超聲波降解油田含聚污水研究進(jìn)展

王 泉，祝宏平，李潔冰，賈曉春

(新疆油田公司石西油田作業(yè)區(qū)，新疆克拉瑪依834000)

0 引 言

目前，聚合物驅(qū)作為一種重要的三次采油技術(shù)，可以有效提高原油的采收率，在油田開采過程中得到大面積推廣及應(yīng)用，但伴隨產(chǎn)生的油田含聚污水量也隨之增加[1]。油田含聚污水是由水溶性聚丙烯酰胺(Hydrolyzed Polyacrylamide，HPAM)高分子膠體、油水乳液以及固體無機(jī)物混合在一起而形成的復(fù)雜體系，與注水驅(qū)采油污水的水質(zhì)相比，含聚污水的粘度大，污水中的膠體顆粒穩(wěn)定性強(qiáng)，攜砂量較高，而采用常規(guī)注水驅(qū)采油污水處理工藝處理含聚污水難以達(dá)到回注或外排的標(biāo)準(zhǔn)[2]。因此，油田含聚污水的降解問題也成為油田污水處理的重點(diǎn)和難點(diǎn)[3]。

近年來，除了一些常規(guī)含聚污水降解方法(如物理降解法[4]、化學(xué)降解法和過濾法等)外，一些新型含聚污水處理方法也應(yīng)運(yùn)而生，包括超聲波降解法、微波處理法、超濾膜處理法[5]等。而超聲波降解技術(shù)具有降解速度快、適用范圍廣、且無二次污染等優(yōu)點(diǎn)，是一種很有發(fā)展?jié)摿蛻?yīng)用前景的技術(shù)。本文介紹了油田含聚污水的特性，并重點(diǎn)分析了超聲波對污水中聚丙烯酰胺的降解機(jī)理以及對水包油乳狀液的破乳機(jī)理，綜述了國內(nèi)外采用超聲波降解油田含聚污水研究進(jìn)展，為油田含聚采油的污水處理提供參考。

1 油田含聚污水的特性

油田含聚污水中不僅含油量高，而且含有大量殘余聚合物。由于聚合物的存在，增加了油田含聚污水降解的難度[6]。與普通采油污水的水質(zhì)條件相比，油田含聚污水呈現(xiàn)出新的特征：① 污水的粘度大[7]。由于污水中含有大量的聚合物，會成倍地增加采出水的粘度(通常增加4～6倍)，從而增加了油水分離的難度。② 污水乳化程度高。污水中的聚合物與表面活性劑一起形成分子排列緊密、彈性良好的復(fù)合膜，增加了污水破乳的難度，導(dǎo)致含聚污水中的油含量較高。③ 污水中的油滴粒徑小。由于聚合物的存在導(dǎo)致界面電荷增強(qiáng)、界面能增加，小油珠的比表面積更小，油滴粒徑中值約為3～5 μm，其中粒徑小于10 μm的占90%以上，因而增加了含聚污水的后期處理難度[8]。④ 污水組成復(fù)雜。含聚污水不僅含有石油烴類、固體懸浮物顆粒、無機(jī)鹽、細(xì)菌等，而且聚合物具有較強(qiáng)的吸附性，提高了膠體顆粒的穩(wěn)定性，增加了分離和沉降的時間[9]。

2 超聲波技術(shù)在油田含聚污水處理中的應(yīng)用

超聲波降解油田含聚污水受多種因素影響，如介質(zhì)理化性能(溶液粘度、礦化度和表面張力等)、超聲波系統(tǒng)設(shè)置(聲強(qiáng)、頻率和處理時間等)和外界因素(溫度、壓力等)[10]，根據(jù)不同的含聚污水理化性質(zhì)，選擇相應(yīng)的降解聚合物最優(yōu)條件下的超聲波系統(tǒng)設(shè)置。超聲波降解油田含聚污水主要依靠對聚合物的降解和對含油乳狀液破乳兩個方面的作用，其次是對含聚污水殺菌和粉碎大分子懸浮固體顆粒的作用。

2.1 超聲波降解有機(jī)聚合物

2.1.1 超聲波降解有機(jī)聚合物的機(jī)理

污水中的聚合物在超聲波輻照下發(fā)生大分子斷裂的過程中，主要依靠空化作用以及伴隨產(chǎn)生的自由基氧化作用對有機(jī)聚合物進(jìn)行降解。

(1) 空化作用。在超聲波的波腹形成駐波時，可能生成共振尺度的空穴，長鏈聚合物分子以相應(yīng)的共振頻率脈動而破裂。同時，在空化泡崩潰的瞬間(＜100 ns)，會產(chǎn)生高于5000 K的高溫和5×107Pa的高壓，即形成所謂的“熱點(diǎn)”；溫度變化率達(dá)109 K.s-1，并伴有時速高達(dá) 400 km.h-1的射流及強(qiáng)烈的沖擊波。這些極端條件都可以直接或間接地使水中聚合物大分子鏈斷裂，促使聚合物發(fā)生降解[11]。

