原料(如油煙、松煙等)其實也就是某種特殊的碳材料。當制墨并進行書寫時,碳顆粒分散在溶劑(如水)中,并與溶劑相互作用,進一步與竹簡、紙張、畫布等材料作用成為藝術和記錄的媒介。然而,以上研究主要是對墨及其原料的組成、顆粒結構和分散狀態(tài)進行分析,對于這種特殊碳材料的表面化學性質的測定,特別是含氧官能團的數量和種類的測定尚未有所涉及??紤]到松煙和油煙顆粒尺寸可以小到幾百甚至幾十個納米,其表面性質對于整個體相來說起到了相當重要的作用(顆粒尺寸縮小到納米尺度,外表面迅速增大)。更重要的是,這些表面性質很可能直接關系到墨的品質,如色度、光澤、滲化等。

    本工作中,選取安徽績溪老胡開文墨廠的油煙和松煙(制墨用的煙料)作為測試樣品,使用元素分析、掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電子顯微鏡(TEM)、拉曼(Raman)、動態(tài)光散射(DLS)、氮氣吸附等對油煙和松煙的組成、顆粒結構、分散狀態(tài)等進行了測定和表征。同時,通過采用傅里葉變換紅外(FTIR)、X射線光電子能譜(XPS)、Zeta電勢測定、熱重(TG)、程序升溫脫附與質譜聯用(TPD-MS)等不同測試方法,油煙和松煙的表面化學性質得到了更清晰的認識。在此基礎上,嘗試把這些墨原料的內在物理化學性質與墨的使用性能相關聯,希望可以為墨的使用、鑒定、保存等提供一些科學依據。

    1 實驗材料和方法

    1.1 實驗材料

    松煙和油煙都采樣于安徽慈溪老胡開文墨廠,樣品說明及編號見表1。

    表1 松煙和油煙樣品

    1.2 實驗方法

    樣品的元素分析采用VARIO-EL3型元素分析儀進行測試。使用Hitachi S-4800掃描電子顯微鏡和JEOL JEM-2011透射電子顯微鏡表征樣品的形貌特征。動態(tài)光散射以及Zeta電勢采用Nano-ZS90 zetasizer進行測定。Raman光譜在XploRA共聚拉曼光譜儀上進行測試。N2吸附實驗在Autosorb iQ-2上進行測試。XPS使用PHI5300型X射線光電子能譜儀測定,所得譜圖以C1s(248.6eV)吸收為標準進行校正。使用AutoChem2920型TPD儀對樣品進行TPD-MS測試,過程如下:精確稱量50mg樣品于樣品管中,在流量為50mL/min的氦氣氣氛下于110℃干燥2h,然后以10℃/min的升溫速率加熱到1050℃。分解產生的CO、CO2和H2O等使用ThermoStarTM質譜儀在線檢測。熱重在TGA8000儀器上于N2氣氛下測試。FTIR光譜在Nicolet 6700型紅外光譜儀上進行測試。采用NR10QC色差儀對不同的壓片樣品進行明度、色度測試,每個樣品測量三次取平均值。采用型號為UV-2450的紫外可見光譜儀測試了相同濃度樣品溶液的透光率。

    2 實驗結果

    2.1 松煙和油煙的組成及形貌結構

    首先,采用元素分析測定了松煙和油煙的C、H、N、O、S等含量,測定中沒有灰分殘留,說明松煙和油煙主要由這些元素組成。由表2可知主要成分為C(>90%),剩下的主要是H和O(都>3%),而N的含量很低(0.1%),S沒有被檢測到,說明樣品所含的官能團絕大部分為含氧基團,同時排除了對含氧官能團精細分析過程中其它官能團的干擾。

    表2 元素分析測得的油煙和松煙的主要元素組成

    *計算值:w(O) = 100%-w(H)-w(C)-w(N).

    采用SEM、TEM測定了兩個樣品的顆粒大小和形貌,具體結果見圖2。松煙中的顆粒直徑(原生粒徑,即單個顆粒的大小)主要分布在200~300nm和50~100nm兩個范圍內(圖2a和2c);而油煙的顆粒比較均勻,顆粒直徑多分布在50nm左右(圖2b和2d)。這與文獻報道的油煙比松煙顆粒尺寸小、顆粒分布更均勻的結果一致[7]。此外,油煙和松煙顆粒的形狀都大致為球形,不僅可以觀察到單獨的粒子,而且存在較大的顆粒聚集體(團簇顆粒)。進一步采用DLS分析樣品分散在水中的顆粒尺寸(如圖3a),該測試結果同樣給出了松煙顆粒尺寸比油煙顆粒尺寸大的證據。由于該方法實際測定的是團簇顆粒(原生顆粒的聚集體)的尺寸,所以要比SEM、TEM所觀測到的顆粒尺寸大些。

    圖2 松煙和油煙樣品的SEM照片(a,b)和TEM照片(c,d)Fig.2 SEM images (a, b) and TEM images (c, d) of two soot samples

    圖3 松煙和油煙樣品的粒度分布(a),拉曼光譜(b),氮氣吸附曲線及對應介孔分布曲線(c)Fig.3 The particle size distribution (a), Raman spectroscopy (b), N2 adsorption and pore size distribution curve (c) of two soot samples