(2) 自由基氧化作用。污水溶液中的H2O在超聲空化氣泡崩潰的瞬間伴隨產(chǎn)生的高溫、高壓裂解生成·OH自由基。隨后，自由基會進(jìn)一步引發(fā)聚丙烯酰胺鏈 α-裂解反應(yīng)和 β-裂解反應(yīng)，使主鏈斷裂，引起聚丙烯酰胺分子量迅速下降，從而使溶液的粘度下降，提高聚合物降解的效率[12]。劉德新等[13]綜述了降解驅(qū)油用聚丙烯酰胺的研究進(jìn)展，他認(rèn)為超聲波降解聚丙烯酰胺具有其獨(dú)特的機(jī)理，超聲作用使聚合物優(yōu)先在鏈的中點(diǎn)發(fā)生斷裂，并不像熱降解聚合物是隨機(jī)發(fā)生鏈斷裂。

空化作用和自由基氧化作用是超聲波降解聚合物的主要機(jī)理，但兩種作用對于降解反應(yīng)的貢獻(xiàn)度有所不相同。葉建忠[14]利用一定頻率的超聲波輻照污水中的有機(jī)物質(zhì)，通過分析降解產(chǎn)物演變的過程，認(rèn)為污水介質(zhì)中親水性有機(jī)物(如苯系物、聚合物等)的超聲波降解主要由自由基或同H2O2反應(yīng)完成。Dewulf等[15]利用超聲降解有機(jī)物表明：以毫摩爾濃度的自由基反應(yīng)對整個降解的貢獻(xiàn)幾乎可以忽略，降解主要是由高溫高壓機(jī)制完成；但隨著自由基濃度的降低，微摩爾濃度的自由基反應(yīng)對有機(jī)物氯苯降解的貢獻(xiàn)率達(dá)到 48.3%。姜秉辰等[16]應(yīng)用高效液相色譜儀可以檢測到溶于水中的被自由基氧化的物質(zhì)分子量；檢測結(jié)果顯示，在相同的時間和頻率下，超聲波的功率越高，裂解效果越好，分子量降低得越大，自由基氧化作用越大。

2.1.2 超聲波降解聚合物的研究進(jìn)展

目前國內(nèi)外對聚丙烯酰胺(HPAM)超聲波降解技術(shù)的報(bào)道基本處于實(shí)驗(yàn)理論探究階段，在油田施工現(xiàn)場應(yīng)用相對較少。Yen等[17]探究了部分水解聚丙烯酰胺(HPAM)溶液超聲波降解的影響因素；實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，隨著超聲時間的增加和溶液體系溫度的提高，HPAM的降解程度也提高，且其降解程度與體系溫度符合Arrhenius定律，超聲波降解HPAM的活化能達(dá)43.9 kJ.mol-1。陳榮等[18]對500 mL的油田含聚污水分別進(jìn)行不同作用時間、不同頻率和輻射功率的超聲波輻照。結(jié)果顯示，超聲波對聚合物具有很好的降解作用，一般處理20 min后，降解率就可以達(dá)到 90%以上；45℃時的降解率比 25℃時的降解率增加約40%，高溫有助于提高聚合物的降解效率。

超聲波降解技術(shù)最顯著的特點(diǎn)就是能有效降低油田含聚污水的黏度，不僅為后續(xù)水處理過程減少了負(fù)荷，而且提高了對含聚污水中聚合物降解的效率[19]。劉新亮等[20]曾開展了超聲波降解含聚油田污水的室內(nèi)研究。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，超聲波的空化效果可以將一部分難以生化降解的聚合物轉(zhuǎn)化為黏度較低的易降解的小分子物質(zhì)，污水黏度降低達(dá)40%以上。黃偉莉等[21]通過處理大慶油田采油一廠的采樣含聚污水發(fā)現(xiàn)，超聲波可有效地破壞污水中聚合物分子間形成的空間網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，降低污水黏度，削減中間相的出現(xiàn)。經(jīng)超聲波處理后黏度降低至1.0～1.1 mPa.s，污水含油測量值較處理前降低了2%～14%。楊鳳華等[22]測試了大慶油田含聚污水超聲波作用前、后的粘度損失率，并探討了超聲波對降低聚合物溶液粘度的微觀機(jī)理。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，超聲波的作用可使三元復(fù)合驅(qū)采出污水的黏度值由4.3 mPa.s降至3.3 mPa.s，粘度降低率達(dá)23%。