    采用拉曼光譜(Raman)分析松煙和油煙樣品,如圖3b所示。發(fā)現它們的拉曼圖譜主要有兩個峰,即1360cm-1附近的D峰和1580cm-1附近的G峰,以及2900cm-1附近較弱的指紋峰。完整的單晶石墨僅有一個尖銳的G峰;對非完整單晶石墨材料,D峰強度可以表征材料中非石墨化邊界數量的多少,因此常用I(D)/I(G)表征碳材料的石墨化程度[9,10]。通過計算和比較發(fā)現,松煙和油煙都有一定程度的石墨化,但兩者的缺陷都很多,相比而言松煙(I(D)/I(G)=1.86)的缺陷略多于油煙(I(D)/I(G)=1.60)。此外,通過N2吸附測定了松煙和油煙的孔性質,如圖3所示。結果顯示兩個樣品只在高壓區(qū)(P/P0>0.9)對N2有較明顯的吸附,說明它們基本沒有微孔,只有較大的介孔和大孔,孔分布數據也說明了這點。表3列出了具體的比表面和孔體積數據,兩個樣品都沒有微孔(Vmicro=0),但油煙比松煙的BET比表面積和介孔體積大了近一倍,這與油煙的顆粒尺寸較小相一致。

    表3 油煙和松煙的比表面和孔結構數據

    注:SBET: BET比表面積,Sext: 外比表面積,Vmicro: 微孔體積,Vmeso: 介孔體積。

    2.2 松煙和油煙的表面性質

    通過以上組成和形貌結構上的研究,可以歸納出:松煙和油煙都是有一定石墨化程度的納米碳顆粒,它們有一定的比表面和孔體積,具有一定的含氧基團,同時也存在一定的差異性。通常,碳材料的表面化學性質主要由其表面官能團的種類和數量所決定,其中,含氧官能團的影響最大[11-13]。大量研究結果表明,含氧官能團的數量和種類極大地影響了碳材料的吸附、親(疏)水等性質[14,15]。鑒于單獨某一種表征方法存在一定的局限性,本工作嘗試聯合使用Zeta電勢測定、XPS、TPD-MS、TG和FTIR等測試方法,以期更精確地測定樣品的表面化學性質。

    首先,通過測定在不同pH值的水分散體系中樣品表面zeta電位變化,對松煙和油煙顆粒的表面電荷情況進行了研究。同時得到了樣品的等電點(當zeta電位為零時的pH值為等電點)。實驗結果如圖4所示,可以看出: 1)pH=7時,水分散體系中的兩個樣品表面都帶負電,說明顆粒表面存在可以電離的官能團,而且含有偏酸性可電離出H+的表面基團; 2)樣品的等電點都在pH為4~5之間,油煙的等電點略低于松煙,可能是由于油煙的可電離酸性基團更多些; 3)在等電點前后樣品表面電荷隨pH突越的過程中,油煙比松煙改變得更遲緩些,說明油煙表面基團更復雜,從而導致電離情況更復雜。

    圖4 松煙(a)和油煙(b)樣品的Zeta電勢與pH值關系圖Fig.4 The relationship diagram of Zeta potential and pH value for two soot samples

    XPS是測定材料表面元素及價態(tài)分布的常用測試方法。圖5a是松煙和油煙樣品的XPS寬譜掃描圖,圖中在295~280eV范圍出現的峰對應于C1s峰,540~528eV范圍出現的峰對應于O1s的峰。通過C1s峰和O1s峰計算出的C、O相對含量分別為:松煙(C,94.8%;O,5.2%),油煙(C,89.8%;O,10.2%),對比元素分析數據,說明樣品表面較體相富氧,尤其是油煙樣品。對C1s峰進行高分辨掃描,如圖5b和5c所示,并根據不同基團結合能數值對C1s峰進行分峰擬合,兩個樣品的譜圖中均存在結合能為284.6eV的石墨碳特征峰,并且峰面積最大,說明在這些樣品中C元素大多以C-C鍵或者C-H鍵結合。相對于松煙,油煙以該形式存在的碳較少, 說明其表面具有更多以含氧基團存在的碳結構。在結合能286.2、287.5和289.0eV處分別對應以醇、酚和醚結構存在的碳、以羰基和醌基存在的碳及以羧基和酯基存在的碳。經分峰擬合后所得不同官能團的相對含量如表4所示。對比兩樣品的C1s譜圖可以看出所含基團種類的差別,可以看出油煙比松煙在不同含氧官能團的含量上都要高些。

    圖5 松煙和油煙樣品的XPS寬譜掃描圖(a),松煙的高分辨碳譜(b)以及油煙的高分辨碳譜(c)Fig.5 XPS scanning spectrums of two soot samples (a), high-resolution C spectrums of pinewood soot (b) and lamp soot (c)

    表4 XPS測得的碳物種類型及百分比含量

    為了進一步確定松煙和油煙表面基團的具體類型和相對含量,將程序升溫脫附方法(TPD)與質譜檢測器(MS)連用,在程序升溫條件下將樣品的表面基團分解脫附,通過MS對脫附產物(主要是CO2,CO和H2O)進行定性、定量分析。根據文獻報道,不同溫度下分解脫附的基團存在較大差異,具體情況如圖6所示[15-17]。其中CO2的信號峰主要由以下幾種官能團高溫分解產生:強羧酸和弱羧酸的分解峰,一般在200~420℃之間,其中強羧酸的分解溫度較低;480℃的脫附峰對應于酸酐的分解;615℃和755℃的脫附峰分別對應于不同的內酯。CO脫附中的不同信號峰主要歸屬為:500℃左右為酸酐的分解峰;635℃左右的峰對應于酚羥基的分解;760,880,970和1010℃的脫附峰分別對應于羰基、醌類、醚類和吡喃酮的分解。此外,隨著強羧酸、弱羧酸、酚羥基等基團的分解以及不同含氧官能團之間的內部反應,在對應溫度下也會伴隨著一些H2O信號的產生。

    圖6 碳材料表面含氧官能團的種類、分解溫度及產物Fig.6 The types of oxygen-containing functional groups on the surface, decomposition temperature, and products for carbon materials

    利用TPD-MS對松煙和油煙樣品進行表征。如圖7a,相同條件下測試的樣品TPD曲線圖不僅在信號強度上不同,而且在曲線形狀上也存在明顯差異,這說明兩樣品不僅在表面含氧基團的含量上存在差異,而且在所含基團的類型上也有不同。油煙比松煙在升溫過程中分解脫附出更多的小分子,即油煙具有更多的表面含氧基團,這跟XPS的測試結果一致。

    通過比較兩個樣品的H2O(圖7b)、CO(圖7c)、CO2(圖7d)信號與溫度的關系圖,兩樣品在含氧基團類型上的區(qū)別也顯現了出來。如圖7b所示,松煙以強羧酸基團脫水峰(200℃左右)為主;而油煙除了強羧酸脫水峰,還具有較高強度的弱羧酸脫水峰(400℃附近),以及酚羥基、含氧基團內部反應等的脫水峰(650℃附近)。在羧酸基團、酚羥基等的分解也伴隨著CO和CO2的放出,羧酸分解以放出CO2為主,酚羥基以CO為主。如圖7c所示,油煙在400℃,尤其是600℃附近的CO脫附峰要遠遠強于松煙,進一步說明油煙顆粒表面具有較多的弱羧酸基團和酚羥基基團。油煙顆粒表面如此復雜的強酸、弱酸基團分布可能是導致其等電點前后突越較為緩慢(圖4)的根本原因。隨后(>700℃),松煙的CO脫附迅速增加,對應于羰基、醌類、醚類和吡喃酮的分解,并在900℃附近達到峰值,說明松煙比油煙具有更多的羰基、醌類、醚類和吡喃酮官能團,尤其是醌類和醚類。如圖7d所示,除了羧酸基團的CO2脫附峰(420℃之前),油煙在520℃附近的脫附峰對應于酸酐的分解,而松煙610℃附近的脫附峰對應于酯類的分解。此外,兩者在較高溫度(>800℃)的小脫附峰還未找到明確歸屬。

    圖7 松煙和油煙樣品的TPD曲線圖(a)以及H2O(b)、CO(c)、CO2(d)的MS信號與溫度之間關系的曲線圖Fig.7 TPD profiles of two soot samples (a); MS signal of H2O (b), CO (c), and CO2 (d) as a function of temperature

    還對樣品進行了TG和FTIR測試。如TG曲線圖(圖8a)所示,在惰性氣氛下兩樣品隨溫度升高而逐漸失重,但油煙失重更多,這與TPD實驗過程中油煙脫附出更多物質(圖7a)的結果一致。兩個樣品的失重過程中大致有四個階段失重速率較快:180℃、380℃、610℃和970℃附近。這些位置正好也是樣品TPD信號較強的位置,從側面驗證了TPD-MS的測試結果。FTIR是一種廣泛用于表面基團定性、半定量分析的手段。如圖8b所示,兩個樣品主要包含四個吸收峰:3425cm-1處的譜帶可歸屬于表面OH,COOH和化學吸附水的O-H伸縮振動;1594cm-1附近可歸屬于骨架中C=C鍵的伸縮振動吸收;1400cm-1附近的峰對應于不對稱和對稱的COO-振動;1080cm-1處可歸屬于CH2-O-CH2中的C-O伸縮振動。此外,還有些強度較低的吸收峰:在2920和2850cm-1處較弱的峰歸屬于飽和-CH,-CH2和-CH3烷基中C-H的對稱和反對稱伸縮振動;1215cm-1和1725cm-1附近與周圍的強峰有重疊,分別是C-O的伸縮振動和羧酸基團及內酯基團中C=O的伸縮振動。值得注意的是,相對于骨架中C-C吸收峰(1594cm-1處),油煙在3425和1400cm-1附近的吸收峰相對強度比松煙更強,而在1080cm-1處的該吸收峰要弱些。說明油煙樣品具有相對多的羥基(-OH)和羧基(-COOH),而具有相對少的CH2-O-CH2基團。該結果與TPD-MS的測試結果很好地吻合。

    圖8 松煙和油煙樣品的TG曲線(a)和FTIR光譜圖(b)Fig.8 TG curves (a) and FTIR spectrums (b) of two soot samples

    3 討 論

    以上實驗結果表明,松煙和油煙在物理結構和化學性質上有一定的區(qū)別,特別是在顆粒形貌和表面化學性質方面存在較大差異,這些差異很可能跟兩種墨在使用中表現出的特性直接相關?;仡欀袊陌l(fā)展史,松煙墨出現較早,宋代以后油煙墨得到了迅速發(fā)展,并在明清逐漸取代了松煙墨的主流地位。關于它們品質的差異,清代以前普遍認為二者各有特色;清代以后,較多的人認為油煙墨的品質更優(yōu)。如早年《歙縣志》中記載:“(松煙墨)質浮易脫,不如油煙濃淡能成五色”[18]。張大千等書畫家也認為油煙墨因為有光彩而比較適合作畫,松煙墨黑而無光[19]。另外,1988年在合肥南郊宋墓中出土的墨塊中,松煙墨出土時已碎成十余塊,而油煙墨雖局部有裂紋,但性質大部分完好,并在黑度、光澤、滲透等方面較優(yōu)[20]。這些記載從一個側面說明了油煙墨和松煙墨在品質上的差別。本工作嘗試把以上它們在黑度、色度、光澤、滲透、層次和穩(wěn)定性等方面的差別與其內在特性、顆粒大小、表面積、結構和表面化學性質相關聯,以期為墨的使用、保護、鑒定等提供一些基礎數據。