2.2 超聲波破乳油田含油污水

2.2.1 超聲波破乳含油污水的機(jī)理

超聲波作為一種彈性機(jī)械波在作用于含聚污水介質(zhì)時，主要會產(chǎn)生相應(yīng)的空化作用、自由基氧化作用和機(jī)械作用與熱作用[23]。大量理論推導(dǎo)和實(shí)驗(yàn)證明[24]，超聲波破乳的聲強(qiáng)I必須在臨界值Ic(介質(zhì)空化閾值)以下，這時產(chǎn)生的空化效應(yīng)和相應(yīng)的自由基氧化作用較小。此時，超聲波破乳主要依靠超聲波產(chǎn)生的機(jī)械作用和熱作用進(jìn)行，其破乳機(jī)理如下：

(1) 機(jī)械振動作用。一方面，機(jī)械振動促進(jìn)油滴的凝聚，當(dāng)超聲波通過有懸浮油滴的污水介質(zhì)時，造成懸浮油滴與污水介質(zhì)一起振動，油滴將相互碰撞、黏合最終發(fā)生聚并，最后實(shí)現(xiàn)油水分離。另一方面，機(jī)械振動可使污水介質(zhì)中的乳化劑分散均勻，促使乳化劑分子從界面膜上脫離出來，降低了油水界面的機(jī)械強(qiáng)度，有利于油水相分離。孫寶江等[24]也應(yīng)用常微分方程理論推導(dǎo)出超聲波作用于乳液狀粒子時，產(chǎn)生的“位移效應(yīng)”并進(jìn)行了驗(yàn)證。由于位移效應(yīng)的存在，微小的乳化油滴將不斷向波腹或波節(jié)運(yùn)動、碰撞并發(fā)生聚結(jié)，生成直徑較大的油滴，有利于油水沉降分離；

(2) 熱作用。超聲波的熱作用能夠降低油水界面膜的強(qiáng)度和原油黏度。由于邊界摩擦引起油水分界處的溫度升高，有利于界面膜的破裂；當(dāng)原油吸收部分聲能轉(zhuǎn)化成的熱能時，原油的黏度降低，促進(jìn)了含油污水的沉降分離[25]。

2.2.2 超聲波破乳含油污水的研究現(xiàn)狀

超聲波可以在溫和的條件下實(shí)現(xiàn)原油的破乳，與破乳劑有良好的協(xié)同效應(yīng)，可以降低破乳劑的用量且油水分離率高，因此超聲波破乳具有良好的發(fā)展前景。潘新建等[26]以長慶油田姬六聯(lián)合站油田含聚污水做為處理對象，通過實(shí)驗(yàn)考察了超聲波參數(shù)對超聲輻射油田污水破乳除油率的影響。結(jié)果表明，在適當(dāng)參數(shù)的超聲波作用下，油田采出水的除油率可達(dá) 90.2%。同樣，Khapaev等[27]對超聲波的作用時間對破乳效果的影響進(jìn)行了研究，通過實(shí)驗(yàn)論證超聲波的作用時間以10～15 min為最佳，超過15 min之后超聲波的破乳效果反而有所下降。孫寶江等[28]利用超聲波技術(shù)對油田三次采油產(chǎn)生的污水進(jìn)行了除油實(shí)驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，除油率達(dá)到98%，污水中的含油量降為40 mg.L-1，超聲波去除污水中原油的效果顯著。夏福軍等[29]針對油田含聚污水黏度大、油滴粒徑小、浮升緩慢的問題，開展了超聲波對含聚污水進(jìn)行預(yù)處理影響因素的研究。結(jié)果表明，超聲波對聚合物驅(qū)含油污水的油珠具有一定的聚結(jié)作用，其除油率比單一沉降對照組提高了17.9%；另外，超聲波的強(qiáng)烈空化作用能夠粉碎注入水中的機(jī)械雜質(zhì)，降低固體顆粒的粒徑，從而改善水質(zhì)。孫先長等[30]研究發(fā)現(xiàn)，注入水經(jīng)超聲波處理后，懸浮物總體含量降低，小粒徑的懸浮物所占比例增加，水的界面張力下降，腐生菌數(shù)量減少，總含鐵量和含油量降低，水質(zhì)向有利于注水的方向轉(zhuǎn)化。