    為了更準確地研究松煙和油煙在黑度和色度上的差異,采用色度分析儀對兩個樣品進行了明度和色度的定量分析,結果如表5所示。松煙的明度大于油煙,也就是說油煙比松煙偏黑。一般來說,炭黑的顆粒越小,單位質量的顆粒數目更多,表面積也越大,對光的吸收更多,黑度也就越高[21,22]。SEM、TEM結果顯示,油煙的顆粒比較均勻,尺寸為50nm左右;而松煙顆粒尺寸分布在200~300nm和50~100nm兩個范圍內。N2吸附結果顯示,油煙比松煙具有更大的外比表面和介孔、大孔體積。另外,在相同質量濃度的條件下(如0.1mg/mL,不要太濃),測定了松煙溶液和油煙溶液的透光度,發(fā)現油煙溶液的透光度要略低于松煙溶液(T油煙=0.2%

    以上提到的顆粒大小和表面基團方面的差異也會影響到松煙和油煙的色度。如表5所示,相對于油煙,松煙的a*值和b*值都更小些,說明松煙稍微偏綠、偏藍(冷色調)一些,油煙稍微偏紅、偏黃(暖色調)一些。這方面可以參考工業(yè)炭黑中的爐黑炭黑與槽黑炭黑,其中槽黑炭黑的顆粒更小、表面基團更多(與油煙類似),爐黑炭黑顆粒稍大、表面基團較少(與松煙類似)[21,22]。槽黑炭黑和白色顏料混合時通常會產生感覺溫暖的棕灰色,而爐黑炭黑則產生感覺冷的藍灰色。可以看出它們分別與松煙和油煙的特征和表現相一致,這些色度的上的差異是顆粒大小和表面基團綜合作用的結果。除了色度上的冷暖差別(色調偏冷顯黑),油煙在光澤度上優(yōu)于松煙,說明其反射光的能力較強。在墨汁濃度較高時(無法明顯區(qū)分黑度差異),就會覺得松煙墨顏色較為暗沉、更加偏黑。可以根據繪畫、書寫時的需求和個人喜好,加以選擇。

    表5 松煙和油煙的色度測試結果

    L*值指示明度的差異(即偏白或偏黑),b*和a*代表色度坐標,a*值表示的是紅/綠差異,b*值表示黃/藍差異。L*值越大表示越偏白,值越小表示越偏黑。a*值越大表示越偏紅,反之則表示偏綠;同理,b*值越大表示越偏黃,越小表示越偏藍。

    墨在紙張中的滲透以及層次也跟表面化學性質直接相關。DLS和Zeta電勢結果表明,兩種煙料顆粒在H2O中以部分團聚的形式較好地分散,并電離出部分H+。表面基團的存在,如強羧酸、弱羧酸、酚羥基、羰基、酯基、醌類、醚類、吡喃酮等基團分布(具體見TPD-MS結果),可以影響到煙料顆粒的潤濕性和分散性。其中,油煙的表面基團更復雜些,具有較多的弱羧酸、酚羥基、酸酐等基團;而松煙以強羧酸基團為主,醌類和醚類等官能團稍多。TG和FTIR表征也進一步印證了TPD-MS的結果。在繪畫書寫時,隨著H2O一起逐漸浸潤并滲透到紙張中。相對而言,由于油煙顆粒更小、表面基團更豐富,其可以更好地進入紙張,并與紙張表面纖維相互作用,從而表現出更好的滲透性和層次感。

    中國墨具有不易變色、褪色,易保存等特點,這跟其主要原料(即煙料)為部分石墨化的碳黑顆粒直接相關(見元素分析和Raman結果)。此外,Raman結果還表明,松煙比油煙的石墨化程度低,缺陷多(松煙的I(D)/I(G)為1.86,略大于油煙的1.60)。TPD-MS和TG結果顯示,盡管油煙的表面基團更多些,但松煙在低溫(<200℃)易分解的基團比例更高。從這兩方面的性質推斷,油煙可能比松煙具有更好的穩(wěn)定性。此外,相比于松煙,油煙原生顆粒和團簇顆粒的尺寸更小,同時具有更多的表面含氧官能團。較小的尺寸和豐富的表面基團有利于顆粒在膠中更好地分散,同時與膠形成更強的相互作用。這可能是合肥南郊宋墓中出土的油煙墨塊的保存狀況好于松煙墨塊的原因。

    4 結 論

    通過采用多種現代表征技術結合的方法系統(tǒng)地研究了松煙和油煙的組成、顆粒結構和分散狀態(tài),而且首次深入研究了它們在表面電荷、表面基團的種類、分布、相對含量等方面的差異。這些物理和化學特性與最終墨的性能有密切的關系,如黑度、色度、光澤、滲透、層次和穩(wěn)定性等方面。通過以上研究,希望可以初步鑒別墨品用煙的主要種類,并對墨樣品質分析及古墨鑒定方式加以探討。更好地明確制墨原料的物理化學性質,逐步建立較完整的基礎資料數據,以供日后改進制墨工藝,或有可能為墨及書畫鑒定、甚至保存提供科學參考。

    參考文獻:

    [1] 宋應星(明). 天工開物譯注(精)[M]. 上海:上海古籍出版社, 2008.

    加強黨組織建設。2013年是全面貫徹落實黨的十八大精神的開局之年,中國水務公司圍繞科學發(fā)展主題和加快轉變經濟發(fā)展方式主線,牢牢把握加快公司發(fā)展這一要務,大力加強黨組織建設,深入開展黨的群眾路線教育實踐活動,為公司的健康發(fā)展提供了堅強的思想政治和組織保障。

    SONG Ying-xing. Translation and annotation of Tchien-kung kchaj-wu[M].Shanghai: Shanghai Ancient Books Publishing House, 2008.

    [2] 沈繼孫(明). 墨法集要[M].杭州:浙江人民美術出版社, 2013.

    SHEN Ji-sun. Mo Fa Ji Yao[M]. Hanzhou: Zhejiang People’s Fine Arts Publishing House,2013.

    [3] 王 偉. 中國傳統(tǒng)制墨工藝研究——以松煙墨、油煙墨工藝發(fā)展研究為例[D]. 中國科學技術大學, 2010.

    WANG Wei. The study of traditional Chinese production of ink stick[D]. University of Science and Technology of China,2010.

    [4] Terada T, Yamamoto R. Experimental studies on colloid nature of Chinese black ink[J]. Sci Pap Inst Phys Chem Res,1934,23:173-184.

    [5] Winter J. Preliminary investigations on Chinese ink in Far Eastern Paintings[M].1974.

    [6] 承煥生, 何文權, 姚惠英,等. 中國古墨與現代墨元素成分研究[J]. 文物保護與考古科學, 1997,19(1):16-19.

    [7] 郭延軍,鄭 轍,馮有利. 松煙和桐油煙的高分辨電鏡觀察[J]. 礦物巖石,2003,23(4):18-20.

    GUO Yan-jun, ZHENG Zhe, FENG You-li. HRTEM observation of turpentine soot and china wood oil soot.[J]. Journal of Mineral and Petrol,2003,23(4):18-20.

    [8] Wei S, Fang X, Cao X,etal. Characterization of the materials used in Chinese ink sticks by pyrolysis-gas chromatography-mass spectrometry[J]. Journal of Analytical & Applied Pyrolysis,2011,91(1):147-153.

    [9] Collins J, Ngo T, Qu D,etal. Spectroscopic investigations of sequential nitric acid treatments on granulated activated carbon: Effects of surface oxygen groups on π density[J]. Carbon,2013,57:174-183.

    [10] Collins J, Zheng D, Ngo T,etal. Partial graphitization of activated carbon by surface acidification[J]. Carbon,2014,79(1):500-517.

    [11] Wan M A W D, Houshamnd A H. Textural characteristics, surface chemistry and oxidation of activated carbon[J]. Journal of Natural Gas Chemistry, 2010,19(3):267-279.

    [12] Lemus-Yegres L J, Such-Basáez I, Román-Martínez M C,etal. Catalytic properties of a Rh-diamine complex anchored on activated carbon: Effect of different surface oxygen groups[J]. Applied Catalysis A General,2007,331:26-33.

    [13] Figueiredo J L, Pereira M F R. The role of surface chemistry in catalysis with carbons[J]. Catalysis Today, 2010,150(1-2):2-7.

    [14] Domingo-García M, Garzón F J L, Pérez-Mendoza M J. On the characterization of chemical surface groups of carbon materials[J]. Journal of Colloid & Interface Science,2002,248(1):116-122.

    [15] Rosenthal D, Ruta M, Schl?gl R,etal. Combined XPS and TPD study of oxygen-functionalized carbon nanofibers grown on sintered metal fibers[J]. Carbon,2010,48(6):1835-1843.

    [16] 李 娜, 朱 健, 查慶芳. 活性炭表面基團的定性和定量分析[J]. 高等學?;瘜W學報, 2012,33(3):548-554.

    LI Na,ZHU Jian,ZHA Qing-fang. Quantitative and qualitative analyses of oxygen-containing surface functional groups on activated carbon[J]. Chemical Journal of Chinese Universities, 2012,33(3):548-554.

    [17] Collins J, Gourdin G, Foster M,etal. Carbon surface functionalities and SEI formation during Li intercalation[J]. Carbon, 2015,92(28):193-244.

    [18] 許承堯. 歙縣志[M].1937.

    XU Cheng-yao. She Xian Zhi[M]. 1937.

    [19] 李永翹. 張大千畫語錄[M]. 北京:人民美術出版社, 1994.

    LI Yong-qiao. Chang HuaYuLu[M].Beijing: People’s Fine Arts Publishing House,1994.

    [20] 胡東波. 合肥出土宋墨考[J]. 文物, 1991(3):44-46.

    HU Dong-bo. Hefei song dynasty unearthed from the ink[J]. Cultural Relic,1991(3):44-46.

    [21] 那洪玉. 炭黑的特性和分散效果對黑度和底色的影響[J]. 炭黑譯叢, 1997(3):5-8.

    NA Hong-yu. Effect of the characteristics and dispersion on the blackness and background of carbon black[J]. Carbon Black Translations, 1997(3):5-8.

    [22] 韋子明. 按粒徑和黑度對色素炭黑分類的討論[J]. 炭黑工業(yè), 1994(2):17-20.

    WEI Zi-ming. Discussion on the carbon-black classification according to particle size and blackness[J]. Industry of Carbon Black,1994(2):17-20.