2.3 超聲波技術(shù)協(xié)同降解含聚污水

超聲波技術(shù)用于處理石油工業(yè)含聚污水時具有氧化能力強(qiáng)、反應(yīng)快、去除效率高、處理裝置占地面積小等優(yōu)點(diǎn)。但具有技術(shù)條件苛刻、投資高、反應(yīng)器復(fù)雜等缺點(diǎn)，無法滿足大規(guī)模處理油田含聚污水的要求[31]。然而，將超聲波技術(shù)與其他降解技術(shù)有機(jī)結(jié)合，既能降低污水處理成本，又能充分利用超聲波的化學(xué)效應(yīng)和機(jī)械效應(yīng)以及可能產(chǎn)生的協(xié)同效應(yīng)，使降解體系在含聚污水中能夠高效地發(fā)揮作用。Fenton(H2O2-Fe2+)試劑法作為處理油田污水最重要的化學(xué)方法，其產(chǎn)生的·OH自由基具有較強(qiáng)的氧化性，而在超聲波作用下Fenton試劑能生成更多的·OH自由基，這些自由基一方面可以與聚合物直接發(fā)生氧化還原反應(yīng)，另一方面可以與油滴發(fā)生反應(yīng)，對含聚污水原油進(jìn)行破乳。趙小青[32]應(yīng)用超聲波強(qiáng)化 H2O2試劑降解油田含聚污水中的聚丙烯酰胺(HPAM)。結(jié)果表明，最優(yōu)化系統(tǒng)參數(shù)的超聲波對污水中HPAM的降解率達(dá)到了99.24%。張鵬[33]利用超聲-氣浮組合裝置在長慶油田污水處理站進(jìn)行了現(xiàn)場實(shí)驗(yàn)。結(jié)果表明，超聲-氣浮組合實(shí)驗(yàn)裝置的除油率達(dá)到94.1%。

目前，油田上應(yīng)用的超聲波介入技術(shù)除了將超聲波與化學(xué)氧化法[34]相結(jié)合，還包括與膜處理法和光催化降解法[35]等處理方法進(jìn)行有機(jī)結(jié)合。其中，冶君妮等[36]提出了超聲波聯(lián)用超濾膜技術(shù)用于油田油水分離及殺菌的思路和施工方案，在短時間內(nèi)有效降低各種細(xì)菌的數(shù)量從而達(dá)到油田注入水的水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)。Aarthi等[37]開展了超聲和紫外線輻照降解水溶性聚合物的研究。研究發(fā)現(xiàn)，超聲波和紫外線組合降解總速率的增加是由于每條分子鏈斷裂產(chǎn)物的數(shù)量增加，而不是由于兩者固有降解速率的疊加。鄭永哲等[38]針對大港油田的采出水使用單一紫外線殺菌技術(shù)透光率較低，無法有效去除污水中還原菌等問題，引入超聲波降解技術(shù)。耦合實(shí)驗(yàn)表明，在超聲波協(xié)同紫外線殺菌裝置的作用下，硫酸鹽還原菌SRB數(shù)量從105個.ml-1減少到6個.ml-1，殺菌率達(dá)到99.8%以上。

3 展 望

超聲波技術(shù)用于處理油田含聚污水時具有氧化能力強(qiáng)、降解速率快、發(fā)聲裝置容易介入等優(yōu)點(diǎn)。綜觀國內(nèi)外對超聲波降解油田含聚污水的機(jī)理研究與應(yīng)用，今后超聲波降解技術(shù)還可以應(yīng)用在一些油田含聚采油污水的處理中：

(1) 目前，高鹽油藏、高凝油油藏采油污水中礦化度高、含油率大、易于結(jié)垢和析蠟，嚴(yán)重影響污水處理裝置的降解效率；而超聲波技術(shù)可以有效防止污水中Ca2+的析出，其機(jī)械振動和熱作用能有效抑制蠟體結(jié)晶，超聲波在處理該類苛刻油藏污水時具有一定的可行性；

(2) 針對國內(nèi)外稠油油藏、重質(zhì)油油藏中的采油污水粘度高、密度大、含油量高和污水處理工藝復(fù)雜等問題，可以采用超聲波技術(shù)對油田污水進(jìn)行預(yù)處理，不僅可以減輕后續(xù)污水處理工藝的負(fù)擔(dān)，而且可以替代部分污水處理工藝，提高污水處理效率；

(3) 由于海上含聚污水、污泥對周圍環(huán)境的污染嚴(yán)重，且海上油田空間有限，作業(yè)流程較短，導(dǎo)致污水、污泥的處理難度增大；而超聲波發(fā)聲裝置具有體積小、易于介入和無二次污染等優(yōu)點(diǎn)，可以應(yīng)用在海上污水、污泥的處理，與其他處理技術(shù)聯(lián)用可以實(shí)現(xiàn)海上污水、污泥零排放的要求；

(4) 超聲波技術(shù)與新型物理降解技術(shù)的聯(lián)用已經(jīng)成為目前的研究熱點(diǎn)，如超聲波與電氣浮技術(shù)、電絮凝技術(shù)、無機(jī)鹽調(diào)理技術(shù)[39]和超濾裝置等的聯(lián)用，不僅可有效降低生產(chǎn)成本，而且兩者還可產(chǎn)生協(xié)同效應(yīng)。

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