    猜你喜歡
    松煙含氧油煙
    松煙鎮(zhèn)二龍村茶山
    有關烴的含氧衍生物的“反應原理”薈萃
    中學化學(2022年5期)2022-06-17 16:51:48
    一種解決中小型餐館油煙處理難題的油煙分級處理系統(tǒng)設計
    松煙
    烹飪油煙污染與處理技術探討
    松煙墨的使用常識
    書畫世界(2017年4期)2017-06-15 16:24:22
    二級抽油煙機排油煙裝置
    烴的含氧衍生物知識測試題
    烴的含氧衍生物知識鏈接
    防廚房油煙高招
    中老年健康(2015年4期)2015-05-30 21:12:54
    av电影中文网址| 在线观看www视频免费| 精品久久久久久久久久免费视频| 亚洲欧美精品综合久久99| 最新在线观看一区二区三区| 亚洲avbb在线观看| 夜夜夜夜夜久久久久| 国产熟女午夜一区二区三区| 国产av不卡久久| 久久久久久久午夜电影| 香蕉av资源在线| 一二三四社区在线视频社区8| 亚洲中文av在线| 香蕉丝袜av| 一个人观看的视频www高清免费观看 | 法律面前人人平等表现在哪些方面| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 色综合欧美亚洲国产小说| 婷婷丁香在线五月| bbb黄色大片| 午夜福利在线观看吧| 黄片大片在线免费观看| 午夜免费激情av| 日本一区二区免费在线视频| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 婷婷丁香在线五月| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 亚洲人成网站高清观看| 国产亚洲精品av在线| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 亚洲一区二区三区色噜噜| 一进一出抽搐gif免费好疼| 免费在线观看影片大全网站| 亚洲全国av大片| 一区二区三区激情视频| 日韩精品青青久久久久久| 午夜福利18| 国产三级在线视频| 国产男靠女视频免费网站| 日韩精品青青久久久久久| 日本免费一区二区三区高清不卡| 日韩欧美 国产精品| 999久久久国产精品视频| 99国产极品粉嫩在线观看| 草草在线视频免费看| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 免费高清在线观看日韩| 听说在线观看完整版免费高清| 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 99riav亚洲国产免费| 嫁个100分男人电影在线观看| 麻豆av在线久日| 欧美色视频一区免费| 国产精品亚洲av一区麻豆| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 国产欧美日韩一区二区精品| 美女扒开内裤让男人捅视频| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 亚洲av成人一区二区三| 一边摸一边做爽爽视频免费| 免费在线观看影片大全网站| 午夜免费成人在线视频| 在线观看一区二区三区| 精华霜和精华液先用哪个| 在线免费观看的www视频| 国产精品九九99| 精品国产美女av久久久久小说| 成人午夜高清在线视频 | 亚洲av中文字字幕乱码综合 | 国产高清有码在线观看视频 | 十八禁网站免费在线| 久久久国产精品麻豆| 国产亚洲精品久久久久5区| 日本 av在线| 国产私拍福利视频在线观看| 淫秽高清视频在线观看| 免费看十八禁软件| 国产真实乱freesex| 日韩有码中文字幕| 午夜精品久久久久久毛片777| 国产成人精品久久二区二区91| 成人午夜高清在线视频 | 岛国在线观看网站| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 国产亚洲av高清不卡| 免费看a级黄色片| 美女大奶头视频| 国产又爽黄色视频| 天堂动漫精品| 狠狠狠狠99中文字幕| 免费看美女性在线毛片视频| 在线观看日韩欧美| 日本在线视频免费播放| 黄色a级毛片大全视频| 亚洲 欧美一区二区三区| 我的亚洲天堂| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 欧美三级亚洲精品| 国产爱豆传媒在线观看 | 正在播放国产对白刺激| 久久久久免费精品人妻一区二区 | 亚洲国产精品999在线| 天堂动漫精品| 亚洲九九香蕉| 久9热在线精品视频| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 免费在线观看日本一区| 国产一级毛片七仙女欲春2 | 老司机午夜十八禁免费视频| 成年免费大片在线观看| 两个人看的免费小视频| 午夜日韩欧美国产| 12—13女人毛片做爰片一| 国产不卡一卡二| 在线天堂中文资源库| 色精品久久人妻99蜜桃| 久久久久九九精品影院| 国产极品粉嫩免费观看在线| 狂野欧美激情性xxxx| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 一本精品99久久精品77| 精品卡一卡二卡四卡免费| 免费在线观看影片大全网站| 哪里可以看免费的av片| 色精品久久人妻99蜜桃| 免费在线观看亚洲国产| 黄色丝袜av网址大全| 国产精品98久久久久久宅男小说| 日本免费一区二区三区高清不卡| 久久天堂一区二区三区四区| 日本免费a在线| 一本久久中文字幕| 99久久综合精品五月天人人| 99国产精品一区二区三区| ponron亚洲| 亚洲国产精品999在线| 视频区欧美日本亚洲| 日韩高清综合在线| 久久久国产成人精品二区| 国产亚洲精品综合一区在线观看 | 免费无遮挡裸体视频| 久久久国产欧美日韩av| 日日干狠狠操夜夜爽| 国产激情久久老熟女| 久热爱精品视频在线9| 亚洲第一青青草原| 日韩大码丰满熟妇| 老司机午夜十八禁免费视频| 亚洲av片天天在线观看| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 久久欧美精品欧美久久欧美| 国内揄拍国产精品人妻在线 | 国产亚洲欧美98| 免费观看精品视频网站| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 国产男靠女视频免费网站| 国产黄a三级三级三级人| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 女人被狂操c到高潮| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 亚洲中文字幕日韩| 日韩欧美国产一区二区入口| 18禁国产床啪视频网站| 1024视频免费在线观看| 日韩欧美在线二视频| 国产精品亚洲一级av第二区| 黄片小视频在线播放| 俄罗斯特黄特色一大片| 久9热在线精品视频| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 黄色毛片三级朝国网站| 一进一出抽搐gif免费好疼| 久热这里只有精品99| 午夜福利免费观看在线| 这个男人来自地球电影免费观看| 特大巨黑吊av在线直播 | av欧美777| 90打野战视频偷拍视频| 久久午夜亚洲精品久久| 看免费av毛片| 久久香蕉精品热| 人人妻人人澡欧美一区二区| 天堂动漫精品| 中亚洲国语对白在线视频| 狂野欧美激情性xxxx| netflix在线观看网站| 日韩欧美 国产精品| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 国产片内射在线| 男人舔女人的私密视频| 日韩大码丰满熟妇| 国产精品乱码一区二三区的特点| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 亚洲精品国产一区二区精华液| 少妇粗大呻吟视频| 日本a在线网址| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 亚洲人成77777在线视频| 亚洲成a人片在线一区二区| 天天一区二区日本电影三级| www.自偷自拍.com| 免费高清视频大片| 好男人在线观看高清免费视频 | 亚洲第一青青草原| 一个人观看的视频www高清免费观看 | √禁漫天堂资源中文www| 国产精品乱码一区二三区的特点| 成人三级黄色视频| 在线永久观看黄色视频| 亚洲国产欧美一区二区综合| 中出人妻视频一区二区| 热re99久久国产66热| 好男人电影高清在线观看| 亚洲人成77777在线视频| 国产久久久一区二区三区| 丝袜在线中文字幕| 夜夜爽天天搞| 人人妻人人看人人澡| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 麻豆成人午夜福利视频| 日本成人三级电影网站| 国产精品av久久久久免费| 国产人伦9x9x在线观看| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 欧美成狂野欧美在线观看| 欧美乱色亚洲激情| 亚洲国产欧洲综合997久久, | 免费在线观看完整版高清| 最新在线观看一区二区三区| 男人舔女人的私密视频| 国产成人影院久久av| 在线观看舔阴道视频| 国产又爽黄色视频| 99久久精品国产亚洲精品| 亚洲电影在线观看av| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 欧美日本视频| 啦啦啦 在线观看视频| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 午夜福利18| 欧美色视频一区免费| 欧美不卡视频在线免费观看 | 人人妻人人澡人人看| 欧美精品亚洲一区二区| 午夜亚洲福利在线播放| 欧美最黄视频在线播放免费| 免费av毛片视频| 成人国语在线视频| 日韩欧美国产一区二区入口| 麻豆国产av国片精品| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 淫秽高清视频在线观看| 亚洲在线自拍视频| 丰满的人妻完整版| 校园春色视频在线观看| 国产精品久久久av美女十八| 99在线视频只有这里精品首页| 欧美日韩精品网址| 亚洲精品中文字幕一二三四区| 国产精品电影一区二区三区| 91麻豆精品激情在线观看国产| 久久草成人影院| 日韩欧美 国产精品| 久久精品91无色码中文字幕| 曰老女人黄片| 久久久久久大精品| 中文字幕av电影在线播放| 丰满的人妻完整版| 亚洲国产精品久久男人天堂| 啦啦啦免费观看视频1| 美女 人体艺术 gogo| 日韩中文字幕欧美一区二区| a级毛片在线看网站| av电影中文网址| 欧美激情极品国产一区二区三区| 亚洲人成网站高清观看| 久久中文看片网| 欧美成人免费av一区二区三区| 韩国精品一区二区三区| 两性夫妻黄色片| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 欧美激情高清一区二区三区| 看片在线看免费视频| 免费电影在线观看免费观看| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 午夜福利18| 黄色片一级片一级黄色片| 亚洲精品在线美女| 午夜免费激情av| 亚洲色图av天堂| 叶爱在线成人免费视频播放| 国产熟女xx| 国产黄a三级三级三级人| 久久午夜综合久久蜜桃| 黄色女人牲交| 亚洲avbb在线观看| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 人妻久久中文字幕网| 午夜影院日韩av| 99久久国产精品久久久| 成人国产一区最新在线观看| 人人妻人人澡人人看| 身体一侧抽搐| 男人操女人黄网站| 身体一侧抽搐| 好男人在线观看高清免费视频 | 免费在线观看亚洲国产| 波多野结衣高清无吗| 1024手机看黄色片| 身体一侧抽搐| 国产熟女午夜一区二区三区| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 一本久久中文字幕| 在线观看免费视频日本深夜| 午夜福利在线观看吧| 757午夜福利合集在线观看| 黑丝袜美女国产一区| 99国产精品99久久久久| 美女高潮到喷水免费观看| 高潮久久久久久久久久久不卡| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| 精品日产1卡2卡| 午夜影院日韩av| 国内精品久久久久久久电影| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 十分钟在线观看高清视频www| ponron亚洲| 久9热在线精品视频| 999久久久精品免费观看国产| 日韩大码丰满熟妇| 久久精品91蜜桃| 俺也久久电影网| 国产精品98久久久久久宅男小说| 色播亚洲综合网| 欧美激情久久久久久爽电影| 母亲3免费完整高清在线观看| 女性被躁到高潮视频| 黄频高清免费视频| 少妇熟女aⅴ在线视频| 免费看美女性在线毛片视频| 超碰成人久久| cao死你这个sao货| 国产乱人伦免费视频| 最近最新中文字幕大全免费视频| 白带黄色成豆腐渣| 国产精品久久视频播放| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 禁无遮挡网站| 色哟哟哟哟哟哟| 午夜福利视频1000在线观看| 国产午夜福利久久久久久| 99riav亚洲国产免费| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 男人的好看免费观看在线视频 | 国产精品,欧美在线| 日韩欧美在线二视频| 国产又色又爽无遮挡免费看| 日本在线视频免费播放| 18禁国产床啪视频网站| 国产成人av激情在线播放| 久久久久久久久久黄片| 欧美一级a爱片免费观看看 | 精品无人区乱码1区二区| 成人国产一区最新在线观看| 免费在线观看亚洲国产| 在线视频色国产色| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 亚洲国产看品久久| 久久伊人香网站| 一区二区日韩欧美中文字幕| 正在播放国产对白刺激| 久久中文看片网| xxx96com| 国产午夜精品久久久久久| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 男女床上黄色一级片免费看| 丁香六月欧美| 嫩草影院精品99| 亚洲午夜理论影院| 男女之事视频高清在线观看| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 久久久国产精品麻豆| 级片在线观看| 此物有八面人人有两片| 国产成人精品久久二区二区91| 两个人看的免费小视频| 搡老岳熟女国产| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 白带黄色成豆腐渣| 精品久久久久久久毛片微露脸| 最新美女视频免费是黄的| 亚洲片人在线观看| 久久人妻av系列| 首页视频小说图片口味搜索| 国产又爽黄色视频| 在线播放国产精品三级| www.999成人在线观看| 黄色a级毛片大全视频| 久久久水蜜桃国产精品网| 看片在线看免费视频| 亚洲人成77777在线视频| 国产伦一二天堂av在线观看| 亚洲av熟女| 白带黄色成豆腐渣| 一区二区三区精品91| 黄色 视频免费看| 日韩有码中文字幕| 色在线成人网| 午夜成年电影在线免费观看| 久久久久久久久久黄片| 久久国产亚洲av麻豆专区| 欧美性猛交黑人性爽| 韩国av一区二区三区四区| 性色av乱码一区二区三区2| 日本熟妇午夜| 亚洲精华国产精华精| 亚洲中文字幕日韩| 日本一区二区免费在线视频| 日韩成人在线观看一区二区三区| www国产在线视频色| 男人舔女人下体高潮全视频| 久久热在线av| 黄色视频不卡| 搡老熟女国产l中国老女人| 搡老妇女老女人老熟妇| 国产精品免费视频内射| 麻豆国产av国片精品| 嫩草影视91久久| 女人被狂操c到高潮| 一区福利在线观看| 国产成人av激情在线播放| 国产亚洲欧美在线一区二区| 美国免费a级毛片| а√天堂www在线а√下载| 老司机在亚洲福利影院| 青草久久国产| 国产精品影院久久| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 黄片小视频在线播放| 成人欧美大片| 18禁美女被吸乳视频| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 欧美成狂野欧美在线观看| 久久精品人妻少妇| 欧美午夜高清在线| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 欧美性猛交黑人性爽| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放 | 99热只有精品国产| 国产激情偷乱视频一区二区| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 熟女电影av网| 国产成人av教育| 亚洲欧美日韩无卡精品| 亚洲第一电影网av| 国产午夜精品久久久久久| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 亚洲国产精品成人综合色| 女同久久另类99精品国产91| 久久性视频一级片| 日韩欧美国产一区二区入口| 老司机福利观看| 黄片小视频在线播放| 国产1区2区3区精品| 一夜夜www| 欧美成人午夜精品| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 亚洲国产看品久久| 高潮久久久久久久久久久不卡| 嫩草影院精品99| 免费无遮挡裸体视频| 一本一本综合久久| 色在线成人网| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 国产一区二区激情短视频| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 亚洲国产欧美一区二区综合| 少妇粗大呻吟视频| 老司机午夜福利在线观看视频| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 国产精品野战在线观看| 久久精品国产亚洲av高清一级| 亚洲熟女毛片儿| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 亚洲国产看品久久| 免费在线观看日本一区| 51午夜福利影视在线观看| 午夜两性在线视频| x7x7x7水蜜桃| 一区福利在线观看| 日日爽夜夜爽网站| 69av精品久久久久久| 动漫黄色视频在线观看| 十分钟在线观看高清视频www| 色综合亚洲欧美另类图片| 久久 成人 亚洲| av视频在线观看入口| 在线观看免费视频日本深夜| 免费在线观看成人毛片| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 成人一区二区视频在线观看| 精品免费久久久久久久清纯| 国产99白浆流出| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 精品高清国产在线一区| 国产精品 国内视频| 日韩欧美 国产精品| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 免费av毛片视频| 看黄色毛片网站| 男女视频在线观看网站免费 | 免费看a级黄色片| 国产亚洲av嫩草精品影院| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 中文字幕精品免费在线观看视频| 亚洲男人天堂网一区| 免费看日本二区| 国产精品影院久久| 麻豆av在线久日| 成人国产综合亚洲| 亚洲av熟女| 成年版毛片免费区| cao死你这个sao货| 激情在线观看视频在线高清| 日本 欧美在线| 欧美成人午夜精品| 制服诱惑二区| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 亚洲成人久久爱视频| 成人国产一区最新在线观看| 免费在线观看亚洲国产| 国产亚洲精品第一综合不卡| 久久久国产成人精品二区| 97人妻精品一区二区三区麻豆 | 男男h啪啪无遮挡| 黄色视频,在线免费观看| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 两个人视频免费观看高清| 欧美精品亚洲一区二区| 丝袜人妻中文字幕| 亚洲精品国产区一区二| 日本一区二区免费在线视频| av中文乱码字幕在线| 亚洲成a人片在线一区二区| 一区二区日韩欧美中文字幕| 久久久久久久久中文| 欧美成人一区二区免费高清观看 | 妹子高潮喷水视频| 婷婷丁香在线五月| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 国产精品一区二区精品视频观看| x7x7x7水蜜桃| 欧美激情 高清一区二区三区| 一本大道久久a久久精品| 亚洲成av人片免费观看| 中文字幕人成人乱码亚洲影| 看片在线看免费视频| 午夜福利在线观看吧| 亚洲精品一区av在线观看| 国产在线精品亚洲第一网站| а√天堂www在线а√下载| 一区二区三区高清视频在线| 日本三级黄在线观看| 亚洲性夜色夜夜综合| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 欧美成人免费av一区二区三区| 亚洲熟妇熟女久久| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 午夜精品久久久久久毛片777| 欧美黑人精品巨大| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看 | 亚洲美女黄片视频| 亚洲人成网站高清观看| 亚洲一码二码三码区别大吗| www.自偷自拍.com| 最新美女视频免费是黄的| 18禁美女被吸乳视频| 日韩免费av在线播放| 色尼玛亚洲综合影院| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 丝袜在线中文字幕| svipshipincom国产片| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 身体一侧抽搐| 日本三级黄在线观看| 久久中文字幕一级| 一区二区三区高清视频在线| 高清在线国产一区| 男女之事视频高清在线观看| 老熟妇仑乱视频hdxx| svipshipincom国产片| 天天添夜夜摸| 久久精品91蜜桃| 亚洲精品国产一区二区精华液| 少妇 在线观看| 国产亚洲欧美98| 国产av不卡久久| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 狂野欧美激情性xxxx| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 亚洲熟女毛片儿| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 亚洲 国产 在线| 午夜成年电影在线免费观看| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 欧美一区二区精品小视频在线|